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钠交代作用对碱性花岗岩体系中稀土富集成矿的贡献

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岩石学报 2024年第3期40卷 864-872页

作者：张东杨武斌牛贺才中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广州510640 中国科学院大学北京100049

碱性岩是全球稀土资源的主要来源之一,特别是中-重稀土资源。针对碱性花岗岩体系中稀土(REE)和部分高场强元素(HFSE)超常富集机制及其控制因素等关键科学问题,目前尚缺乏深入系统的研究工作。本文重点关注碱性花岗岩成矿体系中的钠交代... 详细信息

碱性岩是全球稀土资源的主要来源之一,特别是中-重稀土资源。针对碱性花岗岩体系中稀土(REE)和部分高场强元素(HFSE)超常富集机制及其控制因素等关键科学问题,目前尚缺乏深入系统的研究工作。本文重点关注碱性花岗岩成矿体系中的钠交代作用,对常见的钠长石化、钠铁闪石化和钠辉石化等热液交代过程中的矿物交代反应过程及其稀有稀土元素再活化-迁移过程开展分析和讨论。在碱性岩中,碱性角闪石和辉石被认为是REE和HFSE的重要载体,同时也是岩浆分异演化的有效示踪剂。以中国黑龙江碾子山碱性花岗岩为例,岩浆晚期的热液交代会导致碱性角闪石和辉石从富钙的矿物相向富钠的矿物相转变,在这个相转变过程中会导致REE和HFSE的活化和迁移。特别是岩浆晚期热液富钠霓辉石的形成过程中REE和HFSE会大规模释放到交代流体中,可能是导致这些关键金属元素在岩浆晚期超常富集和成矿的关键控制因素。因此,碱性角闪石和辉石的钠指数[Na^(#)=Na/(Na+Ca)摩尔比]可能是一个潜在的矿物地球化学指标,或将为碱性岩型稀土资源勘查提供新的方法。

关键词：碱性花岗岩碱性角闪石钠交代作用稀土钠指数(Na^(#))

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太岳山17.9亿年英安斑岩的发现及其对华北克拉通南部裂谷系成因的约束

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岩石学报 2024年第4期40卷 1327-1342页

作者：范昱宏祝禧艳段庆松马建锋贾朝媛刘书琪赵太平中国科学院地质与地球物理研究所中国科学院矿产资源研究重点实验室北京100029 中国科学院大学北京100049 中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室北京100029 中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广州510640 中国地质大学(北京)地球科学与资源学院北京100083

熊耳群火山岩系主要分布于华北克拉通南部地区,主体喷发时限是1.75~1.80Ga。作为华北克拉通早期板块构造调整阶段的首次大规模岩浆活动,该火山-侵入岩系的形成时限、时空分布规律和地球动力学背景尚有争议,制约了对华北克拉通中元古代... 详细信息

熊耳群火山岩系主要分布于华北克拉通南部地区,主体喷发时限是1.75~1.80Ga。作为华北克拉通早期板块构造调整阶段的首次大规模岩浆活动,该火山-侵入岩系的形成时限、时空分布规律和地球动力学背景尚有争议,制约了对华北克拉通中元古代构造演化的进一步认识。本次研究在华北中部太岳山地区识别出中元古代英安斑岩,与古元古代花岗质片麻岩围岩呈侵入关系,无明显变质变形。锆石U-Pb年龄分析结果表明,该英安斑岩形成于1.79Ga,属于熊耳期岩浆活动的产物。样品中约90%的锆石显示出~1.92Ga和~2.16Ga两期年龄峰值,推测其为围岩的捕获锆石。英安斑岩SiO_(2)含量为65.12%~66.11%,A/CNK=0.91~1.05,全碱(K_(2)O+Na_(2)O)含量为6.85%~7.28%,Na_(2)O/K_(2)O=0.48~0.54,属于钾玄岩系列。样品稀土元素含量较高,亏损Nb、Ta、Zr、Hf等高场强元素,富集Rb、Ba、La等大离子亲石元素,与华北克拉通南部地区熊耳期英安-流纹斑岩的地球化学特征完全一致,指示板内伸展环境。太岳山熊耳期英安斑岩的发现,贯通了中条山地区的熊耳群火山岩系、吕梁地区汉高山群和小两岭火山岩系,完善了熊耳三叉裂谷系北支的空间分布范围,是华北克拉通中部地区开启中元古代裂陷作用演化的重要岩浆记录。

