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烟气中氯代芳构化合物催化氧化的研究进展

环境化学 2024年

作者：孟柯杨甲甲樊芸韩帅张海军陈吉平河北工程大学材料科学与工程学院中国科学院大连化学物理研究所分离分析化学重点实验室

焚烧是固体废物处理的重要方式，但由此产生的烟气中含有氯代芳构化合物(chlorinated aromatic hydrocarbons,CAHs)，对环境和健康构成威胁.催化氧化技术因其高去除率、低能耗、低二次污染等优点被认为是去除烟气中CAHs最有效的方法之一... 详细信息

焚烧是固体废物处理的重要方式，但由此产生的烟气中含有氯代芳构化合物(chlorinated aromatic hydrocarbons,CAHs)，对环境和健康构成威胁.催化氧化技术因其高去除率、低能耗、低二次污染等优点被认为是去除烟气中CAHs最有效的方法之一.本文系统介绍了常见的催化剂种类，包括贵金属催化剂、过渡金属氧化物催化剂和分子筛催化剂，并比较了它们的优缺点.同时，深入探讨了催化氧化反应的机制、催化剂失活原因和再生方法，并强调了催化剂的组分、载体、结构和制备方法等对催化剂活性的重要影响.最后，根据文献研究，对CAHs的催化氧化进行了展望.未来研究应进一步优化催化剂设计，提高反应效率，并将其应用于实际焚烧烟气治理.

关键词：催化氧化氯代芳构化合物(CAHs) 催化剂催化氧化机制催化失活

环氧树脂改性对聚酰胺酰亚胺涂层抗空蚀性能的影响

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中国表面工程 2024年

作者：张梓轩侯国梁万宏启马俊凯冶银平周惠娣陈建敏中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室中国科学院大学材料与光电技术学院

空蚀是局部高压和热引起的一种极端条件下的材料损伤现象，广泛存在于泵等过流部件中，严重制约着零部件服役寿命。由于航空航天轻量化要求涉及的轻合金耐受温度较低，常在解决空蚀损伤的聚酰胺酰亚胺（PAI）中添加环氧树脂（EP）以降... 详细信息

空蚀是局部高压和热引起的一种极端条件下的材料损伤现象，广泛存在于泵等过流部件中，严重制约着零部件服役寿命。由于航空航天轻量化要求涉及的轻合金耐受温度较低，常在解决空蚀损伤的聚酰胺酰亚胺（PAI）中添加环氧树脂（EP）以降低固化温度，然而这对空蚀性能的影响尚不清楚。针对该问题，分别制备纯PAI涂层（P-280）和不同含量EP改性的PAI涂层（P-200和P-170），通过加速空蚀试验对比研究样品的空蚀性能，采用XPS、TGA、纳米压痕、SEM等表征分析了样品的力学和热学性能以及空蚀作用下的力/热响应行为和涂层空蚀前后的形貌，剖析损坏机理。结果表明，添加EP可使PAI的固化温度显著下降80～110℃，但韧性由P-280的8.21 mJ·m-3逐渐降低到P-170的3.18 mJ·m-3，造成涂层在空化载荷冲击下更易发生疲劳开裂。同时，添加EP后的PAI的热稳定性也明显劣化，空蚀30 min后P-170、P-200和P-280样品材料失重5%所对应的温度下降幅度约为15.24%、14.82%和9.05%，进一步加速涂层表面力学性能劣化及空蚀损坏。因此，P-200和P-170在加速空蚀30 min后的质量损失分别为1.7和3.6 mg，是P-280的2.1和4.5倍。综合考虑涂层的固化温度和耐空蚀性能，P-200更适合在轻合金部件表面应用。探究不同涂层的综合性能与空蚀性能之间的关系为PAI涂层的研发提供了新思路。

关键词：空蚀聚酰胺酰亚胺环氧树脂力学性能疲劳机理

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光电催化NADH再生及其亚胺氢化研究

中国科学:化学 2024年

作者：田书杰卢胜梅刘丰源丁春梅李灿中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室洁净能源国家实验室(筹) 中国科学院大学中国科学院大学材料科学与光电技术学院

NADH供给氢和电子后自身转化成氧化态NAD+.通过人工催化过程将NAD+还原再生为具有生物活性的1,4-NADH,对于生物催化、自然和人工光合作用研究具有重要意义.本工作通过采用p-Si光阴极,在溶液中存在Rh分子催化剂时,实现光电催化NAD+还原至... 详细信息

