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“自上而下”构筑TiO_(2)与Pt纳米簇之间的活性界面I:再分散过程和机制

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 237-246页

作者：杜晓蕊黄一珂潘晓丽江训柱苏杨杨静怡郭亚琳韩冰文承彦王晨光乔波涛中国科学院大连化学物理研究所中国科学院应用催化科技重点实验室辽宁大连116023 中国科学院广州能源研究所广东广州510640 北京科学智能研究院北京100000 中国科学院大学北京100049 重庆大学化学化工学院多尺度多孔材料研究中心重庆400044 中国石化大连石油化工研究院辽宁大连116023 中国科学院可再生能源重点实验室广东广州510640

负载型金属催化剂广泛应用于现代化学化工过程,其中,金属颗粒的尺寸通常对催化性能起着至关重要的作用.尤其是,那些粒径低于2 nm的高分散金属纳米簇,不仅具有接近单原子催化剂的原子利用效率,而且展现出协同活化底物的能力.这使得它们... 详细信息

负载型金属催化剂广泛应用于现代化学化工过程,其中,金属颗粒的尺寸通常对催化性能起着至关重要的作用.尤其是,那些粒径低于2 nm的高分散金属纳米簇,不仅具有接近单原子催化剂的原子利用效率,而且展现出协同活化底物的能力.这使得它们在特定反应中能够兼具单原子和纳米催化剂的优势,并逐渐受到关注.然而,制备高稳定负载型纳米簇催化剂仍然是一项挑战.传统的“自下而上”制备策略存在成本高、产率低以及复杂配体难以去除等问题.近年来,通过“自上而下”的方法将金属纳米颗粒等聚集体再分散为单原子已经成为一种较普遍的单原子催化剂制备方法,但利用类似策略合成纳米簇催化剂的报道较少.本文通过对TiO_(2)负载的铂纳米颗粒或PtO_(2)粉末进行简单的煅烧,成功制备了高分散且热稳定的铂纳米簇,并通过系统表征和密度泛函理论(DFT)模拟深入研究了这一再分散过程和机制.首先,使用胶体沉淀法合成了TiO_(2)负载的铂纳米颗粒催化剂.在400°C空气中焙烧除去除保护剂后,铂纳米颗粒平均粒径为3.4 nm.然而,当焙烧温度升高至550°C时,Pt纳米颗粒消失,转化为高度分散的纳米簇,平均粒径约为1 nm.X射线光电子能谱和X射线吸收近边结构结果表明,再分散后铂的价态从金属态转变为+4价为主的氧化态;扩展X射线吸收精细结构的拟合结果进一步证实了再分散后铂的高价态和小尺寸.值得注意的是,与大部分金属再分散均形成单原子分散物种不同,本工作中铂在TiO_(2)载体上的再分散以纳米簇为最终物种.为了解释纳米簇的形成,详细研究了金属再分散过程.通过对照试验,排除了表面活性剂的作用,并证实形成氧化铂物种在再分散过程中起关键作用.通过DFT计算评估了可能的氧化铂中间体的化学势,结果表明铂的氧化单体,尤其是Pt_(1)(O_(2))/r110和气态PtO_(2)(g),具有更低的化学势,使得纳米颗粒的分解更有可能发生.进一步通过DFT模拟排除了以Pt_(1)(O_(2))/r110为中间体的表面扩散机理,并指出对于气相捕获机制,PtO_(2)(g)是最可能的气态中间体.模拟结果表明,PtO_(2)(g)分子优先被VTi_(5)c空位捕获并形成P_(tion)-r110位点;该位点可诱导更多的PtO_(2)(g)单体在其上聚集,从而生长为纳米簇;在550°C下焙烧时,其尺寸稳定分布在1 nm左右.综上,本工作提出一种“自上而下”的制备策略,通过金属颗粒在载体表面的再分散过程,成功合成了负载纳米簇催化剂.该制备方法简单可行,易于放大,为实现宏量制备提供了有效途径.同时,深入研究了再分散过程,揭示了纳米簇物种形成的原因和机理,为金属再分散现象提供了新的理解和认识.

