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藏南温泉稀有金属来源及其富集机制:以羊易热泉为例

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岩石学报 2024年第5期40卷 1669-1689页

作者：徐强纪伟强杨一鸣李家亮中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室北京100029 中国科学院大学地球与行星科学学院北京100049

在全球科技与工业飞速发展的背景下,对稀有金属的需求日益增长,使得其研究显得尤为重要。青藏高原南部地区地热资源丰富,地热水中稀有金属富集,为研究地热系统中稀有金属的来源和成因提供了独特的研究平台。本研究专注于青藏高原南部地... 详细信息

在全球科技与工业飞速发展的背景下,对稀有金属的需求日益增长,使得其研究显得尤为重要。青藏高原南部地区地热资源丰富,地热水中稀有金属富集,为研究地热系统中稀有金属的来源和成因提供了独特的研究平台。本研究专注于青藏高原南部地热系统中稀有金属元素特征,特别是Li、Rb、Cs等元素极度富集的现象。该现象已经引起了地质学界的广泛关注,但目前还缺乏一个全面的成因模型来阐明这些稀有金属的来源及其富集机制。因此,本文选择了位于亚东-谷露裂谷中段的羊易热泉及其周边岩浆岩作为研究对象,探究羊易热泉水化学特征,厘定羊易地区不同时代岩浆岩源区组成和演化特征,并揭示藏南温泉成因模式与稀有金属富集的关系。通过对羊易热泉的水化学及其周围岩浆岩的岩石地球化学分析,本研究得出了以下认识:(1)羊易热泉中稀有金属元素含量极度富集,且Cs含量高于Rb含量;(2)对羊易地区不同时代岩浆岩的Sr-Nd同位素分析显示,随着时间的推移,岩浆源区的同位素组成趋向富集,这暗示了印度古老大陆物质的贡献在逐渐增加;(3)热泉中Sr元素可能主要来自于水岩相互作用,而Li、Rb、Cs等元素更多源于高演化岩浆流体的贡献;(4)稀有金属元素最初在印度大陆地壳部分熔融形成的长英质岩浆中富集,随着岩浆演化,其流体进一步富集了这些元素,这是藏南温泉稀有金属富集的关键因素。本研究确定藏南温泉中Li、Rb、Cs等稀有金属元素主要来源于岩浆流体的注入,并建立起藏南温泉成因模式与稀有金属富集之间的关系。这不仅提供了对藏南地区温泉稀有金属富集现象的新见解,同时也为理解全球其他地区地热系统中稀有金属的富集机制提供了重要参考。

关键词：稀有金属藏南热泉水岩相互作用岩浆演化地热资源

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密度泛函理论在光催化中的普遍应用

Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 1-36页

作者：杜仕文章福祥中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室洁净能源国家实验室能源材料化学协同创新中心辽宁大连116023

在低碳发展的背景下,开发利用清洁无污染的太阳能对满足未来日益增长的能源需求至关重要.半导体光催化技术可将太阳能转化为化学能,为可再生能源的发展提供了重要支持.因此,深入理解光催化剂与光催化活性之间的内在关联,对于优化和提升... 详细信息