NADH供给氢和电子后自身转化成氧化态NAD+.通过人工催化过程将NAD+还原再生为具有生物活性的1,4-NADH,对于生物催化、自然和人工光合作用研究具有重要意义.本工作通过采用p-Si光阴极,在溶液中存在Rh分子催化剂时,实现光电催化NAD+还原至NADH.通过在电极表面担载金属硫化物催化剂,使得反应活性和法拉第效率进一步提升.并且,光电催化再生得到的NADH可以在Ir分子催化剂作用下进一步参与亚胺氢化反应,实现光电催化NADH再生和C=N键加氢反应的耦合,为光电催化人工光合成提供新思路.

关键词：人工光合成 NADH再生光电催化

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Cu基催化剂选择性催化氨燃烧应用研究

化学进展 2024年第5期36卷 783-797页

作者：张倩陶润泽黄宇谭厚章崔保崇中国科学院地球环境研究所气溶胶化学与物理重点实验室西安710061 西安交通大学热流科学与工程教育部重点实验室西安710049 西安交通大学环境科学与工程系西安710049

氨气具有高热值、清洁无碳可再生、储运成本低等特点,是能够替代传统化石燃料的新型能源载体之一。目前氨燃烧面临NOx排放高、点火困难及燃烧速度慢的问题,选择性催化氨燃烧能够降低起燃温度、增强燃烧稳定性、提升燃料转化率和降低NOx... 详细信息

氨气具有高热值、清洁无碳可再生、储运成本低等特点,是能够替代传统化石燃料的新型能源载体之一。目前氨燃烧面临NOx排放高、点火困难及燃烧速度慢的问题,选择性催化氨燃烧能够降低起燃温度、增强燃烧稳定性、提升燃料转化率和降低NOx排放,是一种高效且有潜力的技术。Cu基催化剂成本低、具有良好的低温氨催化燃烧性能及较高的N2选择性。本文介绍了选择性催化氨燃烧的反应装置,NH-HNO、N2H4和i-SCR三种反应机理及其研究方法,重点阐述了近年来Cu基负载型催化剂在氨催化氧化应用中的研究进展,从制备方法、载体种类与载体-金属相互作用、活性组分(包括单一组分Cu基催化剂及多组分Cu基催化剂)等方面对催化性能的影响进行了详细综述;最后总结并对氨催化燃烧存在的问题和未来发展方向进行了展望。

关键词：新型能源载体氨气 Cu基催化剂选择性催化燃烧 NOx排放

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大陆碰撞带深熔变质与花岗岩成因

地球科学 2024年第1期49卷 1-28页

作者：郑永飞陈仁旭高彭中国科学技术大学地球和空间科学学院安徽合肥230026 中国科学院壳幔物质与环境重点实验室安徽合肥230026 中国科学院比较行星学卓越研究中心安徽合肥230026

大陆碰撞带是地壳岩石发生深熔变质和花岗岩浆作用的重要场所,也是超大陆发生聚合和裂解过程的关键位置.对深熔变质作用的理解有助于揭示地壳分异过程和花岗岩成因等诸多问题,同时对威尔逊旋回过程中超大陆动力学的理解有重要启示.在大... 详细信息