关键词：英安斑岩熊耳火山-侵入岩系三叉裂谷太岳山华北克拉通

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“陈试剂”作为三氟甲基源机理的理论研究

化学学报 2024年第2期82卷 132-137页

作者：黄广龙薛小松中国科学院上海有机化学研究所先进氟氮材料重点实验室上海200032

FSO_(2)CF_(2)CO_(2)Me(MFSDA)是陈庆云院士课题组于1989年开发的一种十分有效的三氟甲基化试剂,在学术界和工业界有着广泛地应用,是我国有机氟化学领域早期最重要的研究成果之一,该试剂也被命名为“陈试剂”.此研究采用密度泛函理论(D... 详细信息

FSO_(2)CF_(2)CO_(2)Me(MFSDA)是陈庆云院士课题组于1989年开发的一种十分有效的三氟甲基化试剂,在学术界和工业界有着广泛地应用,是我国有机氟化学领域早期最重要的研究成果之一,该试剂也被命名为“陈试剂”.此研究采用密度泛函理论(DFT)方法研究了碘化亚铜介导“陈试剂”形成三氟甲基亚铜的反应机理.计算结果揭示了反应中碘化亚铜催化剂的双重作用:一方面碘负离子通过进攻“陈试剂”中具有亲电性的甲基启动反应;另一方面一价铜阳离子络合物捕获原位生成二氟卡宾形成二氟卡宾亚铜中间体.发现与过去普遍假设的机理不同,(1)关键的脱羧过程并不需要一价铜阳离子参与,(2)三氟甲基是通过二氟卡宾亚铜中间体与氟离子络合后形成,而非二氟卡宾直接捕获氟离子.研究结果丰富了对“陈试剂”形成三氟甲基源的认识,为进一步开发基于“陈试剂”的新反应提供了理论依据.

关键词：密度泛函理论(DFT)方法氟磺酰二氟乙酸甲酯陈试剂三氟甲基化试剂反应机理

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海南岛印支-燕山期花岗岩年代学格架与成因

岩石学报 2024年第3期40卷 741-763页

作者：江小燕卫巍李献华中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室贵阳550081 中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室北京100029 中国科学院大学地球与行星科学学院北京100049

海南岛分布着大面积的印支-燕山期岩浆岩,是华南岩浆活动的重要组成部分。近年来,对这些花岗岩已开展了一系列工作,但其年代学格架仍需完善,成因类型及源区性质仍需限定,区域构造机制仍存在争议。本文详细梳理了已发表的海南岛晚古生代... 详细信息

海南岛分布着大面积的印支-燕山期岩浆岩,是华南岩浆活动的重要组成部分。近年来,对这些花岗岩已开展了一系列工作,但其年代学格架仍需完善,成因类型及源区性质仍需限定,区域构造机制仍存在争议。本文详细梳理了已发表的海南岛晚古生代-中生代花岗岩地球化学和年代学数据,结合作者近年来的相关工作,对海南岛花岗岩的年代学格架和岩石地球化学特征进行总结,并对源岩、岩浆演化过程和地球动力学背景进行讨论。海南岛印支期(二叠纪-三叠纪)花岗岩(部分具有片麻状构造)整体以NE走向展布,形成于278~225Ma,峰期为240Ma。岩相学和地球化学研究表明,此期岩浆活动形成了具有不同地球化学特征的S型、I型和A型花岗岩。其中,S型花岗岩(278~241Ma)与I型花岗岩(272~233Ma)均为高钾钙碱性花岗岩,具有较低的全岩锆饱和温度(平均所需的温度,可能是由底侵玄武质岩浆释放的水加入到下地壳诱发部分熔融的产物;A型花岗岩(257~225Ma)的全岩锆饱和温度较高(>800℃),表明源区无流体加入或为已有花岗岩生成的去水源岩在高温条件下脱水熔融形成。此外,本区还存在少量燕山期花岗岩,包括燕山早期(侏罗纪)岩浆活动(如本研究识别出的161Ma高钾钙碱性I型花岗岩)以及集中在白垩纪的三期侏罗纪-白垩纪岩浆活动(按年龄可分为:ca.120Ma、ca.110~90Ma和ca.70Ma,峰期为ca.100Ma)。地球化学数据表明燕山期花岗岩具有高钾钙碱性I型特征,源区中有幔源年轻组分的加入。据此,本文作者认为:(1)印支-燕山期大规模的花岗岩浆作用与古太平洋板块向华南大陆俯冲有关;(2)古太平洋板块向华南大陆的俯冲可能起始于早-中二叠世(ca.280Ma),结束于晚白垩世末期(ca.70Ma);(3)自二叠纪起至白垩纪末期安第斯型活动大陆边缘结束,海南岛保存了古太平洋俯冲相关的岩浆活动记录。