关键词：多相催化纳米簇再分散金属-氧化物界面一氧化碳氧化

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高效海水淡化的太阳能界面蒸发器研究进展

太阳能学报 2024年第3期45卷 591-602页

作者：刘强肖维新罗渊廖斌严开祺张敬杰中国科学院理化技术研究所航天低温推进剂技术国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

综述基于光热转换原理的界面蒸发器(SDIE)的最新进展,从性能评估指标和材料设计思路的角度出发,分别介绍光热转换材料、基体和水输送通道及其应用于海水淡化的耐盐设计,并简单介绍SDIE的其他应用领域,最后展望其在海水淡化领域待解决的... 详细信息

综述基于光热转换原理的界面蒸发器(SDIE)的最新进展,从性能评估指标和材料设计思路的角度出发,分别介绍光热转换材料、基体和水输送通道及其应用于海水淡化的耐盐设计,并简单介绍SDIE的其他应用领域,最后展望其在海水淡化领域待解决的问题和未来研究方向。

关键词：太阳能蒸发海水淡化光热转换

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仿生异质结构的非线性力学与优化设计

中国科学：物理学、力学、天文学 2024年第5期54卷 43-73页

作者：王泽文吴开金解丽丽何陵辉倪勇中国科学技术大学工程科学学院近代力学系中国科学院材料力学行为与设计重点实验室合肥230026 中国科学院力学研究所非线性力学国家重点实验室北京100190

轻质高强韧结构设计一直是力学和材料等学科交叉的前沿问题,也是工程应用的不懈追求.生物材料经历数百万年进化,兼具轻质、高强度和高韧性力学性能,成为高性能工程材料设计的模板.然而,生物材料往往具有跨尺度、多层级的复相结构和界面... 详细信息

轻质高强韧结构设计一直是力学和材料等学科交叉的前沿问题,也是工程应用的不懈追求.生物材料经历数百万年进化,兼具轻质、高强度和高韧性力学性能,成为高性能工程材料设计的模板.然而,生物材料往往具有跨尺度、多层级的复相结构和界面特征,会产生非线性、多过程的变形和断裂行为,进而决定强度和韧性等力学性能.如何发展定量的力学模型、阐明生物材料的结构-界面-强韧力学性能间的关系,并为高性能仿生材料制备提供优化设计方案成了近期的研究前沿.本文以极具代表性的生物“砖泥交错结构”和“扭转纤维结构”为例,从力学模型和力学机制方面,首先梳理仿生异质结构代表性单元体(RVE)的非线性力学响应与其结构间的关联;然后讨论含主裂纹仿生异质结构的断裂行为及其与RVE结构间的关联;进一步,基于力学模型和机制,给出优化强度、韧性、抗冲击性和断裂韧性等性能的力学设计方案;最后,提出仿生异质结构非线性力学与优化设计中存在的挑战和未来的发展方向.

关键词：仿生异质结构非线性力学代表性单元体断裂力学优化设计

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通过力学设计制备高质量半导体纤维

科学通报 2024年第15期69卷 1976-1979页

作者：吴靖汪志勋李栋魏磊张其冲中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所中国科学院多功能材料与轻巧系统重点实验室苏州215123 School of Electrical and Electronic Engineering Nanyang Technological UniversitySingapore 639798Singapore School of Mechanical and Aerospace Engineering Nanyang Technological UniversitySingapore 639798Singapore

纤维技术领域的最新突破促使具有紧密界面的功能材料能够在一维限域空间内精准组装成具有特定几何结构的单根纤维,可用于传感器、能量收集和存储、显示器和医疗设备等.其中,半导体是调节纤维器件性能的关键组件,因此,纤维内部半导体的选择.

关键词：医疗设备能量收集传感器单根纤维半导体几何结构器件性能显示器

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有机智能传感材料与器件研究进展

中国科学：化学 2024年第4期54卷 619-644页

作者：赵寒边洋爽李诚郭云龙中国科学院化学研究所有机固体重点实验室北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京100049

有机光电子材料具有柔性、低成本、可大面积加工以及分子结构可调等特点,在可穿戴智能器件领域具有巨大的应用潜力.有机分子可以通过结构的设计调节其光学、电学、机械和化学等特性,从而实现丰富的传感功能.有机智能传感器具有快速响应... 详细信息

有机光电子材料具有柔性、低成本、可大面积加工以及分子结构可调等特点,在可穿戴智能器件领域具有巨大的应用潜力.有机分子可以通过结构的设计调节其光学、电学、机械和化学等特性,从而实现丰富的传感功能.有机智能传感器具有快速响应、高选择性、高灵敏和机械柔性等优势,被广泛应用于环境监测、电子皮肤、医疗监测、人机交互等智能感知领域.本文综述了近年来有机智能传感材料与器件的研究进展,包括小分子半导体、聚合物半导体和导电聚合物等有机传感材料,以及化学传感器、温度传感器、光学传感器和机械传感器等有机智能传感器件的前沿应用,重点介绍了目前生物传感器、仿生传感器等智能感知器件和系统的发展现状,并对其未来发展过程中面临的挑战进行了分析.