大陆碰撞带是地壳岩石发生深熔变质和花岗岩浆作用的重要场所,也是超大陆发生聚合和裂解过程的关键位置.对深熔变质作用的理解有助于揭示地壳分异过程和花岗岩成因等诸多问题,同时对威尔逊旋回过程中超大陆动力学的理解有重要启示.在大陆碰撞过程的不同阶段,其动力体制会从挤压变成拉张,地温梯度会由低变高,从而形成时空分布不同、矿物组合各异的变质岩和岩浆岩.在大陆碰撞和俯冲的挤压阶段,变质温压比值较低,只有硬碰撞引起的地壳加厚产生的高压麻粒岩相变质作用以及深俯冲导致的超高压变质作用,不会发生深熔变质作用.在大陆深俯冲结束之际,板块界面动力体制由挤压变为拉张,受到超高压变质的地壳会以岩片状沿俯冲隧道发生逆冲折返.在大陆碰撞后阶段,一旦碰撞带岩石圈地幔发生减薄,软流圈地幔上涌导致主动张裂,上覆地壳就会在高的地温梯度下发生巴肯型深熔变质作用,从而形成大量的花岗岩.因此,地壳深熔变质和花岗质岩浆的发育程度与岩石圈厚度的变化密切相关.虽然幔源镁铁质岩浆结晶分异作用是大洋俯冲带之上花岗岩形成的常见方式,但是地壳部分熔融才是大陆碰撞带花岗岩浆作用的典型方式.地壳岩石性质是形成不同类型花岗岩的关键,I型和S型花岗岩分别主要来自于变火成岩和变沉积岩的部分熔融,而A型花岗岩则起源于堆晶或残留体的部分熔融.脱水熔融和水化熔融是产生花岗岩浆的两种基本物理化学机制,二者可在同一区域内发生,构成脱水-水化耦合的部分熔融机制.大陆碰撞带作为古板块缝合带,也是构造薄弱带,易于发育大陆主动张裂,这是在碰撞后阶段深部陆壳脱水-水化耦合熔融直至浅部陆壳部分熔融的主要构造机制,结果形成花岗岩-混合岩-麻粒岩高温岩石组合.一般来说,超大陆聚合阶段与碰撞挤压背景下的变质作用相关,而超大陆裂解与主动张裂拉张体制下的变质作用相关.虽然大陆张裂未必都能成功,但是其中夭折张裂在业已汇聚板块边缘最为常见.因此,夭折大陆张裂与陆内深熔变质作用和花岗岩浆作用之间的关系最为密切,这也是正确认识超大陆聚合之后到裂解之前陆内地质过程与构造演化之间关系的关键.

关键词：大陆碰撞深熔变质花岗岩浆大陆张裂陆内造山化学地球动力学汇聚板块边缘

Zn/ZSM-5催化剂中Zn物种与CO_(2)和正丁烷耦合反应间相关性研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 154-163页

作者：孙旭科刘荣升范改丽刘昱含叶芳秀于政锡刘中民中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室低碳催化技术国家工程研究中心辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 大连理工大学化学学院辽宁大连116024 中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580

随着全球温室气体排放的持续增长,二氧化碳(CO_(2))的高效转化与利用已成为应对气候变化、推动可持续发展的重要途径之一.在本课题组的前期研究中,以正丁烷为模型化合物,成功实现了H-ZSM-5分子筛催化CO_(2)与正丁烷发生耦合反应.实验还... 详细信息

随着全球温室气体排放的持续增长,二氧化碳(CO_(2))的高效转化与利用已成为应对气候变化、推动可持续发展的重要途径之一.在本课题组的前期研究中,以正丁烷为模型化合物,成功实现了H-ZSM-5分子筛催化CO_(2)与正丁烷发生耦合反应.实验还发现,通过对H-ZSM-5进行Zn改性,可以显著提高其催化性能,这为CO_(2)的高效转化和利用提供了新的研究方向.然而,目前关于Zn-ZSM-5催化剂中Zn物种的具体存在状态及其与耦合反应性能之间的关系尚不明确,这限制了高效催化剂的进一步设计.因此,深入探究Zn物种在Zn-ZSM-5催化剂中的存在状态及其与催化性能之间的关联机制,从而设计和开发更高效的CO₂转化催化剂已成为当务之急.本文通过紫外-可见光漫反射光谱、X-射线光电子能谱和1H魔角旋转-核磁共振等多种技术系统地表征了Zn-ZSM-5分子筛中酸性中心和Zn物种存在状态的演变过程,讨论了Zn物种活性中心与耦合反应之间的构-效关系,阐明了耦合反应的机理.研究表明,Zn-ZSM-5分子筛中Zn物种主要以ZnO团簇、Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)的形式存在,且其含量随Zn负载量的变化而改变.其中,ZnO团簇及(Zn-O-Zn)^(2+)物种的含量随Zn负载量的增加而上升,而Zn-OH^(+)物种含量则先上升后下降,这是由于部分Zn-OH^(+)物种转化为(Zn-O-Zn)^(2+)物种.在CO_(2)与正丁烷的耦合反应中,正丁烷的转化受到Brønsted酸位点的减少、Zn活性位点的形成以及粗晶ZnO物种的堆积等多种因素的影响.Zn-OH^(+)物种是主要的CO_(2)催化转化活性中心,而芳烃的生成则主要受Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种的影响.Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种均具有较强的脱氢性能,可通过脱氢路径促进芳烃的生成.Zn5%-ZSM-5(Zn负载量为5 wt%)样品表现出最优的催化性能:正丁烷转化率为94.71%,CO_(2)转化率为30.43%,芳烃选择性为53.71%.原位实验进一步证实了内酯、羧酸和不饱和醛酮等含氧化合物作为中间体的存在.基于上述研究,我们提出了Zn-ZSM-5上CO_(2)和正丁烷耦合的反应机理,主要包括以下三条反应路径:(1)在Zn-OH^(+)物种的催化作用下,正丁烷和CO_(2)首先被耦合活化形成内酯,随后经过一系列反应形成羧酸、酸酐和其他含氧化合物,最终通过复杂的反应生成芳烃.(2)部分CO_(2)在Zn-OH^(+)物种的催化下,通过逆水煤气变换(RWGS)反应以及与烃类化合物的干重整反应生成CO.这些CO随后在Zn-OH^(+)物种的催化下与烯烃发生耦合反应,最终生成芳烃产物.(3)正丁烷在Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种的催化下,发生脱氢和异构化反应产生烯烃.部分烯烃可通过与CO耦合或烯烃发生聚合、环化、脱氢等过程生成芳烃产物.综上所述,本文深入探讨了CO_(2)与正丁烷在Zn-ZSM-5催化剂上的耦合反应机制.通过系统研究,建立了催化剂中Zn物种与催化性能之间的构-效关系,并提出了耦合反应的具体路径.本文不仅有助于深入理解Zn-ZSM-5的催化作用机制,而且对于未来设计和开发更高效的催化体系具有重要的参考价值.