关键词：花岗岩海南岛印支期燕山期古太平洋俯冲华南

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锂辉石在花岗质熔体中溶解度及其成矿意义

岩石学报 2024年第2期40卷 615-622页

作者：徐雨生唐勇张辉吕正航中国科学院地球化学研究所地球内部物质高温高压院重点实验室贵阳550081 中国科学院大学北京100049

本次研究利用快速淬火高温高压实验装置,在100MPa和650~850℃条件下,开展了锂辉石在简单花岗质熔体中溶解度及其影响因素的高温高压实验。实验结果表明温度是影响锂辉石在简单花岗质熔体中溶解度最为重要的因素,其次为铝饱和指数(ASI),... 详细信息

本次研究利用快速淬火高温高压实验装置,在100MPa和650~850℃条件下,开展了锂辉石在简单花岗质熔体中溶解度及其影响因素的高温高压实验。实验结果表明温度是影响锂辉石在简单花岗质熔体中溶解度最为重要的因素,其次为铝饱和指数(ASI),而熔体的Na/K比值对锂辉石的溶解度几乎没有影响。结合已有的数据,建立了锂辉石溶解度与温度、铝饱和指数的关系:logLi_(2)O(%)=-0.61×(1000/T)+0.53×ASI+0.10,R^(2)=0.60其中T为绝对温度。该关系式可以用来量化锂辉石的结晶温度或评价花岗伟晶岩的成矿潜力。本次研究结果表明,伟晶岩矿床中锂的成矿潜力受限于初始岩浆中锂的含量和伟晶岩的结晶温度。

关键词：高温高压实验溶解度锂辉石伟晶岩

协同光电及热效应实现铜光阴极上等离激元催化高效硝酸根还原反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 219-230页

作者：陈振霖薛静武磊党昆籍宏伟陈春城章宇超赵进才中国科学院化学研究所光化学重点实验室北京分子科学国家研究中心北京100190 中国科学院大学北京100049

近年来,电催化硝酸根还原反应(NO_(3)RR)已经成为水处理和合成氨领域的研究热点.相比于传统的电催化剂,等离激元辅助的电催化反应通过将太阳能和电化学偏压同时施加到金属纳米结构上,在实现高效太阳能到化学能转化领域展现出了巨大潜力... 详细信息

