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六氟钽酸氨拓扑转变制备低深能级缺陷Ta_(3)N_(5)光阳极实现超低偏压光电化学分解水

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 144-153页

作者：徐伟甄超朱华泽姚婷婷邱建航梁艳白朔陈春林成会明刘岗中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家实验室辽宁沈阳110016 中国科学技术大学材料科学与工程学院辽宁沈阳110016 中国科学院金属研究所师昌绪先进材料创新中心辽宁沈阳110016 中国科学院深圳先进技术研究院碳中和技术研究所广东深圳518055

Ta_(3)N_(5)是一种具有2.1 eV直接带隙的n型半导体,其带隙跨越水的氧化还原电位.此外,Ta_(3)N_(5)的理论太阳能制氢效率(STH)高达15.9%,超过商业化应用的效率门槛(10%),是一种理想的光电化学分解水制氢光阳极材料.采用Ta2O5作为前驱体,... 详细信息

Ta_(3)N_(5)是一种具有2.1 eV直接带隙的n型半导体,其带隙跨越水的氧化还原电位.此外,Ta_(3)N_(5)的理论太阳能制氢效率(STH)高达15.9%,超过商业化应用的效率门槛(10%),是一种理想的光电化学分解水制氢光阳极材料.采用Ta2O5作为前驱体,在氨气气氛下高温氮化制备Ta_(3)N_(5)是一个由表及里的非均相氮化过程,该过程会产生大量的低价钽和氮空位等本征深能级缺陷,导致费米能级钉扎效应的产生,从而使得光生电压显著降低和光电流起始电位较高.因此,开发能够进行体相均相氮化的前驱体,以抑制Ta_(3)N_(5)深能级缺陷的产生,具有重要意义.本文采用气相溶剂热法,在钽箔上制备了一种六氟钽酸氨((NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6))化合物,并以其多面体锥阵列薄膜作为前驱体,通过可控的氮化过程将前驱体结构拓扑转变为低深能级缺陷含量的Ta_(3)N_(5)多孔阵列薄膜.在高温氮化过程中,(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)会释放含氮、氢和氟的气体小分子并形成贯穿体相的多孔通道,有利于氨气及氮化过程中产生的其他小分子物质的渗透,促进体相均匀氮化过程,避免生成大量的本征深能级缺陷.同时,(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)中的高电负性氟离子可以减弱Ta–O键,进一步促进氮化反应.扫描电镜和透射电镜(TEM)结果表明,制备的(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)是具有实心结构的多面体锥阵列薄膜,而拓扑转变所得的Ta_(3)N_(5)多面体锥薄膜具有多孔结构.X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱和稳态/瞬态光电压谱表征结果表明,通过(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)拓扑转变制备Ta_(3)N_(5)可有效抑制Ta_(3)N_(5)薄膜中深能级缺陷的形成.采用两种产氧反应助催化剂依次修饰后,XPS和TEM结果显示出助催化剂的双壳层结构与化学组成.光电化学分解水测试结果表明,所制得的Ta_(3)N_(5)光阳极在AM1.5G模拟太阳光的照射下,可展现出0.2 V_(RHE)(***)的极低光电流起始电位,且在1.23 V_(RHE)时的光电流密度可达3.28 mA cm^(–2),经过连续5 h的稳定性测试,仍能保持初始值的85%.此外,稳定性测试前后助催化剂的XPS和TEM结果表明,Ta_(3)N_(5)光阳极光电流下降的原因可能是产氧助催化剂中硼物种的消耗.而通过减小(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)多面体锥前驱体的尺寸,可以进一步减少Ta_(3)N_(5)薄膜中的本征深能级缺陷的含量,修饰助催化剂后可在0 V_(RHE)下展现出光电催化水氧化活性.综上所述,通过(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)新型前驱体拓扑转变制备了低深能级缺陷含量的Ta_(3)N_(5)光阳极,表现出极低的光电流起始电位,为构建无偏压下自发全分解水的低深能级缺陷浓度的Ta_(3)N_(5)光电极提供了一种新途径,该方法也可拓展至其他过渡金属氮化物的可控制备与缺陷调控.

