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自由电子激光制备高强度亚稳态氦原子和类氦离子

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物理学报 2024年第15期73卷 22-29页

作者：杜小娇魏龙孙羽胡水明深圳综合粒子设施研究院深圳518107 中国科学技术大学化学物理系合肥230026

在少电子原子精密光谱测量中,产生高强度、单一量子态的氦原子和类氦离子是实验研究的关键,也是改善实验测量信噪比的决定性因素.本文提出利用自由电子激光获得高强度亚稳态氦原子和类氦离子的实验方案.激光的制备效率可以通过求解光和... 详细信息

在少电子原子精密光谱测量中,产生高强度、单一量子态的氦原子和类氦离子是实验研究的关键,也是改善实验测量信噪比的决定性因素.本文提出利用自由电子激光获得高强度亚稳态氦原子和类氦离子的实验方案.激光的制备效率可以通过求解光和原子相互作用的主方程获得,根据拟建设的深圳自由电子激光装置的设计参数和实验条件,计算得到亚稳态He,Li^(+)和Be^(2+)的制备效率分别可达3%,6%和2%以上.与常见的气体放电和电子轰击等制备方法相比,激光激发产生亚稳态原子/离子不仅可以提高制备产率,也可以降低放电时产生的电子、离子以及光子等高能杂散粒子的影响.利用自由电子激光激发制备亚稳态氦原子和类氦离子有望应用于多个研究领域.

关键词：亚稳态氦原子和类氦离子精密光谱自由电子激光测量信噪比制备效率

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低能量电子辐照液体甲醇产生负离子团簇

Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 24-28,I0117页

作者：陈子伟李子渊田善喜中国科学技术大学化学物理系表界面化学与能源催化安徽省教育厅重点实验室合肥230026 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

本文利用线形飞行时间质谱,在低能量电子与液体甲醇碰撞中探测到了负离子产物.利用量子化学计算,进一步确定负离子产物为氢键结合的分子团簇CH_(3)***_(3)O^(-)和CH_(3)***_(3)***_(3)O^(-),而且其单占据分子轨道表现为价层轨道特征.虽... 详细信息

本文利用线形飞行时间质谱,在低能量电子与液体甲醇碰撞中探测到了负离子产物.利用量子化学计算,进一步确定负离子产物为氢键结合的分子团簇CH_(3)***_(3)O^(-)和CH_(3)***_(3)***_(3)O^(-),而且其单占据分子轨道表现为价层轨道特征.虽然CH_(3)***_(3)OH^(-)和CH_(3)***_(3)***_(3)OH^(-)对应各自势能面的极小点,但能量上相比脱氢团簇不具有产生优势,且其单占据分子轨道具有显著的溶剂化电子特征.

关键词：负离子团簇低能量电子液体束

C_(6)H自由基B^(2)Π-X^(2)Π的O_(0)^(0)带光谱的Λ型双重分裂和寿命展宽

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 19-23,I0117页

作者：肖增军顾洁琼李振振储旺友张强陈旸赵东锋中国科学技术大学化学物理系合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

本文利用狭缝超声射流等离子体结合高灵敏腔衰荡光谱在18990 cm^(-1)附近研究了C6H碳链自由基B^(2)Π-X^(2)Π电子跃迀000带谱带的高分辨光谱.通过采用一套自研的窄线宽纳秒脉冲激光光源,首次在实验上观测到了该电子跃迁谱带的A型转动... 详细信息

本文利用狭缝超声射流等离子体结合高灵敏腔衰荡光谱在18990 cm^(-1)附近研究了C6H碳链自由基B^(2)Π-X^(2)Π电子跃迀000带谱带的高分辨光谱.通过采用一套自研的窄线宽纳秒脉冲激光光源,首次在实验上观测到了该电子跃迁谱带的A型转动线分裂,获得了B^(2)Π态精确的A型双重分裂光谱常数p’=-1.16(9)×10^(-3)cm^(-1)和q’=-1.22(7)×10^(-4)cm^(-1),并更精确地确定了考虑A型分裂后修正的B、D、γ等光谱常数.基于谱线线形展宽,获得了B^(2)Π的能级寿命~100±20 ps,并分析了其可能的来源机理.

关键词：碳链自由基腔衰荡光谱 A型双重分裂寿命展宽

(H_(2)O)_(n)^(+)(n=2~5)团簇离子在308 nm处的光解动力学

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 279-285,I0103页

作者：赵云肖胡高明李佑卿陈旸赵东锋中国科学技术大学化学物理系合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

本文利用一套高分辨圆柱形低温离子阱速度成像谱仪装置研究了小团簇离子(H_(2)O)_(n)^(+)(n=2-5)在308 nm处的光解动力学.通过记录光解产物碎片质谱和速度影像,发现二聚体水团簇(H_(2)O)_(2)^(+)解离生成H_(3)O^(+)和H_(2)O^(+)光碎片,... 详细信息

本文利用一套高分辨圆柱形低温离子阱速度成像谱仪装置研究了小团簇离子(H_(2)O)_(n)^(+)(n=2-5)在308 nm处的光解动力学.通过记录光解产物碎片质谱和速度影像,发现二聚体水团簇(H_(2)O)_(2)^(+)解离生成H_(3)O^(+)和H_(2)O^(+)光碎片,表明其同时存在质子转移(H_(3)O^(+)-OH)和半束缚(H_(2)O-OH_(2))+两种构型,水团簇离子(H_(2)O)_(n)^(+)(n=3~5)普遍通过同时丢失OH和H_(2)O部分解离得到H+(H_(2)O)_(n-2,…,1)光碎片,并且(H_(2)O)_(5)^(+)团簇离子有一个仅通过丢失OH的额外通道得到H+(H_(2)O)4.前者表明(H_(2)O)_(n)^(+)(n=3~5)的构型是(H_(2)O)_(n-2)H_(3)O^(+)OH,后者表明在(H_(2)O)_(5)^(+)团簇离子中核H_(3)O^(+)和OH被H_(2)O分开.基于实验影像得到的光碎片各向异性参数为负值并且值较小,表明(H_(2)O)_(n)^(+)(n=2~5)团簇离子在光子吸收后经历垂直电子跃迁,随后缓慢解离,并导致光碎片的高内部激发.

