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可热塑加工的纤维素材料研究进展

高分子学报 2022年第9期53卷 1072-1082页

作者：尹春春许如梦张金明宋广杰张军中国科学院化学研究所中国科学院工程塑料重点实验室北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京100049

天然高分子纤维素由于具有强氢键网络,不能熔融,难于加工.在苛刻加工条件或加入大量增塑剂的情况下,才可实现纤维素的热塑加工,但是所得材料存在诸多缺陷.为此,通过化学修饰引入新的衍生化基团的内增塑方法受到了人们的广泛关注,但是内... 详细信息

天然高分子纤维素由于具有强氢键网络,不能熔融,难于加工.在苛刻加工条件或加入大量增塑剂的情况下,才可实现纤维素的热塑加工,但是所得材料存在诸多缺陷.为此,通过化学修饰引入新的衍生化基团的内增塑方法受到了人们的广泛关注,但是内增塑方法会导致纤维素材料降解性能显著下降.如何制备兼具热塑性和降解性的纤维素材料仍然是纤维素领域的挑战.本文回顾了纤维素材料热塑加工领域的相关进展,分析对比了纤维素热塑加工的各种策略,希望促进构建兼具热塑性和降解性的材料,解决热封涂层、热封薄膜等轻薄材料对环境的危害,对于促进环境保护和可持续发展具有重要意义.

关键词：纤维素热塑加工纤维素衍生物增塑剂衍生化

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梯度共聚物接枝纳米粒子的合成及其力学性能

高分子学报 2023年第2期54卷 245-256页

作者：欧华林张宝庆刘琛阳中国科学院化学研究所北京分子科学国家研究中心、中国科学院工程塑料院重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

通过RAFT聚合制备了3种不同序列(无规、嵌段及梯度)的丙烯酸正丁酯(BA)/甲基丙烯酸甲酯(MMA)二元共聚物(PBA-r-PMMA、PBA-b-PMMA、PBA-g-PMMA),以及2种含可交联侧链的聚甲基丙烯酸酰氧基丙基三乙氧基硅烷(PTEPM)的三元共聚物PTEPM-b-(PB... 详细信息

通过RAFT聚合制备了3种不同序列(无规、嵌段及梯度)的丙烯酸正丁酯(BA)/甲基丙烯酸甲酯(MMA)二元共聚物(PBA-r-PMMA、PBA-b-PMMA、PBA-g-PMMA),以及2种含可交联侧链的聚甲基丙烯酸酰氧基丙基三乙氧基硅烷(PTEPM)的三元共聚物PTEPM-b-(PBA-g-PMMA)和PTEPM-b-(PBA-r-PMMA),三元共聚物中PBA/PMMA分别为无规和梯度结构.这5个共聚物中PBA/PMMA段具有相近的分子量和组分比.三元共聚物通过共组装及交联后得到球状的共聚物接枝纳米粒子NP-(PBA-g-PMMA)和NP-g-(PBA-r-PMMA).DSC结果表明NP-(PBA-g-PMMA)和PBA-g-PMMA具有较宽的玻璃化转变温度区间(~130℃),证明成功合成了梯度共聚物和接枝梯度共聚物的纳米粒子.通过DMA测试和变温拉伸测试发现,在升温过程中梯度结构二元共聚物及其对应的纳米复合材料力学性能呈现渐进式变化,而无规或嵌段对应物力学性能呈现突变,原因是前者具有较宽的玻璃化转变过程.由于无机内核的作用,NP-(PBA-g-PMMA)和NP-(PBA-r-PMMA)表现出更高的力学强度和模量,但断裂伸长率下降.

关键词：梯度共聚物聚合物接枝纳米粒子二氧化硅玻璃化温度

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结构可控的聚合物长短刷接枝纳米粒子

高分子学报 2022年第11期53卷 1388-1398页

作者：欧华林张宝庆刘琛阳中国科学院化学研究所北京分子科学国家研究中心中国科学院工程塑料重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

通过RAFT聚合制备了一系列窄分子量分布的聚(γ-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷)(PTEPM)-b-聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)嵌段共聚物和PTEPM、PMMA低聚物.将具有不同PMMA分子量的2种PTEPM-b-PMMA共聚物与低聚物PMMA或PTEPM进行共组装(微相分... 详细信息

通过RAFT聚合制备了一系列窄分子量分布的聚(γ-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷)(PTEPM)-b-聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)嵌段共聚物和PTEPM、PMMA低聚物.将具有不同PMMA分子量的2种PTEPM-b-PMMA共聚物与低聚物PMMA或PTEPM进行共组装(微相分离),形成片、柱、球等不同PTEPM相区结构.采用盐酸气氛处理,PTEPM相区水解交联形成倍半硅氧烷SiO1.5内核,分离纯化得到聚合物长短刷接枝纳米粒子.使用这种相分离-交联-分散制备方法,调节嵌段共聚物分子结构和三组分比例,可实现聚合物接枝纳米粒子内核形状和尺寸、接枝密度、长短刷比例、长刷长度的精确调控.这些纳米粒子是研究聚合物纳米复合材料结构-性能关系的理想模型体系.