关键词： (NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6) 拓扑转变低缺陷Ta3N5 起始电位光电化学分解水

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钠-葡萄糖共转运蛋白的结构机制研究进展

中国科学：生命科学 2024年第8期54卷 1337-1345页

作者：崔文浩孙泽健陈雷北京大学未来技术学院分子医学研究所膜生物学国家重点实验室代谢及心血管分子医学北京市重点实验室国家生物医学成像科学中心北京100871

钠-葡萄糖共转运蛋白(sodium-glucose cotransporters, SGLT)是溶质载体转运蛋白(solute carrier transporter,SLC transporter)超家族的一员,它们能够利用细胞膜内外存在的钠离子的电化学势驱动葡萄糖从低浓度到高浓度跨膜运输. SGLT... 详细信息

钠-葡萄糖共转运蛋白(sodium-glucose cotransporters, SGLT)是溶质载体转运蛋白(solute carrier transporter,SLC transporter)超家族的一员,它们能够利用细胞膜内外存在的钠离子的电化学势驱动葡萄糖从低浓度到高浓度跨膜运输. SGLT家族中最重要的两个成员是SGLT1和SGLT2,分布在肾脏和小肠上皮等组织.目前SGLT2已经成为治疗糖尿病的重要靶点, SGLT1抑制剂也有治疗糖尿病和便秘等疾病的潜力.随着冷冻电子显微镜技术的发展, SGLT与辅助蛋白(例如MAP17)形成的复合体、与小分子抑制剂形成的复合物,以及在转运过程中的多个构象的结构均已经被解析.这些研究有助于理解SGLT的转运机制以及药理学性质,也为基于结构的药物研发及优化奠定了基础.

关键词： SGLT 葡萄糖转运机制结构

放氧光合生物LHC捕光天线的结构、排布与功能

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中国科学：生命科学 2024年第8期54卷 1408-1423页

作者：申丽丽王源王文达中国科学院植物研究所光生物学重点实验室北京100093

在光合作用的原初光能转化过程中,光合膜上的光系统I和光系统II将吸收的太阳能转化为化学能,并释放氧气,产生的ATP和NADPH为二氧化碳固定提供能量.光合生物光系统核心外围的捕光天线负责收集光能,并向反应中心传递激发能,而且可以调节... 详细信息

在光合作用的原初光能转化过程中,光合膜上的光系统I和光系统II将吸收的太阳能转化为化学能,并释放氧气,产生的ATP和NADPH为二氧化碳固定提供能量.光合生物光系统核心外围的捕光天线负责收集光能,并向反应中心传递激发能,而且可以调节光合膜上的能量高效分配与利用.其中LHC类捕光天线在真核放氧光合生物进化过程中表现出丰富的多样性,研究它们的结构与功能对于探索光合作用原初反应和调控适应环境的分子机理有重要意义.本文围绕放氧光合生物LHC捕光天线的基因、蛋白、结构和功能,论述了从海洋绿藻到高等植物,以及红藻到硅藻进化过程中捕光天线的蛋白结构与功能细节,总结了它们与反应中心结合排布的不同形式,阐述了LHC捕光天线的多样性对于光合生物适应光环境的重要意义.

关键词：光合作用捕光天线光系统Ⅰ 光系统Ⅱ LHCII FCP LHC结构与功能 LHC天线排布

保存最古老矿物结合多肽的中新世鸵鸟蛋壳化石首次组织化学研究

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古脊椎动物学报（中英文） 2024年第2期62卷 120-134页

作者：吴倩泮艳红李志恒周忠和艾莉达中国科学院大学北京100049 中国科学院古脊椎动物与古人类研究所中国科学院脊椎动物演化与人类起源重点实验室北京100044 南京大学地球科学与工程学院生物演化与环境科教融合中心关键地球物质循环前沿科学中心内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室南京210023

古蛋白质比古DNA具有更高的保存潜力,因此蛋白质组学研究可以帮助阐明一些超出古DNA研究领域的灭绝生物群体的生物学特征。迄今为止最古老的多肽发现于中国西北地区晚中新世临夏盆地的鸵鸟蛋壳化石中,是与蛋壳矿化相关的蛋白质struthioc... 详细信息