在低碳发展的背景下,开发利用清洁无污染的太阳能对满足未来日益增长的能源需求至关重要.半导体光催化技术可将太阳能转化为化学能,为可再生能源的发展提供了重要支持.因此,深入理解光催化剂与光催化活性之间的内在关联,对于优化和提升光催化效率至关重要.尽管科研人员在设计开发用于光催化反应的新材料方面付出了巨大努力,但对半导体的内在性质、表面活性位点和催化反应机理之间的深层次联系,仍缺乏充分的理解和认识.基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算是揭示材料内禀电子结构性质和反应过程能量变化的重要工具,正逐渐获得研究者的广泛关注.并且,随着计算方法的不断优化,该领域也取得了显著的进步.本文通过系统梳理国内外代表性研究工作,深入探讨了DFT计算在光催化领域中的广泛应用.首先,总结了DFT计算在光催化领域中的六大优势:(1)预测光催化材料的电子结构,如能带结构、能带间隙和能级;(2)预测表面反应的吸附位点、吸附能等变化;(3)在原子水平上揭示电荷转移过程,包括电子和空穴的运动;(4)阐明光催化剂与底物之间的相互作用;(5)预测光催化材料中空位、间隙和掺杂等缺陷的形成及其影响;(6)阐明光催化反应的机理细节,包括中间物种、过渡态和反应途径等.接着,简要概述了常用于第一性原理计算的软件和计算方法,并特别关注了如何利用不同策略来纠正传统DFT方法对半导体电子结构特性的不适当估计.随后,分析了基于DFT计算的半导体电子和能量特性的典型研究案例,如能带结构、态密度、电荷分布、功函数、形成能和吸附自由能等.此外,还详细阐述了半导体催化剂在多种太阳能驱动反应中的基本应用,包括析氢反应、析氧反应、氧还原反应、CO_(2)还原反应和氮还原反应等.最后,指出了DFT计算在光催化研究中的机遇与挑战,并展望了未来可能的发展方向.综上,本文系统综述了DFT计算在光催化领域中的广泛应用,旨在深入理解光催化反应中“组成-结构-功能”之间的关系,并为未来开发设计用于太阳能到化学能催化转化的高效稳定催化剂提供参考.

关键词：光催化密度泛函理论第一性原理计算电子结构能量性质

高性能ZIF-8膜的制备及其铀吸附性能（英文）

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辐射研究与辐射工艺学报 2024年

作者：崔帅川邓子奇黄一凡刘诗涵王兴兴陈树森李子明张依帆邓鹏飏中国科学技术大学应用化学与工程学院中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室延边大学理学院化学系北京化工冶金研究院中核海水提铀技术重点实验室

为开发高效铀吸附材料，实现从水相中快速高效提取铀酰离子，本工作通过在辐照接枝马来酸酐的聚丙烯纤维基体上原位生长ZIF-8，制备了ZIF-8复合膜（ZIF-8/PP-g-MAH），并研究了p H值、接触时间和初始铀浓度对ZIF-8/PP-g-MAH吸附性能的... 详细信息

为开发高效铀吸附材料，实现从水相中快速高效提取铀酰离子，本工作通过在辐照接枝马来酸酐的聚丙烯纤维基体上原位生长ZIF-8，制备了ZIF-8复合膜（ZIF-8/PP-g-MAH），并研究了p H值、接触时间和初始铀浓度对ZIF-8/PP-g-MAH吸附性能的影响。吸附等温线和动力学分析结果表明，ZIF-8/PP-g-MAH的铀吸附容量高达478.5 mg/g，是ZIF-8粉末的1.26倍，并且其吸附平衡时间为120 min，缩短到ZIF-8粉末用时的1/3。吸附过程与Langmuir等温线和准二阶动力学模型一致。ZIF-8/PP-g-MAH对模拟海水中的铀也表现出良好的选择性。ZIF-8/PP-g-MAH表现出的高吸附性能归因于其膜结构提高了配位位点的利用率，包括ZnOH、C-N和C=N。此外，通过将ZIF-8与聚合物膜复合解决了MOF粉末回收再利用难题。本工作制备了一种可用于快速提铀的高效吸附材料，这将有助于推动提铀技术的进一步发展。

关键词： ZIF-8膜铀吸附

碟片再生放大器实现110 mJ、2.1 ps、1 kHz重复频率激光输出

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中国激光 2024年第13期51卷 297-301页

作者：陈毅于晶华姚志焕张新张逸文黄晨孙俊杰陈飞中国科学院长春光学精密机械与物理研究所激光与物质相互作用国家重点实验室吉林长春130033 中国科学院大学北京100049

