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窄带隙β-CuFeO_(2)铁电光催化剂性质及表面析氧反应特性

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应用化学 2024年第7期41卷 1010-1023页

作者：吕东昊徐兰兰刘孝娟中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学合肥230026

铜铁矿(delafossite)型CuFeO_(2)具有窄带隙、良好稳定性被广泛用于光催化领域的研究,而其中心对称的层状结构使得光生载流子容易复合,限制了其光催化效果。β-CuFeO_(2)是一种具有相稳定,窄带隙,强极化的本征铁电半导体,利用其内禀的... 详细信息

铜铁矿(delafossite)型CuFeO_(2)具有窄带隙、良好稳定性被广泛用于光催化领域的研究,而其中心对称的层状结构使得光生载流子容易复合,限制了其光催化效果。β-CuFeO_(2)是一种具有相稳定,窄带隙,强极化的本征铁电半导体,利用其内禀的铁电极化性质,构建光生电子空穴生成位点交替排列的[011]表面,在铁电内建电场作用下促进电荷分离,从而提升光催化性能。基于第一性原理计算,本文首先确定β-CuFeO_(2)具有热力学稳定性,磁基态为C型反铁磁,且带隙为1.37 eV的直接带隙半导体,理论铁电极化为83.466μC/cm^(2),是良好的光催化剂载体。进一步地,以表面析氧反应(OER)为模型,通过构建非极化表面[100]、[010]和极化表面[001]、[011]研究铁电极化对OER的影响。结果表明,β-CuFeO_(2)的表面价带顶氧化还原电势大部分大于水氧化电势(1.23 eV),且极化表面更易形成。此外,在极化方向上,完全暴露Cu-O原子,Cu,Fe原子层交替排列的[011]表面最易吸附水分子且具有最优OER催化活性。对[011]表面OER决速步骤进行电子结构分析,发现在*O中间体上具有2个电子口袋,反应生成*OOH后消耗一个电子口袋,即空轨道上得到电子。这是[011]极化方向表面OER决速步骤的内在机理。本工作构建了β-CuFeO_(2)铁电半导体并通过理论模拟计算了其基本性质,构建了不同方向表面研究铁电极化对光催化OER活性的影响,将为铁电光催化剂设计提供理论依据。

关键词： β-CuFeO_(2) 第一性原理计算密度泛函理论光催化析氧反应铁电极化

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含四元环Ir-S-C-S骨架的高效红光铱(Ⅲ)配合物及其OLED性能

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发光学报 2024年第9期45卷 1467-1477页

作者：陆光照吴少华于胜周亮周长江深圳信息职业技术学院信息技术研究所广东深圳518172 中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室吉林长春130022 浙江工业大学化学工程学院浙江杭州310014

在室温条件下,成功快速合成了两种新型高效红光铱(Ⅲ)配合物,(4tfmpq)2Ir(Pydtc)和(4tfmpq)2Ir(Indtc),它们均含有Ir-S-C-S四元环骨架。这些配合物以4-(4-(三氟甲基)苯基)喹唑啉(4tfmpq)为主配体、以二硫代甲酸衍生物(Na-Pydtc、Na-Ind... 详细信息

在室温条件下,成功快速合成了两种新型高效红光铱(Ⅲ)配合物,(4tfmpq)2Ir(Pydtc)和(4tfmpq)2Ir(Indtc),它们均含有Ir-S-C-S四元环骨架。这些配合物以4-(4-(三氟甲基)苯基)喹唑啉(4tfmpq)为主配体、以二硫代甲酸衍生物(Na-Pydtc、Na-Indtc)为辅助配体。其分子结构中丰富的氮杂环增强了电子迁移率,而二硫代甲酸衍生物中不同的给电子单元则有助于调节光物理特性。配合物(4tfmpq)2Ir(Pydtc)展现出611 nm的发射主峰和高达92.7%的量子产率,配合物(4tfmpq)2Ir(Indtc)的发射主峰和量子产率分别为614 nm和90.9%。利用这两种配合物作为掺杂剂,采用双发光层结构,制备了高性能的有机发光二极管(OLED)器件。以(4tfmpq)2 Ir(Pydtc)为掺杂剂的器件D1,最大电流效率(ηc,max)和最大器件外量子效率(EQEmax)分别达到了56.29 cd·A^(-1)和32.53%,CIE色坐标为(0.61,0.37);此外,该器件在1000 cd·m^(-2)亮度下展现出较低的效率滚降,EQE仍保持在28.44%。这些结果展示了含四元环Ir-S-C-S骨架的铱(Ⅲ)配合物在OLED中潜在的应用前景。