古蛋白质比古DNA具有更高的保存潜力,因此蛋白质组学研究可以帮助阐明一些超出古DNA研究领域的灭绝生物群体的生物学特征。迄今为止最古老的多肽发现于中国西北地区晚中新世临夏盆地的鸵鸟蛋壳化石中,是与蛋壳矿化相关的蛋白质struthiocalcin(SCA-1)的一部分。前人认为SCA-1在蛋壳中均匀分布,并因其与方解石晶体结合的特性而得以在地质历史中长时间保存。本次对同一鸵鸟蛋壳化石进行了组织学、扫描电子显微镜和拉曼光谱分析,发现蛋壳内侧锥体层的晶核含有部分磷灰石,其他部位则完全由方解石构成;这些晶核部分应当是在成岩作用过程中经历了磷酸盐化。在对该化石蛋壳样品脱钙处理后,其锥体层晶核部分存在残留物,呈现网络状纤维结构,其位置和形态与现生鸵鸟蛋壳中脱钙后残留的有机质相似。结果表明,该化石蛋壳中的古多肽可能集中保存在锥体层晶核处,而非在整个蛋壳中均匀分布。磷酸盐化可能是另一个有利于有机物长期保存的埋藏过程。临夏盆地的古气候和埋藏环境可能为该古蛋白分子的保存提供了有利的条件。建议在未来研究中进行更深入的组织化学和矿物学分析,以进一步了解该盆地有机质和古蛋白的保存机制。

关键词：化石有机质生物矿化蛋白磷灰石磷酸盐化鸵鸟蛋壳古蛋白

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稀土尖晶石型电催化剂性能研究进展

中国稀土学报 2024年

作者：朱佳敏要亚雄李姝惠吴姗姗安丽席聘贤严纯华兰州大学化学化工学院稀有同位素前沿科学中心甘肃省有色金属化学与资源利用重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室

尖晶石型催化剂 (AB2X4) 具有位点多变、组分多样、价格低廉、性能优异等特点，在催化领域具有广泛的应用。稀土具有独特的4f轨道、强亲氧性等物理化学性质，能够通过4f轨道的耦合效应、氧缺陷调控等方式改变尖晶石型催化剂的晶体结构... 详细信息

尖晶石型催化剂 (AB2X4) 具有位点多变、组分多样、价格低廉、性能优异等特点，在催化领域具有广泛的应用。稀土具有独特的4f轨道、强亲氧性等物理化学性质，能够通过4f轨道的耦合效应、氧缺陷调控等方式改变尖晶石型催化剂的晶体结构、表面状态以及电子结构，从而进一步提升其催化性能。本文从尖晶石型催化剂的催化特性出发，总结了稀土对尖晶石型催化剂的调控策略，概述了稀土修饰尖晶石型催化剂近些年来在能源催化领域的主要研究进展，并对相关催化材料在能源转化与储存领域的应用进行了展望。

关键词：稀土尖晶石型催化剂催化性能活性金属修饰策略

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酪蛋白水解酶ClpP的结构研究与功能干预

中国科学：化学 2024年第5期54卷 703-715页

作者：王蓬宇张涛杨财广国科大杭州高等研究院药物科学与技术学院杭州310024 中国科学院上海药物研究所新药研究国家重点实验室上海201203 中科环渤海(烟台)药物高等研究院烟台264117

酪蛋白水解酶ClpP是一种高度保守的丝氨酸蛋白水解酶,通常与AAA+超家族ATP酶的伴侣蛋白形成复合物调控细胞内蛋白质稳态.化学干预ClpP蛋白水解酶的生物学功能,尤其是小分子激动剂的开发已被证明是治疗多种疾病的有效策略.近年来,本课题... 详细信息

酪蛋白水解酶ClpP是一种高度保守的丝氨酸蛋白水解酶,通常与AAA+超家族ATP酶的伴侣蛋白形成复合物调控细胞内蛋白质稳态.化学干预ClpP蛋白水解酶的生物学功能,尤其是小分子激动剂的开发已被证明是治疗多种疾病的有效策略.近年来,本课题组围绕ClpP蛋白酶在结构生物学和化学生物学等研究领域取得了一些重要进展.一方面,通过结构生物学方法解析了金黄色葡萄球菌ClpP(SaClpP)不同状态下的三种构象的晶体结构;并发现SaClpP的功能激活型突变体,增加了对ClpP激动机制的理解.另一方面,针对病原菌和人线粒体ClpP开展小分子激动剂的化学干预研究,开发多类型骨架的ClpP小分子激动剂,实现对不同物种ClpP蛋白酶功能选择性激动,推动以ClpP为靶标的抗菌和抗肿瘤研究.