近年来,电催化硝酸根还原反应(NO_(3)RR)已经成为水处理和合成氨领域的研究热点.相比于传统的电催化剂,等离激元辅助的电催化反应通过将太阳能和电化学偏压同时施加到金属纳米结构上,在实现高效太阳能到化学能转化领域展现出了巨大潜力.然而,目前有关等离激元辅助NO_(3)RR的文献报道较少,已有的研究主要集中于利用金(Au)纳米结构的等离激元效应辅助增强NO_(3)RR.但Au对NO_(3)RR的本征电催化活性很差,这导致在等离激元辅助NO_(3)RR领域,氨的产率和法拉第效率难以令人满意.此外,对于等离激元辅助NO_(3)RR的机理研究不深入,例如如何区分等离激元产生的光电效应和光热效应对NO_(3)RR的影响,以及等离激元激发的金属纳米结构是如何影响NO_(3)RR过程等问题都尚未解决.因此,有必要采取有效的策略来深入探究等离激元辅助NO_(3)RR的内在机制,从而进一步提高其催化性能.铜(Cu)作为一种高效的硝酸根还原电催化剂,同时是一种典型的具有等离激元效应的金属材料.然而,目前关于利用Cu的等离激元效应辅助增强NO_(3)RR的报道很少.本文报道了利用Cu纳米线(CuNWs)的等离激元效应辅助增强NO_(3)RR性能.在等离激元激发条件下,CuNWs展现出较好的NO_(3)RR催化性能.在协同的光电和热效应的作用下,与暗态常温条件相比,催化性能提升了近2倍.经过400次循环伏安测试,CuNWs光阴极的电流密度仅下降到初始值的88%,而在黑暗条件下,CuNWs光阴极催化NO_(3)RR的电流密度则下降了43%.这表明光照同时显著提升了CuNWs催化NO_(3)RR的稳定性.产物分析结果表明,在-0.2到-0.4 V(相对于可逆氢电极)的宽电势范围内,CuNWs光阴极实现了接近100%的氨法拉第效率,并取得了较高的氨产率,超过了之前大多数报道的等离激元辅助Au催化剂的NO_(3)RR性能.通过活化能实验、微分电流实验以及升温实验,区分了等离激元激发产生的光电效应以及光热效应对NO_(3)RR的影响.通过原位拉曼光谱、在线差分电化学质谱以及原位电化学红外光谱技术,确定了CuNWs光阴极NO_(3)RR过程中的活性相及反应中间体.密度泛函理论计算结果表明,氨的脱附是NO_(3)RR的决速步.光生电子可以通过电子跃迁激发脱附机制促进氨的脱附从而抑制了氨在Cu表面的累积,弱化了氨对CuNWs光阴极的毒化作用.同时,光热效应也显著提升了NO_(3)RR的反应速率.因此,等离激元激发产生的光电和光热效应协同促进了NO_(3)RR性能,提高了CuNWs光阴极的活性与稳定性.将该策略拓展到其它Cu纳米材料上,同样展现出较好的等离激元促进效果.综上,本文提出了利用Cu的等离激元效应辅助增强电催化NO_(3)RR性能的策略,并验证了该策略在其它Cu纳米材料上的适用性.深入的机理研究揭示了同时耦合太阳能、电能以及热能对进一步提升NO_(3)RR性能的巨大潜力.

关键词：铜光阴极等离激元辅助电催化剂光电效应光热效应硝酸根还原反应

基于真空紫外灯的光电离质谱在催化反应过程监测中的应用

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质谱学报 2024年第1期45卷 44-56,I0002页

作者：吴称心花磊陈平蒋吉春李金旭李海洋中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁省质谱技术与仪器重点实验室辽宁大连116023

催化反应机理研究是一个关键且极具挑战性的课题。在线监测催化反应过程中反应物、中间体和产物,可为复杂的催化反应网络、反应路径和反应动力学研究提供证据。真空紫外光电离质谱(VUV-PIMS)具有软电离、高灵敏度的优势,已成为备受关注... 详细信息

催化反应机理研究是一个关键且极具挑战性的课题。在线监测催化反应过程中反应物、中间体和产物,可为复杂的催化反应网络、反应路径和反应动力学研究提供证据。真空紫外光电离质谱(VUV-PIMS)具有软电离、高灵敏度的优势,已成为备受关注的催化反应实时在线监测技术。本文综述了VUV-PIMS技术的发展情况,特别是基于真空紫外灯的光电离源研究进展,介绍了其在催化反应过程中稳定产物和活性中间体实时在线监测方面的最新应用,并针对催化反应过程精准表征的需求,对VUV-PIMS未来的发展趋势进行展望。

关键词：光电离质谱真空紫外灯催化反应活性中间体在线监测

结构定量分析揭示熊耳群大斑玄武安山岩岩浆房存续时间与岩浆喷发速率

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岩石学报 2024年第8期40卷 2374-2388页

作者：瞿川豪马建锋赵太平中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广州510640 中国科学院大学北京100049

熊耳群火山岩是华北克拉通形成后首期大规模岩浆事件的产物,它代表了华北克拉通裂谷系发育和演化的开始,其形成时代与构造背景备受关注。前人研究集中于年代学与地球化学分析,但受限于年代学测试精度,对熊耳群岩浆活动的持续时间尚无法... 详细信息