关键词：耦合反应 CO_(2)利用锌的引入 Zn-OH+ (Zn-O-Zn)^(2+) ZSM-5

Ag掺杂γ-MnO_(2)酸性电催化析氧反应研究

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分子催化（中英文） 2024年第3期38卷 224-233,I0002页

作者：徐志强孙艺萌王小梅刘博宗旭中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

高性能酸性电解水催化剂的开发是质子交换膜电解水技术的重要研究方向.我们通过将Ag掺杂到γ-MnO_(2)(MO)中,获得了高性能Ag-MnO_(2)(AMO)酸性析氧电催化剂.Ag的掺杂优化了MO的电子结构,提高了MO的析氧反应活性.最优催化剂获得10 mA∙cm^... 详细信息

高性能酸性电解水催化剂的开发是质子交换膜电解水技术的重要研究方向.我们通过将Ag掺杂到γ-MnO_(2)(MO)中,获得了高性能Ag-MnO_(2)(AMO)酸性析氧电催化剂.Ag的掺杂优化了MO的电子结构,提高了MO的析氧反应活性.最优催化剂获得10 mA∙cm^(−2)电流密度的过电位为398 mV,比MO降低了28 mV.此外,Ag的掺杂提高了MO的反应稳定性.最优催化剂在100 mA∙cm^(−2)的大电流密度下可稳定运行500 h以上,在高达500 mA∙cm^(−2)的电流密度下也可稳定运行50 h以上,是目前在大电流密度工作条件下最稳定的非贵金属酸性析氧电催化剂之一.

关键词：电解水酸性析氧反应 γ-MnO_(2) Ag掺杂非贵金属

聚苯乙烯磺酸钠与季鏻盐表面活性剂复合物的结构调控及其抗菌性能

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应用化学 2024年第4期41卷 521-528页

作者：刘博睿牟倡骏班雨王磊闫秋艳石恒冲殷敬华栾世方中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 山东威高血液净化制品股份有限公司威海264200

发展非抗生素抗菌策略在减少医疗器械相关的细菌感染并降低对抗生素的过度依赖方面具有重大意义。对医疗器械表面进行功能化,赋予其抗菌性能是非抗生素抗菌所采用的常用方式。聚电解质-表面活性剂复合物的醇溶、水不溶的特点使其在构建... 详细信息