为实现高重复频率、百毫焦、高光束质量皮秒激光的输出,基于激光谐振腔设计方法,设计了Yb∶YAG双碟片再生放大器。采用啁啾脉冲放大技术路线,实现了重复频率为1 kHz、单脉冲能量为110 mJ、脉冲宽度为2.1 ps、光束质量因子M^(2)1 h的平... 详细信息

为实现高重复频率、百毫焦、高光束质量皮秒激光的输出,基于激光谐振腔设计方法,设计了Yb∶YAG双碟片再生放大器。采用啁啾脉冲放大技术路线,实现了重复频率为1 kHz、单脉冲能量为110 mJ、脉冲宽度为2.1 ps、光束质量因子M^(2)1 h的平均输出功率稳定性均方根值为0.56%@120 W。研究结果对于大能量高重复频率碟片激光器的发展有着重要意义。

关键词：碟片激光器再生放大器 Yb∶YAG 啁啾脉冲

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加强地球系统内外联动的研究

科学通报 2024年第2期69卷 146-148页

作者：徐义刚谢树成中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室广州510640 中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室地球科学学院武汉430074

地球科学在经历了19世纪的神创论到进化论、20世纪的固定论到活动论两次转型发展之后,到21世纪迎来了地球系统科学的大发展时代[1],地球科学的研究前沿和发展方向正发生重要变革.地球系统科学的一个关键主题是地球系统的内外联动,它不... 详细信息

地球科学在经历了19世纪的神创论到进化论、20世纪的固定论到活动论两次转型发展之后,到21世纪迎来了地球系统科学的大发展时代[1],地球科学的研究前沿和发展方向正发生重要变革.地球系统科学的一个关键主题是地球系统的内外联动,它不仅涉及地球的物理过程、化学过程和生命过程交织在一起的动力学过程,还直接关系到宜居地球的形成及其发展演化.“十四五”期间科技部启动的“地球系统与全球变化”专项正是这一发展主题的体现.

关键词：地球科学地球系统科学物理过程转型发展固定论神创论内外联动发展演化

拉伸-扭转复合加载对镍基高温合金GH4169力学性能与变形机理的影响

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金属学报 2024年第1期60卷 30-42页

作者：杨俊杰张昌盛李洪佳谢雷王虹孙光爱中国工程物理研究院核物理与化学研究所中子物理学重点实验室绵阳621999

研究镍基高温合金在近服役条件下的力学性能与内在变形机理具有重要意义,但现有研究主要集中于单轴加载下的力学行为,多轴加载相关研究报道较少。为此,本工作对比研究了单轴和复合加载下多晶镍基高温合金GH4169的力学性能变化规律及其... 详细信息

研究镍基高温合金在近服役条件下的力学性能与内在变形机理具有重要意义,但现有研究主要集中于单轴加载下的力学行为,多轴加载相关研究报道较少。为此,本工作对比研究了单轴和复合加载下多晶镍基高温合金GH4169的力学性能变化规律及其微观变形机制差异。在25℃下对多晶镍基高温合金GH4169进行拉伸-扭转复合加载,结合SEM、TEM、EBSD和中子衍射研究了加载方式对其力学性能、微观组织以及变形机理的影响。结果表明,拉伸样品的屈服强度和极限强度均随预扭转角度增加而增大(增幅分别约为150%和13%);在20%预拉应变下,扭转样品的屈服强度和延伸率均有所增加(增幅分别约为31%和16%)。拉伸和扭转变形后样品中的位错密度明显增大;同时复合加载下位错密度相较于单轴加载略小,表明存在位错湮灭效应。预加载产生的位错强化效应提高了屈服强度,而随后复合加载下位错湮灭效应使预拉伸扭转样品的极限强度有所降低。预扭转形成梯度结构的力学强化作用一定程度上抵消了位错湮灭效应的影响。研究表明,多轴加载方式可调控材料微观结构和变形机制,进而实现材料强度和韧性的协调提升。