关键词：酪蛋白水解酶ClpP 分子识别化学干预抗菌抗肿瘤

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PET掺杂对新型木质素基泡沫炭合成的影响

林业工程学报 2024年第1期9卷 117-124页

作者：韩笑马中义许爱芹曲望达青岛农业大学生命科学学院青岛266109 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001 山东省金乡县胡集镇农业服务中心济宁272200

泡沫炭具有低密度、高强度、高导电性、多孔骨架结构等诸多优点,是一种高端的整体性先进碳材料。在多种泡沫炭制备的原材料中,木质素因其可再生、低成本、高产量、高芳香性等特点而逐渐受到重视。基于木质素的热学性质复杂且特殊,近年... 详细信息

泡沫炭具有低密度、高强度、高导电性、多孔骨架结构等诸多优点,是一种高端的整体性先进碳材料。在多种泡沫炭制备的原材料中,木质素因其可再生、低成本、高产量、高芳香性等特点而逐渐受到重视。基于木质素的热学性质复杂且特殊,近年来笔者开发了一种简单、高效的木质素基泡沫炭合成方法。为进一步实现泡沫炭结构与性能的调控,本研究主要通过使用聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)对木质素进行掺杂,考察PET可能对木质素转化过程中产生的影响,以及转化产物(新型泡沫炭)的材料结构与性能,从而提出PET掺杂对木质素基泡沫炭合成的影响。研究结果表明,PET的掺杂对于木质素的发泡过程有调节作用,其与木质素较好的相容性可以成功制备出木质素-PET基泡沫炭。PET的含量对泡沫炭的体密度、真密度、微观孔泡结构、机械强度等均有较为显著的影响。相比之下,X射线衍射和拉曼光谱结果表明PET掺杂对于泡沫炭的微观碳结构几乎没有影响。当PET掺杂量提升为20%时,泡沫炭的性能略有下降,可能与PET与木质素的均匀混合难度提升相关。本研究提出了通过掺杂高分子以改变新合成方法下泡沫炭结构与性能的思路,对泡沫炭的合成和调控具有指导意义。

关键词：木质素聚对苯二甲酸乙二醇酯掺杂合成泡沫炭

铋牺牲法制备石墨烯负载Fe-N单原子位点增效氧还原催化和锌-空气电池性能

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 272-281页

作者：杨志远张燕肖娟定王俊英王俊中安徽大学物质科学与信息技术研究院安徽石墨烯碳纤维材料工程研究中心安徽合肥230601 中国科学院山西煤炭化学研究所炭材料山西省重点实验室山西太原030001

催化氧反应(ORR)是锌空电池和氢燃料电池能量转化的关键过程,然而其反应速率往往较低,因此开发高活性且耐久的催化材料至关重要.当前,研发低成本、高效率且稳定的氧还原催化剂已成为国内外的研究热点.其中,富含金属-氮-碳活性位点的低成... 详细信息