发展非抗生素抗菌策略在减少医疗器械相关的细菌感染并降低对抗生素的过度依赖方面具有重大意义。对医疗器械表面进行功能化,赋予其抗菌性能是非抗生素抗菌所采用的常用方式。聚电解质-表面活性剂复合物的醇溶、水不溶的特点使其在构建抗菌涂层方面具有操作简单、不受器械结构限制的优点,有望应用于各种医疗器械的表面功能化。本文通过构建不同烷基链长季鏻盐表面活性剂与聚苯乙烯磺酸钠聚阴离子复合物,系统研究了复合物在水溶液中的组装行为以及所制备复合物涂层的抗菌性能与表面活性剂组分疏水碳链长度之间的内在关联。通过浊度、等温滴定量热法等测试手段对聚苯乙烯磺酸钠与3种三丁基烷基季鏻盐表面活性剂在水中的组装过程进行了分析,结果表明增加表面活性剂烷基链长将促进聚电解质-表面活性剂复合物形成。通过在常用医疗器械材料表面构建复合物涂层,对比了3种复合物对两种模型菌种的抗菌性能。对于以金黄色葡萄球菌为代表的革兰氏阳性菌,所制备的3种复合物涂层的杀菌率分别为42.9%、99.97%和99.99%,随着表面活性剂烷基链越长而提高;对于大肠杆菌为代表的革兰氏阴性菌,随着表面活性剂烷基链长度增加,单独季鏻盐表面活性剂的抗菌性能增强,而其对应复合物涂层的抗菌性能有所下降,杀菌率分别为99.3%、92.3%和64.8%。以上结果表明,通过优化结构,此类聚电解质-表面活性剂复合物涂层有望用于减少医疗器械相关感染。

关键词：聚电解质-表面活性剂复合物聚苯乙烯磺酸钠季鏻盐表面活性剂涂层杀菌

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不同黏度合成油下CrN/TiN多层薄膜的摩擦学特性研究

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表面技术 2024年第11期53卷 171-180页

作者：张全德陈庆春苏桐赵勤郭峰王晓波青岛理工大学机械与汽车工程学院山东青岛266520 中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室兰州730000 四川大学原子核科学技术研究所成都610064

目的探究在不同黏度合成酯润滑油的作用下,CrN/TiN多层薄膜的摩擦学性能及协同润滑机制。方法选用聚α烯烃(PAO)与三羟甲基丙烷辛癸酸酯(TME)复配,得到不同黏度梯度的合成油。利用全自动黏度测定仪、倾点测试仪、开口闪点测定器和傅里... 详细信息

目的探究在不同黏度合成酯润滑油的作用下,CrN/TiN多层薄膜的摩擦学性能及协同润滑机制。方法选用聚α烯烃(PAO)与三羟甲基丙烷辛癸酸酯(TME)复配,得到不同黏度梯度的合成油。利用全自动黏度测定仪、倾点测试仪、开口闪点测定器和傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)分别对合成油的运动黏度(40、100℃)、倾点、闪点和表面官能团进行表征。利用反应磁控溅射技术在316不锈钢和单晶硅片基底表面制备CrN/TiN多层薄膜。采用X射线衍射仪和FIB-TEM表征手段对薄膜的微观结构进行分析,并用纳米压痕仪和划痕仪测试了薄膜的力学性能。利用球-盘式摩擦试验机表征薄膜在干摩擦和油润滑条件下的摩擦学性能,利用XPS对摩擦实验后的磨痕元素价态进行表征。结果CrN/TiN薄膜具有典型的面心立方结构(FCC)、异质多层结构,且其硬度可达32.2 GPa。在干摩擦条件下,与裸316基体相比,经表面镀制CrN/TiN薄膜后平均摩擦因数由0.95降至0.71,磨损深度由25.0μm降至16.8μm。在合成油作用下,316不锈钢-GCr15钢球(钢-钢摩擦副)、CrN/TiN多层薄膜-GCr15钢球(CrN/TiN多层薄膜-钢摩擦副)2种摩擦配副的摩擦因数和磨损率随着合成油黏度的增加均呈现降低趋势,且在同一黏度条件下薄膜试样的磨损率更低。结论CrN/TiN多层薄膜在PAO与TME复配获得的一系列不同黏度合成油的作用下,随着合成油黏度的增加,薄膜的磨损率和磨损深度逐渐下降,其减摩抗磨性能得到显著提升。通过磨痕表面的XPS分析可知,合成油中极性的酯基吸附在滑动界面,增强了油膜的承载性能,从而减缓了对偶间的摩擦阻力。

关键词： CrN/TiN多层薄膜聚α烯烃多元醇酯摩擦学性能固-液复合润滑