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微波辅助合成促进铬酸铋晶体的光生电荷分离

物理化学学报 2024年第1期40卷 28-29页

作者：张珹博陶晓萍蒋文超郭俊雪张鹏飞李灿李仁贵中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连洁净能源国家实验室能源材料化学协同创新中心辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学技术大学化学与材料科学学院合肥230026

为了将可再生太阳能转化为化学物质,探索具有宽光谱响应的光催化剂用于光催化分解水越来越受到人们的关注。作为铋基层状金属氧化物的一员,铬酸铋(Bi_(2)CrO_(6))的带隙约为1.9 eV,在利用大范围太阳光谱方面具有潜力。然而,Bi_(2)CrO_(6... 详细信息

为了将可再生太阳能转化为化学物质,探索具有宽光谱响应的光催化剂用于光催化分解水越来越受到人们的关注。作为铋基层状金属氧化物的一员,铬酸铋(Bi_(2)CrO_(6))的带隙约为1.9 eV,在利用大范围太阳光谱方面具有潜力。然而,Bi_(2)CrO_(6)较差的电荷分离性能限制了其在光催化中的应用。本文采用微波辅助水热合成方法制备了具有规则形貌的Bi_(2)CrO_(6)晶体,该晶体具有结晶度高、形貌均匀的优点。与传统制备方法相比,微波辐照实现了体系的快速加热,极大地加速了成核和生长的化学反应,从而在几分钟内形成了Bi_(2)CrO_(6)晶体。微波辅助合成的Bi_(2)CrO_(6)晶体在光催化和光电化学测试中表现出更好的光生电荷分离以及水氧化活性。此外实验中观察到光生电子和空穴在Bi_(2)CrO_(6)晶体的不同晶面之间发生空间分离,通过进一步在不同晶面上光沉积选择性负载还原和氧化助催化剂,显著增强了光催化活性。这项工作为制备高效太阳能转换的半导体光催化剂提供了一种可行的解决方案。

关键词：微波合成铬酸铋半导体光催化水氧化

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n比特随机量子系统实时状态估计及其反馈控制

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自动化学报 2024年第1期50卷 42-53页

作者：张骄阳丛爽匡森中国科学技术大学自动化系合肥230027

研究了n比特随机量子系统实时状态估计及其反馈控制的问题.对于连续弱测量(Continuous weak measurement, CWM)过程存在高斯噪声的情况,基于在线交替方向乘子法(Online alternating direction multiplier method,OADM)推导出一种适用于... 详细信息

研究了n比特随机量子系统实时状态估计及其反馈控制的问题.对于连续弱测量(Continuous weak measurement, CWM)过程存在高斯噪声的情况,基于在线交替方向乘子法(Online alternating direction multiplier method,OADM)推导出一种适用于n比特随机量子系统的实时量子状态估计算法,即QSE-OADM (Quantum state estimation based on OADM).运用李雅普诺夫方法设计控制律,实现基于实时量子状态估计的反馈控制,并证明所提控制律的收敛性.以2比特随机量子系统为例进行数值仿真实验,通过与基于QST-OADM (Quantum state tomography based on OADM)算法和OPG-ADMM (Online proximal gradient-based alternating direction method of multipliers)算法的量子反馈控制方案的性能对比,验证了所提控制方案的优越性.

关键词：随机量子系统量子反馈控制在线交替方向乘子法李雅普诺夫控制方法

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基于电子顺磁共振技术的谷胱甘肽检测方法

生物化学与生物物理进展 2024年

作者：王志文邝健刘傲锟魏若彤于璐田长麟中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心中国科学技术大学化学物理系中国科学技术大学生命科学与医学部

目的谷胱甘肽(GSH)是细胞中巯基(―SH)含量最丰富的非蛋白质化合物，在提供还原当量、直接中和有毒反应物质以及维持细胞氧化还原平衡等方面发挥着至关重要的作用，因此，准确检测组织中的GSH含量具有重要意义。鉴于电子顺磁共振(EPR)... 详细信息