关键词：嵌段共聚物聚合物接枝纳米粒子二氧化硅双分布刷

有机高分子结晶的表界面效应:从正烷烃到高分子

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中国科学：化学 2022年第7期52卷 1027-1040页

作者：刘国明苏允兰王笃金中国科学院化学研究所工程塑料重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

表界面处的物质具有不同于本体的物理性质,表界面物理化学一直是化学和材料科学领域的重要内容.近年来,有机高分子表界面相关的结晶新现象不断涌现,引起了广泛关注.结合本课题组的工作,本文总结了近年来表界面处有机高分子结晶的新结果... 详细信息

表界面处的物质具有不同于本体的物理性质,表界面物理化学一直是化学和材料科学领域的重要内容.近年来,有机高分子表界面相关的结晶新现象不断涌现,引起了广泛关注.结合本课题组的工作,本文总结了近年来表界面处有机高分子结晶的新结果,探讨了不同体系中丰富的实验现象背后的物理机制.首先介绍了表界面相关的重要概念,包括表(界)面张力、均相和异相成核;其次,以代表性实例梳理了有机高分子表界面的结晶特性,主要包括长链烷烃表面结晶、高分子的预结晶、表面引起的亚稳态增强以及界面吸附对结晶的影响等;再次,探讨了不同结晶现象之间的关联性;最后,对目前表界面结晶领域尚未解决的问题进行了讨论.

关键词：表界面烷烃高分子结晶成核亚稳态

纤维素苯基氨基甲酸酯的均相合成及其手性拆分性能评价

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色谱 2020年第4期38卷 476-483页

作者：尹春春杨田田张金明张军中国科学院化学研究所中国科学院工程塑料重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

认识多糖类手性拆分材料的结构性能关系对于构建新型高效手性固定相具有重要指导意义。该文中,以1-烯丙基-3-甲基咪唑氯离子液体为介质,合成了系列不同结构的纤维素苯基氨基甲酸酯,进而考察了取代度、取代基团种类和位置对产物手性拆分... 详细信息

认识多糖类手性拆分材料的结构性能关系对于构建新型高效手性固定相具有重要指导意义。该文中,以1-烯丙基-3-甲基咪唑氯离子液体为介质,合成了系列不同结构的纤维素苯基氨基甲酸酯,进而考察了取代度、取代基团种类和位置对产物手性拆分性能的影响。结果表明,随着取代度的增加,纤维素苯基氨基甲酸酯对于绝大部分手性分子的拆分效果提高;苯环上取代基团的种类和位置对纤维素苯基氨基甲酸酯手性拆分性能影响显著,弱吸电子基团氯基和给电子基团甲基在合适的位置能显著增强纤维素苯基氨基甲酸酯的手性拆分性能;纤维素3-甲基-4-氯苯基氨基甲酸酯、3,5-二氯苯基氨基甲酸酯和2-甲基-5-氯苯基氨基甲酸酯对一些手性分子的拆分效果优于纤维素3,5-二甲基苯基氨基甲酸酯。

关键词：手性拆分纤维素纤维素苯基氨基甲酸酯均相合成

粒子-聚合物相互作用与粒子-粒子相互作用对聚合物基纳米复合物力学性能的影响

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高分子学报 2021年第2期52卷 146-157,I0002页

作者：李少范温向宁鞠维龙苏允兰王笃金中国科学院化学研究所中国科学院工程塑料重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

聚合物基纳米复合物(PNCs)具有比传统高分子材料更加优异的光学、力学、热力学等性能,广泛应用于各个工程领域.而纳米粒子(NPs)对材料性能提高的机理则是当前聚合物纳米复合物领域研究的重要问题,聚合物纳米复合体系相互作用的影响因素... 详细信息

聚合物基纳米复合物(PNCs)具有比传统高分子材料更加优异的光学、力学、热力学等性能,广泛应用于各个工程领域.而纳米粒子(NPs)对材料性能提高的机理则是当前聚合物纳米复合物领域研究的重要问题,聚合物纳米复合体系相互作用的影响因素众多,至今尚未明确并完整建立复合体系相互作用与性能增强之间的关系.本文总结了近年来关于纳米粒子填充聚合物基体力学性能的研究,从粒子-聚合物相互作用和粒子-粒子相互作用角度阐述了聚合物纳米复合体系力学性能的增强机理,并根据体系中不同的结构关系分别总结了聚合物/未改性纳米粒子复合体系和聚合物/聚合物接枝纳米粒子复合体系中影响力学性能的因素.该部分内容具有重要的理论和实践意义,有助于构建复合体系微观结构与宏观性能之间的关系,进而对微观层面调控PNCs的力学性能提供指导.