熊耳群火山岩是华北克拉通形成后首期大规模岩浆事件的产物,它代表了华北克拉通裂谷系发育和演化的开始,其形成时代与构造背景备受关注。前人研究集中于年代学与地球化学分析,但受限于年代学测试精度,对熊耳群岩浆活动的持续时间尚无法精确限定;同时,熊耳群岩浆岩的地球化学数据并不能很好地解释其成因:地幔柱模型往往伴随着短期内巨量岩浆喷发的特征,通过传统地球化学方法很难识别,所以制约熊耳群形成的构造背景尚需更多的证据来支撑。岩石结构定量分析方法为解析岩浆活动的过程提供了全新的视角,该方法依靠分析岩石中晶体的分布特征,还原晶体结晶过程,从而揭示岩浆房存储状态,并估计岩浆存留时间。许山组玄武质安山岩具有典型的斑状结构,且代表熊耳群熔岩最早期的岩浆活动,记录了早期的岩浆房热状态。本文针对其中的斜长石斑晶开展结构定量分析,探讨熊耳群火山岩早期岩浆房的存储状态与存留时间。数据结果表明,许山组玄武质安山岩深部岩浆房长期处于低过冷度、半开放状态,存续时间为2400~24000yr。结合斜长石结晶实验和许山组斑晶晶体形态研究,估算斑晶斜长石生长速率为10^(-11)~10^(-10)mm/s;结合最大特征长度、剖面特征长度差值与熔岩厚度,计算得到许山组体积喷发速率0.28~13km^(3)/yr,二维喷发速率0.04~1.85m/yr,与大火成岩省的活动特征相似。综上所述,熊耳群许山组形成于一次强烈的热事件中,具有较大的岩浆通量与极高的喷发速率,符合地幔柱背景下的大火成岩省岩浆活动特征。

关键词：熊耳群结构定量分析晶体粒度分布存留时间喷发速率

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西昆仑克里雅地区晚三叠世S型花岗岩地球化学、锆石U-Pb年代学、Hf-Nd同位素特征及其地质意义

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岩石学报 2024年第8期40卷 2415-2428页

作者：王振宏王核白洪阳黄亮王堃宇刘金恒中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广州510640 中国科学院大学北京100049

锂是当今中国重要的战略金属资源。近年来,在西昆仑稀有金属成矿带中陆续发现卡拉瓦拉、牧林场、康西瓦、白龙山、雪凤岭等中大型高品位伟晶岩型锂矿。为了在具有锂铍化探异常圈定区域寻找新的稀有金属矿床,本次研究以西昆仑造山带东缘... 详细信息

锂是当今中国重要的战略金属资源。近年来,在西昆仑稀有金属成矿带中陆续发现卡拉瓦拉、牧林场、康西瓦、白龙山、雪凤岭等中大型高品位伟晶岩型锂矿。为了在具有锂铍化探异常圈定区域寻找新的稀有金属矿床,本次研究以西昆仑造山带东缘大红柳滩稀有金属矿集区的白龙山矿床为模型,建立“晚三叠世S型花岗岩-伟晶岩+巴颜喀拉群地层+韧性剪切带的薄弱地段就位+锂铍化探异常”的组合找矿模型。为了探究位于大红柳滩东缘的克里雅地区是否具有发现稀有金属矿床的潜力,本文以这套组合找矿模型为指导思想,结合地球化学、锆石U-Pb年代学及Hf-Nd同位素等方法对克里雅花岗岩体的研究成果,同时通过区域地层及其构造背景与白龙山矿床的对比分析,结果表明:克里雅岩体属于S型二长花岗岩,平均年龄为207±1.1Ma,与白龙山矿床母岩S型二云母花岗岩在误差范围内一致;此外,尽管克里雅区域锂铍化探异常较高,出露地层相同,且出露伟晶岩,构造形成环境同为后碰撞,但两者岩浆源区不一致。基于以上研究,本文认为克里雅地区不适合运用以白龙山伟晶岩型锂矿床为模型的找矿理论指导。

关键词：克里雅二长花岗岩锆石U-Pb定年 Hf-Nd同位素稀有金属西昆仑