关键词：电致发光有机发光二极管铱(Ⅲ)配合物红光二硫代甲酸

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基于质谱的单细胞分析技术研究新进展

质谱学报 2024年第3期45卷 316-331,I0001页

作者：尤穆英楠刘心昱石先哲许国旺中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁大连116023 辽宁省代谢组学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

细胞是生物体最基本的结构和功能单位。近年来,人们对细胞异质性的关注越来越多。为了分析细胞的这种异质性,避免单细胞信息被群体细胞的平均值所淹没,单细胞分析技术不断发展起来。由于单细胞的体积小,内含物质含量低且种类繁多,某些... 详细信息

细胞是生物体最基本的结构和功能单位。近年来,人们对细胞异质性的关注越来越多。为了分析细胞的这种异质性,避免单细胞信息被群体细胞的平均值所淹没,单细胞分析技术不断发展起来。由于单细胞的体积小,内含物质含量低且种类繁多,某些物质在细胞内的变化迅速,分析过程中不同物质之间相互干扰,造成了单细胞分析极具挑战性。基于质谱的单细胞分析技术具有通用性强、无需标记、高灵敏度、高分辨率、高选择性的优点,已逐渐在单细胞分析技术中脱颖而出,成为单细胞分析的理想工具。本文系统地总结了近5年来基于质谱的单细胞分析技术的最新进展,包括电喷雾电离质谱、激光解吸电离质谱、二次离子质谱、电感耦合等离子体质谱,并对未来的研究和技术方向进行展望,希望为单细胞质谱分析技术的研究提供参考。

关键词：单细胞电喷雾电离质谱(ESI-MS) 激光解吸电离质谱(LDI-MS) 二次离子质谱(SIMS) 电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)

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钛催化的烯烃制备1,1-二硼化合物

有机化学 2024年第2期44卷 631-637页

作者：李思达崔鑫舒兴中吴立朋中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000 兰州大学化学化工学院功能有机分子化学国家重点实验室兰州730000 中国科学院大学北京100049 杭州师范大学材料与化学化工学院有机硅化学及材料技术教育部重点实验室杭州311121

开发了一种适用范围广且在温和条件下就可以进行的芳基烯烃和频哪醇硼烷(HBpin)之间1,1-二硼化反应制备1,1-二硼化合物的新方法.反应成功的关键是利用丰产金属钛(Cp_(2)TiCl_(2))作为催化剂,并且在甲醇锂(MeOLi)的活化作用下进行.推测Cp... 详细信息

开发了一种适用范围广且在温和条件下就可以进行的芳基烯烃和频哪醇硼烷(HBpin)之间1,1-二硼化反应制备1,1-二硼化合物的新方法.反应成功的关键是利用丰产金属钛(Cp_(2)TiCl_(2))作为催化剂,并且在甲醇锂(MeOLi)的活化作用下进行.推测Cp_(2)TiCl_(2)/MeOLi/HBpin体系中原位生成的Ti-H物种是催化该反应进行的主要活性物种.

关键词：钛烯烃 1,1-二硼化催化

稀土近红外二区荧光纳米材料的生物医学应用进展

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中国稀土学报 2024年

作者：韦祎杜鹏业梁塬雷朋朋刘秀玲张洪杰中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院长春理工大学材料科学与工程学院

光介导的诊断和治疗方法引起了研究人员的广泛关注，其中波长范围位于1000-1700 nm的近红外二区荧光（NIR-II）在生物领域应用由于有着高时空分辨率、高灵敏度和深组织穿透等显著的优势，尤其受到人们的青睐。稀土NIR-II荧光纳米材料凭... 详细信息

光介导的诊断和治疗方法引起了研究人员的广泛关注，其中波长范围位于1000-1700 nm的近红外二区荧光（NIR-II）在生物领域应用由于有着高时空分辨率、高灵敏度和深组织穿透等显著的优势，尤其受到人们的青睐。稀土NIR-II荧光纳米材料凭借独特的理化性质和优异的光学特性在众多光学探针中脱颖而出。本文围绕应用于生物医学领域的稀土NIR-II荧光纳米材料，从基础概念开始，简要介绍了其种类、特点和相较于其它纳米材料的优势，并详细综述了近年来稀土NIR-II荧光纳米材料在光学传感、生物成像和成像指导治疗等方面的最新研究进展，最后，总结并展望了稀土NIR-II荧光纳米材料目前在生物医学领域应用所面临的问题和挑战。

关键词：稀土纳米材料近红外二区荧光光学传感生物成像成像指导治疗

锐钛矿型TiO_(2)负载Ni单原子用于催化丙烷脱氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 105-113页