关键词：聚合物基纳米复合物粒子-聚合物间相互作用粒子-粒子间相互作用力学性能

高分子在氧化铝纳米孔道中受限结晶的研究进展

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高分子学报 2020年第5期51卷 501-516页

作者：刘国明施光宇王笃金中国科学院化学研究所中国科学院工程塑料重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

高分子材料在微纳米尺度常常表现出不同于本体的物理性质.对结晶性高分子来说,在纳米受限空间的成核机理、结晶结构和动力学特征都与本体材料有所不同.本文总结了近年来基于多孔氧化铝纳米模板(AAO)开展的高分子受限结晶的研究进展,重... 详细信息

高分子材料在微纳米尺度常常表现出不同于本体的物理性质.对结晶性高分子来说,在纳米受限空间的成核机理、结晶结构和动力学特征都与本体材料有所不同.本文总结了近年来基于多孔氧化铝纳米模板(AAO)开展的高分子受限结晶的研究进展,重点介绍了本课题组的工作.研究发现,在AAO模板中,高分子结晶的过冷度大大增加,成核机理从本体的异相成核转变为均相成核或表面成核;高分子结晶结构通常表现为各向异性,动力学因素、热力学因素和界面性质均对取向结构有重要影响;受限情况下高分子结晶速率大大降低,表现出"成核控制"的动力学特征;空间受限使高分子结晶度降低,倾向于形成亚稳态晶型.最后,对该领域尚待解决的问题进行了展望.

关键词：高分子结晶成核取向结晶动力学纳米受限

凝固浴温度对再生纤维素材料结构与性能的影响研究

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高分子学报 2023年第7期54卷 1064-1073页

作者：卢洪超夏钲豪米勤勇张金明余坚张军中国石化北京化工研究院北京100013 中国科学院化学研究所中国科学院工程塑料重点实验室北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京100049

以1-烯丙基-3-甲基咪唑氯盐(AmimCl)离子液体为纤维素溶剂,水为凝固浴,通过调控凝固温度分别在不同凝固浴温度下获得再生纤维素气凝胶和再生纤维素膜,研究了再生纤维素气凝胶和再生纤维素膜的微观结构与性能的关系.结果表明:凝固浴温度... 详细信息

以1-烯丙基-3-甲基咪唑氯盐(AmimCl)离子液体为纤维素溶剂,水为凝固浴,通过调控凝固温度分别在不同凝固浴温度下获得再生纤维素气凝胶和再生纤维素膜,研究了再生纤维素气凝胶和再生纤维素膜的微观结构与性能的关系.结果表明:凝固浴温度对再生纤维素气凝胶和再生纤维素膜的微观结构影响显著,进而影响再生纤维素气凝胶膜和再生纤维素膜的光学性能和力学性能,从而建立了凝固浴温度与再生纤维素材料结构和性能之间的关系,对以离子液体为溶剂的再生纤维素材料工业化生产具有一定的指导意义.

关键词：纤维素离子液体凝胶薄膜结构与性能

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受限在一维纳米孔道内的高分子结晶取向模型

高分子学报 2019年第3期50卷 281-290,M0005页

作者：苏萃施光宇王笃金刘国明中国科学院化学研究所中国科学院工程塑料重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

利用X射线极图法研究了等规聚丙烯(i PP)在阳极氧化铝模板(AAO)中的取向结构.实验结果表明,i PP在AAO内主要的取向模式为倒易空间的b*轴或a*轴平行于AAO的孔轴(～).这2种取向模式的比例同结晶条件有关:随着降温速率增加,高分子的整体取... 详细信息

利用X射线极图法研究了等规聚丙烯(i PP)在阳极氧化铝模板(AAO)中的取向结构.实验结果表明,i PP在AAO内主要的取向模式为倒易空间的b*轴或a*轴平行于AAO的孔轴(～).这2种取向模式的比例同结晶条件有关:随着降温速率增加,高分子的整体取向逐渐变弱,但是a*║～的取向变化更明显.在液氮淬冷的条件下,i PP几乎不能结晶.实验结果同文献所报道的"动力学选择机理"不一致.借助简化的"一维格子"模型,模拟了成核速率、生长速率对整体取向的影响.结果表明,高分子在受限空间中的取向存在3个区域:成核速率极高而生长速率极低时,晶体生长尺寸很小,样品表现为各向同性;中间区域各晶面的相对生长速率决定了最终取向结构;成核速率极低而生长速率极高时,纳米孔中高分子一旦成核,晶体就会很快生长至充满整个孔道,所有(hk0)晶面均可生长.综合实验和模拟结果,提出了高分子受限在一维纳米孔道中的晶体取向模型.

关键词：高分子结晶受限取向阳极氧化铝模板等规聚丙烯