关键词：有机传感材料智能传感器仿生传感器智能感知系统

用于离子捕获和冷却的线电极四极杆离子阱的设计与仿真

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 137-146,I0101页

作者：李泽楷周逸杰董常武侯高垒西安交通大学物理学院物质非平衡合成与调控教育部重点实验室西安710049 中国科学院上海应用物理研究所微观界面物理与探测重点实验室上海201800

射频离子阱作为离子捕获系统的核心器件,广泛应用于化学反应动力学、原子分子物理、精密测量和离子光谱等领域.离子阱可以与低温制冷机相结合,将离子储存、富集并冷却至低温,从而为后续实验提供极大便利,例如高分辨光谱学。本文详细描... 详细信息

射频离子阱作为离子捕获系统的核心器件,广泛应用于化学反应动力学、原子分子物理、精密测量和离子光谱等领域.离子阱可以与低温制冷机相结合,将离子储存、富集并冷却至低温,从而为后续实验提供极大便利,例如高分辨光谱学。本文详细描述了一种射频线电极四极杆离子阱的结构设计,该离子阱利用六个线电极作为传统四极杆离子阱的一个圆柱形电极模拟双曲面.研究模拟了离子阱内的电场分布和离子运动轨迹,用以考察所设计的射频线电极四极杆离子阱的性能,研究表明它能够将离子囚禁束缚在一个很小的空间.基于所设计的离子阱支撑部件、离子阱腔体、电极和印刷电路板,结合所选择的材料进行了传热学模拟。模拟的温度分布表明,所设计的射频线电极四极杆离子阱与液氢低温制冷机结合使用,可以将离子冷却到5K以下的低温.这项工作将有助于推动离子阱技术在精密光谱学中的应用。

关键词：射频离子阱线电极四极杆离子阱缓冲气体冷却低温制冷机

利用电荷分离调控S型异质结光催化氧化产物选择性

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 185-194页

作者：谷苗莉杨祎程蓓张留洋肖鹏陈涛武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室湖北武汉430070 中国地质大学(武汉)材料与化学学院太阳燃料实验室湖北武汉430078 中国科学技术大学材料科学与工程系中国科学院能量转换材料重点实验室合肥微尺度物质科学国家实验室安徽合肥230026

半导体光催化技术为太阳能的高效利用提供了巨大的潜力.尽管众多单一半导体材料,如TiO_(2),CdS,g-C_(3)N_(4)等,已被广泛制备并用于光催化反应,但在单一光催化剂中,光生电子和空穴常因强库仑引力作用而迅速复合,导致光催化效率较低,难... 详细信息

半导体光催化技术为太阳能的高效利用提供了巨大的潜力.尽管众多单一半导体材料,如TiO_(2),CdS,g-C_(3)N_(4)等,已被广泛制备并用于光催化反应,但在单一光催化剂中,光生电子和空穴常因强库仑引力作用而迅速复合,导致光催化效率较低,难以实现大规模产业化应用.针对这一问题,开发S型异质结光催化剂成为提高催化效率的有效途径之一.该异质结不仅能实现氧化还原位点在空间上的有效分离,同时保持了较强的氧化还原能力.然而,目前关于空间分离对光催化氧化产物选择性的影响研究较少.因此,深入探究S型异质结光催化剂中空间分离对产物选择性的作用机制,对于优化光催化过程、提高产物选择性具有重要意义.本文构建了具有良好暴露活性位点的2D/2D层状BiOBr/ZnIn_(2)S_(4)S型异质结(BOB/ZIS).实验发现,在纯ZnIn_(2)S_(4)体系中,由于无法实现空间上的有效电荷分离,氧还原反应(ORR)生成的H_(2)O_(2)在光生空穴的作用下进一步转化为•OH(羟基自由基),其氧化能力超过了体系中的光生空穴,导致2,5-呋喃二甲醛被过度氧化为经济性不高的产物呋喃二甲酸.在BOB/ZIS异质结中,我们实现了光生电子-空穴的有效转移和丰富的活性中心利用.ZnIn_(2)S_(4)价带上的电子通过ORR持续生成H_(2)O_(2)(1.15 mmol∙L^(-1),5 h),而BiOBr导带上的空穴则将5-羟甲基糠醛(HMF)氧化为具有高经济价值的2,5-呋喃二甲醛(有机合成中有价值的中间体).这一结果证实了S型异质结中光生电子-空穴的有效空间分离能够同时促进H_(2)O_(2)的产生和HMF的选择性氧化为2,5-呋喃二甲醛.这一发现不仅揭示了S型异质结在光催化反应中的优势,还证实了其相对于传统牺牲剂的经济可行性.原位光照X射线光电子能谱、飞秒超快瞬态吸收光谱和密度泛函理论计算均证实,在BOB/ZIS界面之间构建了S型电荷转移机制,加速了光生电子-空穴对的转移动力学.此外,通过原位傅里叶变换红外光谱研究了催化剂表面HMF氧化过程中官能团的变化,不仅加深了对纯ZnIn_(2)S_(4)体系中HMF过度氧化现象的认识,还揭示了S型异质结在选择性氧化HMF和原位生成H_(2)O_(2)中的独特光催化机制.综上所述,本文构建了2D/2D层状BiOBr/ZnIn_(2)S_(4)S型异质结,不仅实现了光生电子-空穴的有效空间分离,还提高了产物选择性和光催化效率.本文通过深入研究S型异质结在光催化反应中的作用机制,为调控光催化产物提供了新的见解,并为有机合成相关反应中S型异质结的设计提供了借鉴.