关键词：多晶镍基高温合金复合加载力学性能变形机理中子衍射

碳基无金属纳米材料用于电催化合成小分子化学品

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 42-63页

作者：石磊李彦哲尹华杰赵慎龙国家纳米科学中心中国科学院纳米系统与多级次制造重点实验室北京100190 中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所中国科学院材料物理重点实验室安徽合肥230031

电催化是各种以化学品形式储存可再生电力能源技术的核心。目前,贵金属基催化剂广泛应用于提高电催化转化效率。然而,成本高、稳定性差等缺点严重阻碍了其在电合成和可持续能源器件中的大规模应用。碳基无金属催化剂(CMFCs)在提高催化... 详细信息

电催化是各种以化学品形式储存可再生电力能源技术的核心。目前,贵金属基催化剂广泛应用于提高电催化转化效率。然而,成本高、稳定性差等缺点严重阻碍了其在电合成和可持续能源器件中的大规模应用。碳基无金属催化剂(CMFCs)在提高催化性能方面展现出巨大潜力,且受到越来越多的关注。本文概述了用于电催化合成的CMFCs的最新研究进展,并讨论了其催化机理和设计策略。此外,简要总结了电催化合成过氧化氢、氨、氯以及各种碳基和氮基化合物的研究现状,并重点阐述了CMFCs目前面临的挑战和未来前景。

关键词：电合成电催化碳基纳米材料无金属电催化剂小分子化学品

流道结构对半导体泵浦流动铷蒸气激光器特性影响

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中国光学（中英文） 2024年第3期17卷 617-629页

作者：潘丽何洋马利国季艳慧刘金岱陈飞中国科学院长春光学精密机械与物理研究所激光与物质相互作用国家重点实验室吉林长春130033 中国科学院大学北京100049 西南技术物理研究所四川成都610041

为研究气体流道结构对半导体泵浦流动碱金属蒸气激光器(FDPAL)输出性能的影响,本文结合FDPAL中气体传热、流体力学和激光动力学过程建立了FDPAL理论模型,以侧面泵浦Rb蒸气FDPAL(Rb-FDPAL)为仿真对象,分析气体流动方向、流道横截面积和... 详细信息

为研究气体流道结构对半导体泵浦流动碱金属蒸气激光器(FDPAL)输出性能的影响,本文结合FDPAL中气体传热、流体力学和激光动力学过程建立了FDPAL理论模型,以侧面泵浦Rb蒸气FDPAL(Rb-FDPAL)为仿真对象,分析气体流动方向、流道横截面积和流道形状等对Rb-FDPAL输出性能的影响。结果表明,采用横流方式,通过提高流道横截面积并将气体流道与蒸气池连接部位设置为砌体结构时,蒸气内涡流得到有效抑制,气体流速增加,蒸气池内热效应更小,Rb-FDPAL的激光输出功率和斜率效率更高,仿真结果与实验相符。

关键词：高功率激光器气体激光器碱金属蒸气激光器气体流动

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SnCl_(2)促进的Pt1/PS-PPh_(2)催化剂高选择性催化高碳烯烃氢甲酰化反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 316-326页

作者：虞周楠张磊磊谈源龙井日峥曹宏晨楼才溢格日乐王军虎王爱琴张涛中国科学院大连化学物理研究所中国科学院应用催化科学技术重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学院大连化学物理研究所低碳催化技术国家工程研究中心辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所穆斯堡尔谱数据中心辽宁大连116023

氢甲酰化作为工业上制备醛、醇等含氧化合物的重要反应,广泛应用于制备洗涤剂、增塑剂、表面活性剂和香料等.目前,氢甲酰化反应主要使用HCo(CO)_(4),HCo(CO)_(3)(PR_(3))和HRh(CO)(PPh_(3))_(2)等配合物作为催化剂.尽管Co基催化剂可以... 详细信息