作者：张倩江训柱苏杨赵阳乔波涛中国科学院大连化学物理研究所中国科学院应用催化科技重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学院大连化学物理研究所大连洁净能源国家实验室辽宁大连116023

丙烯市场需求日益增长,丙烷脱氢(PDH)被认为是最有前途的丙烯定向生产技术之一.作为PDH商业催化剂,贵金属Pt的高成本和CrO_(x)基催化剂的毒性使它们的发展受到限制.镍基催化剂因具有廉价、环保的特点,在多种催化反应的应用中引起了研究... 详细信息

丙烯市场需求日益增长,丙烷脱氢(PDH)被认为是最有前途的丙烯定向生产技术之一.作为PDH商业催化剂,贵金属Pt的高成本和CrO_(x)基催化剂的毒性使它们的发展受到限制.镍基催化剂因具有廉价、环保的特点,在多种催化反应的应用中引起了研究人员的广泛关注.然而,镍在高温烷烃脱氢反应中的应用较少,目前,保持反应中镍(II)物种的稳定存在仍然是镍基PDH催化剂的主要挑战.近来,单原子催化剂(SAC)在烷烃碳氢键活化过程中表现出优异的催化性能,具有较好的丙烯选择性和出色的稳定性.当镍以单个原子的形式分散在载体上时,它更有可能以带正电的状态存在,但金属单原子的稳定存在是具有挑战性的.本文以锐钛矿型的二氧化钛为载体,采用等体积浸渍法分别制备了0.05 wt%载量的单个原子分散的催化剂(Ni SAC,Ni_(1)/A-TiO_(2))和5 wt%载量的纳米颗粒(NP)催化剂(Ni_(NP)/A-TiO_(2)).结合球差电镜、原位漫反射傅里叶变换红外光谱和X射线吸收光谱等表征结果表明,Ni SAC催化剂主要含有单个Ni原子,以Ni(II)价态孤立地分散在载体上,而Ni_(NP)/A-TiO_(2)催化剂中的Ni物种主要以纳米粒子(1±0.2 nm)的形式存在.在580℃的PDH反应中,Ni_(1)/A-TiO_(2)催化剂表现出较好的本征活性和丙烯选择性,而且比相应的Ni NPs催化剂具有更好的抗积炭稳定性,在Ni_(1)/A-TiO_(2)上得到的丙烯产率约为1.96 molC_(3)H_(6)gNi^(-1)h^(-1),超过NiNP/A-TiO_(2)样品(0.03 molC_(3)H_(6)gNi^(-1)h^(-1))的65倍,Ni SAC催化剂的丙烯时空收率(STYC_(3)H_(6))约为0.2 kg h^(-1) kg_(cat)^(-1),与文献报道的大部分非贵金属催化剂STY值相当(0.02-0.3 kg h^(-1) kg_(cat)^(-1)).还原后的TiO_(2)载体因具有丰富的氧空位(OVs)和配位不饱和的Ti^(3+)表现出一定的活性,而Ni SAC得到了更高的丙烷转化率,但Ni单原子的引入并没有增加OVs和Ti^(3+)的浓度,Ni单原子催化剂的活化能低于纯载体,说明两者的活性位不同.此外,在还原条件下,由于Ni NPs与TiO_(2)载体之间的强相互作用,Ni NPs位点被TiO_(x)覆盖层(~2 nm)包裹,从而显示出较差的反应活性.综上所述,本文报道了Ni单原子催化剂在丙烷直接脱氢反应中比相应的Ni NP催化剂表现出更好的反应性能,体现了具有孤立活性位点的单原子催化剂在丙烷脱氢反应中的优势,为今后探究可用于丙烷脱氢反应的单原子催化剂的制备和应用提供参考.

关键词：丙烷脱氢单原子催化剂原子利用率丙烯选择性稳定性

氮化硅陶瓷轴承球的滚动摩擦磨损特性与损伤行为

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摩擦学学报 2024年第09期 1256-1265页

作者：魏万鑫苏云峰樊恒中宋俊杰张永胜胡丽天中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室

Si3N4陶瓷轴承球相比于钢球具有极限转速高，承载能力强，耐高温和耐酸碱腐蚀的优点，并表现出一定的自润滑性能，以绝对的优势作为滚动体被广泛用于高速轴承中，已成为高速、高精密轴承的关键部件.本文中通过模拟轴承真实服役工况的运... 详细信息