关键词： BiOBr/ZnIn_(2)S_(4) S型异质结过氧化氢制备 5-羟甲基糠醛选择性转化转化机理

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离子凝胶纤维的制备及其传感性能研究进展

科学通报 2024年

作者：范源张其冲中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所多功能材料与轻巧系统重点实验室

近年来,柔性可拉伸、可穿戴电子设备取得了显著进展,在健康监测、人体运动、人机交互、电子皮肤等领域展现出广泛应用前景.离子凝胶材料的兴起与发展,为开发高性能柔性传感器提供了新契机.其中,相较于传统的薄膜或块状凝胶,一维离子凝... 详细信息

近年来,柔性可拉伸、可穿戴电子设备取得了显著进展,在健康监测、人体运动、人机交互、电子皮肤等领域展现出广泛应用前景.离子凝胶材料的兴起与发展,为开发高性能柔性传感器提供了新契机.其中,相较于传统的薄膜或块状凝胶,一维离子凝胶纤维凭借其柔性、透气性、舒适性及轻质特性,成为可穿戴电子产品的理想选择.本文对近年来离子凝胶纤维的制备及其传感性能研究进展进行了总结.首先,介绍了离子凝胶的特性,包括机械性能、离子导电性和热稳定性,并讨论了影响其性能的参数和改善策略.然后,阐述了离子凝胶纤维的制备方法.接着,分析和讨论了利用离子凝胶纤维作为柔性传感器的传感机理以及传感性能.最后,结合该领域近年来的研究成果,进一步讨论了离子凝胶纤维发展面临的挑战和未来的发展机遇.

关键词：离子凝胶纤维柔性传感器稳定性

Nb含量和均质化处理对奥氏体不锈钢铸态组织和力学性能的影响

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金属学报 2024年

作者：谢昂陈胜虎姜海昌戎利建中国科学技术大学材料科学与工程学院中国科学院金属研究所中国科学院核用材料与安全评价重点实验室

奥氏体不锈钢中添加Nb会造成铸态组织中出现大尺寸初生NbC，不利于后续二次NbC的析出控制，是制约含Nb奥氏体不锈钢发展的重要因素。本工作采用OM、SEM、TEM和单轴拉伸等研究了Nb含量和均质化处理对奥氏体不锈钢铸态组织和力学性能的影... 详细信息

奥氏体不锈钢中添加Nb会造成铸态组织中出现大尺寸初生NbC，不利于后续二次NbC的析出控制，是制约含Nb奥氏体不锈钢发展的重要因素。本工作采用OM、SEM、TEM和单轴拉伸等研究了Nb含量和均质化处理对奥氏体不锈钢铸态组织和力学性能的影响。结果表明，Nb含量的变化改变了晶界初生NbC和M23C6碳化物的析出行为，未添加Nb的合金在晶界处析出了连续分布的M23C6碳化物；Nb含量为0.30%时，形成了初生NbC+奥氏体的共晶组织，但晶界仍析出M23C6碳化物；Nb含量进一步提高到0.90%可完全抑制M23C6析出，但共晶组织数量显著增加。随着Nb含量增加到0.90%，合金的屈服强度提高，这是由于M23C6析出被抑制而使Cr元素固溶强化、Nb的固溶强化、晶粒细化带来的细晶强化以及二次NbC的沉淀强化作用提高。然而，初生NbC与奥氏体间较差的变形协调性易诱发微裂纹的萌生，裂纹沿网状分布的NbC快速扩展而造成了沟壑状的脆性断裂，显著降低了延伸率。1250℃均质化处理后，初生NbC由长棒状转变为球状或椭球状，提高了NbC与奥氏体界面处微裂纹形成所需的临界应力，抑制了微裂纹的萌生；同时初生Nb C由网状分布转变为断续分布，避免了微裂纹沿初生NbC的扩展，在基本不影响奥氏体不锈钢强度的基础上，大幅度提高了延伸率。

关键词：奥氏体不锈钢 Nb含量均质化处理碳化物析出力学性能