氢甲酰化作为工业上制备醛、醇等含氧化合物的重要反应,广泛应用于制备洗涤剂、增塑剂、表面活性剂和香料等.目前,氢甲酰化反应主要使用HCo(CO)_(4),HCo(CO)_(3)(PR_(3))和HRh(CO)(PPh_(3))_(2)等配合物作为催化剂.尽管Co基催化剂可以将高碳烯烃、内烯烃以及支链烯烃高选择性地转化为直链醛,但其反应条件(5-30 MPa,140-200℃)较苛刻,且容易发生烯烃加氢等副反应.相比之下,Rh催化剂的活性比Co基催化剂高1-2个数量级,且反应条件较为温和.但Rh储量稀少,价格昂贵,而且对于高碳烯烃氢甲酰化反应,Rh催化剂难以分离和循环使用.因此,研究者开展了其他金属催化剂的研究,其中Pt-Sn催化剂因其出色的区域选择性而备受关注.但目前Pt-Sn催化剂多局限于均相催化体系,而且Sn助剂的作用尚不明确.本文采用商业化三苯基膦嫁接的聚苯乙烯小球为载体,通过浸渍法制备了SnCl_(2)-Pt_(1)/PS-PPh_(2)单原子催化剂,考察了其在长链-烯烃氢甲酰化反应中的催化性能,并研究了Sn的促进作用.首先,以1-己烯氢甲酰化为探针反应,对催化剂的组成以及反应条件进行了优化.当Pt/P/Sn=1/2/5时,催化剂表现出最高的催化活性,在90-120℃和4-6 MPa合成气条件下,催化剂转化频率(TOF)为40 h^(-1),产物醛的正异比>42.随后,考察了催化剂的底物适用性.结果表明,C6-C12的高碳烯烃均可被高选择性地转化为相应的醛(正异比>20).然而,在循环使用实验中,由于SnCl_(2)不能稳定锚定在载体上,第二次循环时催化活性降低.但通过补加SnCl_(2),催化活性可以完全恢复.高压热过滤实验及元素检测结果表明,反应过程中Pt没有流失.X射线吸收光谱(XAFS)表征结果表明,反应后Pt仍以单原子形式存在,说明Pt1/PS-PPh_(2)具有良好的稳定性.通过准原位X-射线吸收谱、Mössbauer谱和红外光谱表征对反应过程中Pt和Sn的电子性质和配位结构进行了研究.结果表明,SnCl_(2)在反应过程中逐渐转化为Sn(dioxane)Cl3-物种(1,4-二氧六环为反应溶剂),并与Pt原子形成Pt-Sn键.当反应体系中没有Sn时,Pt(II)会被合成气过度还原并发生团聚.当没有膦配体时,Pt原子也会发生聚集,而且SnCl_(2)会在Pt(II)的催化作用下发生水解生成SnO.因此Sn(dioxane)Cl3-与膦配体共同抑制了Pt(I)在反应过程中的还原与聚集.最后,通过XAFS表征深入研究了反应机理.分析结果表明,CO在催化剂上具有较强的吸附作用,而H_(2)则可能以异裂的方式在催化剂上被活化.据此提出可能的反应机理:首先,H_(2)在催化剂上活化先形成Pt-H物种;随后,烯烃插入Pt-H,形成Pt-烷基物种;接着,CO迁移并插入,生成Pt-酰基物种;最后,经过还原消除步骤,得到最终的产物醛.综上,本文制备了一种对高碳烯烃氢甲酰化反应具有良好催化性能的SnCl_(2)-Pt1/PS-PPh_(2)单原子催化剂,为低成本非Rh基催化剂的开发提供借鉴.同时,揭示了催化体系中Sn的促进作用,为通过Lewis酸来调控催化剂的性能提供了参考.

关键词：氢甲酰化反应铂-锡催化剂高碳烯烃区域选择性单原子催化剂