目的谷胱甘肽(GSH)是细胞中巯基(―SH)含量最丰富的非蛋白质化合物，在提供还原当量、直接中和有毒反应物质以及维持细胞氧化还原平衡等方面发挥着至关重要的作用，因此，准确检测组织中的GSH含量具有重要意义。鉴于电子顺磁共振(EPR)技术在GSH检测方面的应用报道相对较少，本文提出了一种基于EPR技术的GSH检测方法。方法基于ABTS·+的电子顺磁共振(EPR)信号变化来检测GSH浓度，在此基础上探究最适的反应时间和温度，建立ABTS·+的EPR信号强度和GSH浓度之间的标准方程，并对C57BL/6J小鼠全血进行测试，分析其GSH含量。结果实验结果显示，本方法对GSH的检测范围(50nmol/L～15μmol/L)分布超过两个数量级，检测限(LOD)低至0.50 nmol/L，检测到的小鼠全血中GSH含量为(10 660±706)nmol/gHb，与文献报道结果((11 200±237)nmol/gHb)接近。此外我们还使用类似的方法进一步发展了对GSSG的检测方法。结论本文提出了一种基于EPR技术，使用ABTS·+快速检测GSH的方法。得益于EPR技术的独特优势，相比于传统的比色法，本方法具有更高的检测灵敏度，更宽的线性范围。我们进一步拓展了其在血液样品中的检测应用，可以快速准确地检测全血中GSH的含量，为衡量组织中氧化还原平衡状态提供数据支持，具有重要意义。

关键词：谷胱甘肽检测电子顺磁共振 ABTS

ZnO(110)衬底上单层黑磷烯的外延生长

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 79-86,I0029-I0035,I0118页

作者：赵程宇张铭军赵宋焘李震宇青岛科技大学化学与分子工程学院光电传感与生命分析教育部重点实验室青岛266042 中国科学技术大学精准智能化学重点实验室合肥230026

二维黑磷烯作为新一代半导体材料,具有可调带隙和高载流子迁移率等优点,具有广阔的应用前景.但二维黑磷烯目前还不能直接大规模制备,限制了其进一步的研究和应用.分子束外延是一种广泛使用的具有较高外延质量的单晶薄膜生长方法,在制备... 详细信息

二维黑磷烯作为新一代半导体材料,具有可调带隙和高载流子迁移率等优点,具有广阔的应用前景.但二维黑磷烯目前还不能直接大规模制备,限制了其进一步的研究和应用.分子束外延是一种广泛使用的具有较高外延质量的单晶薄膜生长方法,在制备二维黑磷烯方面具有广阔的应用前景.本文基于密度泛函理论计算筛选了ZnO(110)、GaN(110)、BP(110)和SiC(110)四种潜在的衬底,研究了二维黑磷烯在这些衬底上的生长情况.研究表明,ZnO(110)上的黑磷单层及团簇结构是稳定的,且磷在该表面扩散特性也有助于磷团簇的成核生长.本研究为高效制备二维黑磷烯及其他二维材料提供了有益的指导.

关键词：黑磷烯外延生长密度泛函理论从头算分子动力学过渡态理论方法

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基于质谱的单细胞分析技术研究新进展

质谱学报 2024年第3期45卷 316-331,I0001页

作者：尤穆英楠刘心昱石先哲许国旺中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁大连116023 辽宁省代谢组学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

细胞是生物体最基本的结构和功能单位。近年来,人们对细胞异质性的关注越来越多。为了分析细胞的这种异质性,避免单细胞信息被群体细胞的平均值所淹没,单细胞分析技术不断发展起来。由于单细胞的体积小,内含物质含量低且种类繁多,某些... 详细信息

细胞是生物体最基本的结构和功能单位。近年来,人们对细胞异质性的关注越来越多。为了分析细胞的这种异质性,避免单细胞信息被群体细胞的平均值所淹没,单细胞分析技术不断发展起来。由于单细胞的体积小,内含物质含量低且种类繁多,某些物质在细胞内的变化迅速,分析过程中不同物质之间相互干扰,造成了单细胞分析极具挑战性。基于质谱的单细胞分析技术具有通用性强、无需标记、高灵敏度、高分辨率、高选择性的优点,已逐渐在单细胞分析技术中脱颖而出,成为单细胞分析的理想工具。本文系统地总结了近5年来基于质谱的单细胞分析技术的最新进展,包括电喷雾电离质谱、激光解吸电离质谱、二次离子质谱、电感耦合等离子体质谱,并对未来的研究和技术方向进行展望,希望为单细胞质谱分析技术的研究提供参考。

关键词：单细胞电喷雾电离质谱(ESI-MS) 激光解吸电离质谱(LDI-MS) 二次离子质谱(SIMS) 电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)

基于组氨酸配合物的钯催化剂的制备及2-戊基蒽醌加氢性能

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材料导报 2024年第12期38卷 267-272页

作者：严华杨晓野周俊宏袁中山李德伏王树东中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

双氧水是一种重要的现代化工原料,其生产工艺的关键是蒽醌加氢催化剂。以组氨酸配位Pd(NO3)2为前驱体,采用浸渍法制备了不同焙烧温度处理的Pd-his/SiO_(2)-T(his表示组氨酸,T为焙烧温度)系列催化剂,并评价了其催化2-戊基蒽醌的加氢反应... 详细信息