Si3N4陶瓷轴承球相比于钢球具有极限转速高，承载能力强，耐高温和耐酸碱腐蚀的优点，并表现出一定的自润滑性能，以绝对的优势作为滚动体被广泛用于高速轴承中，已成为高速、高精密轴承的关键部件.本文中通过模拟轴承真实服役工况的运动方式，开展Si3N4陶瓷轴承球的滚动摩擦损伤特性研究，分别考察Si3N4陶瓷轴承球与轴承钢滚道在无润滑和脂润滑条件下的滚动摩擦磨损状态和表面损伤行为，剖析Si3N4陶瓷轴承球滚动摩擦损伤行为演变规律与损伤机制.结果表明：Si3N4陶瓷轴承球与滚道在滚动摩擦磨损过程中，润滑脂的引入显著降低了滚动摩擦系数，尤其缓解了Si3N4陶瓷轴承球的疲劳损伤行为；无润滑条件下，Si3N4陶瓷轴承球滚动摩擦损伤机制主要为疲劳损伤和黏着磨损，且伴有摩擦化学反应；脂润滑条件下，Si3N4陶瓷轴承球滚动摩擦损伤机制主要为磨粒磨损和微脆性断裂.

关键词：氮化硅陶瓷轴承球滚动摩擦磨损表面损伤

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优化润滑性能：聚氨酯润滑材料的分子结构设计策略

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摩擦学学报 2024年

作者：王晓月李宋王廷梅王齐华张新瑞中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室

本研究从分子结构设计的角度出发，通过引入氢键与刚性单元，成功合成了3种聚氨酯（PU）弹性体，分别命名为PU1、PU2和PU3。通过采用傅里叶变换红外光谱、电子万能试验机、同步热分析仪、扫描电子显微镜以及摩擦磨损试验机等多种表征技... 详细信息

本研究从分子结构设计的角度出发，通过引入氢键与刚性单元，成功合成了3种聚氨酯（PU）弹性体，分别命名为PU1、PU2和PU3。通过采用傅里叶变换红外光谱、电子万能试验机、同步热分析仪、扫描电子显微镜以及摩擦磨损试验机等多种表征技术，对PU弹性体的结构、力学性能、热稳定性和摩擦学性能进行了全面的分析。其中，PU1表现出最佳的力学性能，其拉伸强度达到48.4±1.6MPa，断裂伸长率达到1352.9%±192.7%，韧性达到263.9±40.9 MJ/m3。这主要归因于刚性单元与可形成氢键的位点协同作用促进了硬链段聚集形成硬畴。另外，在水润滑条件下，PU1表现出优异的摩擦学性能，其摩擦系数和磨损率分别为0.014和5.45×10-6mm3/（N·m）。相比于PU2和PU3,PU1的摩擦系数分别降低了52%和70%，磨损率分别降低了40%和63%。这主要归因于氢键和刚性单元的引入赋予了PU1分子结构最佳的韧性，使其在摩擦过程中能够吸收更多的能量，在剪切应力作用下材料不易发生断裂和破坏，从而减缓磨损提高摩擦学性能。综上所述，本研究通过PU弹性体的分子结构设计策略—刚性单元与氢键的协同作用，实现了PU弹性体力学性能和摩擦学性能的同步提升，加深了分子结构与材料性能间构效关系的认知，为高性能聚合物材料的设计与开发提供了新的思路和策略。

关键词：聚氨酯润滑材料结构设计摩擦磨损氢键

高重复频率192~300 nm连续可调谐超短脉冲激光器

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中国激光 2024年第7期51卷 180-186页

作者：刘华刚阮开明李锦辉史斐黄见洪林文雄中国科学院福建物质结构研究所中国科学院光电材料化学与物理重点实验室福建福州350002

报道了一种高重复频率、宽波段连续可调谐的紫外/深紫外超短脉冲激光器,调谐范围为192~300 nm。该激光器采用可调谐的钛宝石锁模激光器作为基频光源,通过优化设计多级倍频/和频组合与非线性晶体角度,分三个波段进行频率上转换,分别产生... 详细信息

报道了一种高重复频率、宽波段连续可调谐的紫外/深紫外超短脉冲激光器,调谐范围为192~300 nm。该激光器采用可调谐的钛宝石锁模激光器作为基频光源,通过优化设计多级倍频/和频组合与非线性晶体角度,分三个波段进行频率上转换,分别产生了192~210 nm、210~250 nm、250~300 nm的深紫外/紫外激光,最终合成一路覆盖192~300 nm的连续可调谐超短脉冲激光,同时还获得了调谐范围为375~500 nm的紫外/可见光波段的激光输出。光束切换、晶体角度调节、群速补偿、光束指向稳定等过程的电控设计,使得激光器在整个调谐过程中可由程序控制,无需复杂的人工调节,具备了单台激光器的可操控性和实用性。

关键词：激光器非线性激光变频深紫外激光超快激光可调谐