催化氧反应(ORR)是锌空电池和氢燃料电池能量转化的关键过程,然而其反应速率往往较低,因此开发高活性且耐久的催化材料至关重要.当前,研发低成本、高效率且稳定的氧还原催化剂已成为国内外的研究热点.其中,富含金属-氮-碳活性位点的低成本ORR催化材料,因其具有替代贵金属的潜力,成为重要的候选材料.然而,在制备这类催化剂时,所用分子前驱体在热解过程中易团聚形成金属基硬颗粒,如何减少热解过程中金属成分的自发聚集和不良副产物的生成,提高活性单原子的利用率,特别是在使用廉价分子前驱体(如三聚氰胺和铁盐)时,仍面临挑战.本研究旨在探索有效的制备策略,以优化催化剂性能,推动其在能源转换领域的应用.本文报道了一种以硝酸铋为牺牲剂,石墨烯为导电载体,通过热解廉价的三聚氰胺和铁盐,合成石墨烯负载丰富Fe-N-C活性位点催化剂的新方法.该方法中硝酸铋前驱体高温热解生成的铋铁合金或氧化铋因表面没有碳层,而容易被热酸除去,形成更多的可接近的FeNx活性位点,从而有效地抑制铁基颗粒和管状碳结构的形成,实现了催化剂的高效合成.双球差矫正电镜、X-射线光电子能谱和X-射线吸收结构光谱等表征证明,铋化合物去除后留下空位被铁原子取代,增加了Fe-N-C位点密度,并且铁以单原子活性位形式存在.实验结果表明,所制备的催化剂表现出高氧还原性能,在碱性和酸性条件下的半波电位分别为0.916和0.784 V.石墨烯基催化剂的动力学电流密度(0.9 V ***)达到10.41 mA cm^(-2),是不加铋化合物样品的6倍,贵金属Pt/C催化剂的4倍.此外,催化剂的塔菲尔斜率为59 mV dec^(-1),低于不加铋化合物样品(80 mV dec^(-1))、不加石墨烯样品(93 mV dec^(-1))、无金属样品(88 mV dec^(-1))和Pt/C(80 mV dec^(-1)).在0.1 mol L^(-1) KOH条件下,催化剂循环10000圈后,半波电位仅衰减15 mV,低于Pt/C(36 mV)和无铋对照样(20 mV),表明催化剂具有较好的稳定性.由于电化学法制备的石墨烯比热解法制备的非晶碳具有更好的耐腐蚀性,从而可以提高阴极氧还原的稳定性.另外,所制备的催化剂应用在锌-空气电池中时,最大功率密度可达201.4 mW cm-2,且循环1000次后电池电压几乎没有衰减.综上,本研究通过引入铋化合物,显著提升了廉价前驱物铁-三聚氰胺的金属单原子化效率.利用电化学法合成了石墨烯负载的Fe-N-C催化活性位,制备出高活性、高稳定的催化剂.将该低成本催化剂应用于锌-空气电池的阴极,其表现出良好的长循环性能.本研究为制备低成本、高性能的金属-氮-碳基电催化剂提供了新思路.

关键词：氧还原反应铋石墨烯锌-空气电池 Fe-N-C

碳纳米管/石墨烯杂化纤维的制备、性能与应用进展

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科学通报 2024年

作者：孙曈钊蹇木强张锦宁夏大学化学化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室北京石墨烯研究院北京大学化学与分子工程学院材料科学与工程学院北京分子科学国家研究中心纳米化学研究中心

因其独特的几何结构与成键方式,碳纳米管和石墨烯展现出优异的力学、电学、热学、光学等特性,为纳米材料新结构、新现象、新效应和新应用的探索提供了理想的材料平台.碳纳米管和石墨烯可以组装成一维宏观纤维材料,具有轻质、高强、高导... 详细信息

因其独特的几何结构与成键方式,碳纳米管和石墨烯展现出优异的力学、电学、热学、光学等特性,为纳米材料新结构、新现象、新效应和新应用的探索提供了理想的材料平台.碳纳米管和石墨烯可以组装成一维宏观纤维材料,具有轻质、高强、高导电、高导热等性能,为新一代高性能纤维的发展提供了思路.将碳纳米管和石墨烯通过湿法纺丝法、薄膜卷绕法、水热组装法和化学气相沉积法等方法制备成碳纳米管/石墨烯杂化纤维,通过精细的结构调控实现了碳纳米管/石墨烯材料微观尺度优异性能向宏观纤维的有效传递,赋予了纤维轻质高强的特性,为其在能量转化与存储器件、传感与致动器件、智能织物等领域的应用奠定了基础.本文首先介绍了碳纳米管/石墨烯杂化纤维的制备方法和基本性能,然后总结了纤维的功能/智能应用,最后对碳纳米管/石墨烯杂化纤维的未来发展和挑战进行了展望.

关键词：碳纳米管石墨烯杂化纤维功能纤维智能织物