双氧水是一种重要的现代化工原料,其生产工艺的关键是蒽醌加氢催化剂。以组氨酸配位Pd(NO3)2为前驱体,采用浸渍法制备了不同焙烧温度处理的Pd-his/SiO_(2)-T(his表示组氨酸,T为焙烧温度)系列催化剂,并评价了其催化2-戊基蒽醌的加氢反应性能,其中Pd-his/SiO_(2)-500的活性最高。作为对比,直接以Pd(NO3)2为前驱体制备了Pd/SiO_(2)-500催化剂。通过多种表征技术充分研究了催化剂的性质,结果表明,随着焙烧温度的升高,Pd-his/SiO_(2)-T系列催化剂的钯分散度在300~400℃时下降,在400~600℃时基本保持不变,并且所含残留碳成分逐渐减少,Pd0成分的占比和电子云密度上升。Pd-his/SiO_(2)-500相比Pd/SiO_(2)-500催化剂有更高的钯分散度,纳米颗粒更小,而且Pd0组分的电子云密度较高。评价实验表明,Pd-his/SiO_(2)-500的蒽醌加氢反应的加氢效率达到12.8 g/L,选择性为99.67%,活性比Pd/SiO_(2)-500高1.13倍。

关键词：蒽醌加氢钯组氨酸焙烧温度分散度

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稀土高熵氧化物用于能源和环境催化

Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 54-70页

作者：李雨鸥王克王笑妹王子健徐晶赵梦汪啸宋术岩张洪杰中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室吉林长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程系安徽合肥230026 清华大学化学系北京100084

随着工业技术的快速发展,能源短缺与环境污染问题日益凸显,对人类生活和社会经济发展造成了严重影响.在这一背景下,加速能源系统转型、积极开发与利用可再生能源变得至关重要,成为当前研究领域的热点.同时,消除环境中的有毒有害物质也... 详细信息

随着工业技术的快速发展,能源短缺与环境污染问题日益凸显,对人类生活和社会经济发展造成了严重影响.在这一背景下,加速能源系统转型、积极开发与利用可再生能源变得至关重要,成为当前研究领域的热点.同时,消除环境中的有毒有害物质也具有较高的研究价值,对维护生态平衡和人类健康具有重要意义.催化技术因在去除污染物和能源转换方面具有巨大的应用潜力而备受关注.其中,高熵氧化物因其具有多样可调的晶体结构和丰富的表面活性位点,展现出较好的催化性能,从而备受研究者关注.此外,稀土元素因以其相近的离子半径、独特的电子轨道和可变的氧化态,常被用作高熵氧化物的组成元素.通过引入稀土元素,可以有效改善高熵氧化物的结构和性能.近年来,稀土高熵氧化物在催化应用中取得较多的研究成果,然而却缺少对该方面工作系统全面的综述.本文旨在系统总结稀土高熵氧化物的结构特点、合成方法及其在催化领域的应用,以期为该领域的进一步发展提供有益的参考.本文从结构、合成及应用等方面,对稀土高熵氧化物在催化领域的研究进展进行了总结.首先,详细介绍了钙钛矿型、萤石型和烧绿石型三种类型稀土高熵氧化物的结构特征,并探讨了结构对催化反应过程的重要影响.研究表明,多组分的高熵效应保证了单相固溶体的形成和高温下的催化稳定性,而晶格畸变效应则促进了氧空位等活性位点的形成,进而提升了催化活性.复杂多变的晶体结构导致了离子扩散延迟,这也使得高熵材料在催化过程中具有优异稳定性.此外,揭示了多种元素间的协同作用对催化性能的提升作用.值得一提的是,非等摩尔金属成分也可形成高熵氧化物,为稀土高熵氧化物研究开辟了新的方向.其次,讨论了稀土高熵氧化物的合成方法,主要包括固相反应合成法、喷雾热解法、化学共沉淀法和溶液燃烧法,合成方法的选择和优化对于建立高熵系统至关重要.目前,众多简单快速的合成方法已取代耗时耗力的合成过程,为稀土高熵氧化物的制备提供了便利.最后,重点概述了稀土高熵氧化物在电催化、热催化和光催化中的应用进展,并详细介绍了多元素可调材料对反应活性的影响.同时,指出了稀土高熵氧化物未来发展所面临的挑战,并提出了相应的应对策略,以期为高熵系统的理论研究提供有力支撑.综上,稀土高熵氧化物因其复杂结构而展现出丰富的潜在催化反应性能,具有巨大的应用潜力.未来研究可以加强开发设计、精准调控结构以及深入分析反应机理,从而提升高熵氧化物的催化性能.希望本文能够为稀土高熵氧化物催化体系研究提供有益的参考.

关键词：稀土高熵氧化物催化单相结构合成

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咪唑鎓盐基材料电催化二氧化碳还原研究进展

物理化学学报 2024年第4期40卷 131-145页

作者：张强黄远标曹荣中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国福建光电信息科学与技术创新实验室福州350108 中国科学技术大学化学与材料科学学院化学系合肥230000 中国科学院大学北京100049

随着化石能源的使用日益增加,大气中CO_(2)的浓度不断上升,给环境带来了挑战。通过催化将CO_(2)转化为高附加值化学品为解决这些问题提供了一个机会,并为燃料合成开辟了一条新的途径,最终有助于减少CO_(2)排放并实现碳中和。在众多的方... 详细信息

随着化石能源的使用日益增加,大气中CO_(2)的浓度不断上升,给环境带来了挑战。通过催化将CO_(2)转化为高附加值化学品为解决这些问题提供了一个机会,并为燃料合成开辟了一条新的途径,最终有助于减少CO_(2)排放并实现碳中和。在众多的方法中,利用可再生清洁能源进行CO_(2)电还原反应(CO_(2)RR)以其反应条件温和、反应进度可控、环境友好以及可以产生大量的附加值产品而受到重视。在此背景下,咪唑鎓基材料及其衍生物已成为CO_(2)RR的有潜力的候选材料。这些材料对CO_(2)有很强的亲和力,并且在CO_(2)RR系统中作为电解质和电催化剂都有应用。所以它们的主要优点之一是能够在催化体系中富集CO_(2),有效地抑制析氢副反应(HER),并提高CO_(2)RR产物的选择性。了解电催化条件下咪唑鎓基离子液体(Im-ILs)与CO_(2)分子之间的相互作用机制对于从分子角度深入了解为什么添加Im-ILs可以改善CO_(2)RR性能至关重要。此外在非均相电催化剂中,Im-ILs作为表面修饰基团和捕集剂,可以显著改变催化剂的表面环境和疏水性,从而促进CO_(2)RR。值得注意的是,Lehn型和金属卟啉分子催化剂中的咪唑鎓基团已被发现对这些催化剂在CO_(2)RR中的性能有影响。N-杂环卡宾(NHC)基电催化剂作为咪唑鎓与CO_(2)相互作用的活性形式之一,表现出优异的CO_(2)RR性能。将NHC基电催化剂引入多孔多相催化剂和分子催化剂中,可以稳定金属纳米颗粒,提高捕获CO_(2)的能力,从而提高CO_(2)RR活性。总之,在CO_(2)RR中使用咪唑鎓基材料对于推进CO_(2)转化,实现可持续、有效合成高附加值化学品具有巨大的前景。

关键词： CO_(2)电还原离子液体咪唑鎓盐氮杂环卡宾金属纳米颗粒

断裂相场法在材料失效分析中的应用:界面断裂的超剪切转变

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功能高分子学报 2024年第1期37卷 1-4页

作者：曾鋆崔昆朋田富成中国科学技术大学中国科学院软物质化学重点实验室国家同步辐射实验室安徽省先进功能高分子薄膜工程实验室合肥230026 中国科学技术大学高分子科学与工程系中国科学院软物质化学重点实验室精准智能化学重点实验室合肥230026 北海道大学高等生命科学学院日本札幌001-0021

Ⅱ型裂纹界面断裂速率可以超越材料的剪切波速已经在理论和实验中被证明,这种界面断裂的跨声速转变被普遍认为受“Burridge-Andrews”机制(也称“子-母”裂纹机制)控制。然而,对于这种跨声速转变机制,子裂纹的直接证据很少被报道,甚至... 详细信息

Ⅱ型裂纹界面断裂速率可以超越材料的剪切波速已经在理论和实验中被证明,这种界面断裂的跨声速转变被普遍认为受“Burridge-Andrews”机制(也称“子-母”裂纹机制)控制。然而,对于这种跨声速转变机制,子裂纹的直接证据很少被报道,甚至有些报道中并没有在裂纹跨声速转变过程中观察到子裂纹。近期,中国科学技术大学李良彬教授课题组开展了Ⅱ型裂纹界面跨声速转变的数值模拟研究,“子-母”裂纹扩展过程首次在相场断裂模拟中被重现。他们的工作揭示了一个跨声速裂纹发生的临界预应力水平值,并提出了子裂纹出现的定量化预测准则。

关键词：动态断裂超剪切转变断裂相场模型数值模拟界面断裂

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