关键词： (H_(2)O)_(n)^(+)团簇光解动力学飞行时间质谱速度成像

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频率稳定的中红外光源

Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 147-152,I0101页

作者：谭延东陈进进周勇程存峰胡水明安徽师范大学物理系光电信息材料功能调控与应用安徽省重点实验室芜湖241000 中国科学技术大学化学物理系合肥230026 中国科学技术大学分子反应动力学国家重点实验室合肥230026

分子基频振动跃迁的精密测量具有十分重要的意义,精密中红外光源在分子基频振动跃迁的测量中至关重要.本文研制了一种高精度连续波光参量振荡器,通过将信号和泵浦光与飞秒光频梳锁定,能够将中红外闲频光的频率漂移控制在1kHz以下.本文以... 详细信息

分子基频振动跃迁的精密测量具有十分重要的意义,精密中红外光源在分子基频振动跃迁的测量中至关重要.本文研制了一种高精度连续波光参量振荡器,通过将信号和泵浦光与飞秒光频梳锁定,能够将中红外闲频光的频率漂移控制在1kHz以下.本文以^(13)CO_(2)为例,测量了^(13)CO_(2)分子R(14)(00011)-(00001)谱线的饱和吸收光谱,精确测量该跃迁频率值为68786813496(29)kHz.这种频率稳定的中红外光源为分子基频振动跃迁的精密测量提供了良好的工具.

关键词：中红外精密光源精密光谱

H_(2)S^(+)在A^(2)A_(1)(v1=1,v2=8,v3=0)激发态的光解动力学

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 271-278,I0103页

作者：李洁王雅玲谭玉欣张宁王文鑫胡丽如袁道福王兴安杨学明中国科学技术大学化学物理系合肥230026 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023 南方科技大学理学院化学系深圳518055

振动激发在分子和离子的光解动力学中有着重要的作用:开展特定振动激发态分子离子的光解离动力学实验研究存在很大挑战,尤其是实现合频振动激发离子的量子态选择的制备.本文利用时间切片离子速度成像技术研究了H_(2)S^(+)离子经A^(2)A_(... 详细信息

振动激发在分子和离子的光解动力学中有着重要的作用:开展特定振动激发态分子离子的光解离动力学实验研究存在很大挑战,尤其是实现合频振动激发离子的量子态选择的制备.本文利用时间切片离子速度成像技术研究了H_(2)S^(+)离子经A^(2)A_(1)(v1=1,v2=8,v3=0)激发态解离生成S^(+)(4S)和H_(2)的光解动力学.实验结合多光子电离和共振激发技术制备了振动激发的H_(2)S^(+),获得了离子在357.02~358.38nm范围内六个光解波长下产物S^(+)的速度影像.根据实验影像,获得了产物的总平动能谱和不同转动态的角分布各项异性参数特别指出地是在很窄的光解能量范围内,转动产物H_(2)(J=1)和H_(2)(J=3)的分支比出现多次反转,该现象与A^(2)A_(1)态单一振动模式激发的H2S+离子的光解动力学行为有明显不同.该研究表明,合频振动激发的H_(2)S^(+)离子光解动力学中可能存在振动模式之间的协同效应.

关键词： H_(2)S^(+)离子离子速度成像合频振动模式光解动力学

具有非线性和强电场响应的二维铁电Rashba材料（英文）

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中国科学技术大学学报 2024年第6期 11-15+26页

作者：圣利付晓敏贾超李星星李群祥中国科学技术大学精准智能化学重点实验室中国科学技术大学化学物理系中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心中国科学技术大学合肥国家实验室

自旋调控是自旋电子学面临的一个关键问题，其中一种有效的方法是通过外部电场调控材料的Rashba自旋轨道耦合效应。设计具有大Rashba常数和强电场响应的二维Rashba半导体对于发展短沟道长度的自旋场效应晶体管，提高晶体管自旋相干性和... 详细信息

自旋调控是自旋电子学面临的一个关键问题，其中一种有效的方法是通过外部电场调控材料的Rashba自旋轨道耦合效应。设计具有大Rashba常数和强电场响应的二维Rashba半导体对于发展短沟道长度的自旋场效应晶体管，提高晶体管自旋相干性和集成密度至关重要。本研究采用第一性原理计算，成功设计了一种热力学稳定的二维Rashba半导体YSbTe3，其间接带隙为1.04 eV,Rashba常数为1.54 eV·?，并具有强的电场响应，高达4.80 e·?2。YSbTe3的Rashba系数随电场变化呈现异常的非线性关系。此外，YSbTe3也是一种二维铁电材料，其铁电极化翻转势垒较低（约0.33 eV每化学式）。通过改变电极化方向，可以反转YSbTe3的Rashba自旋纹理。这些优异的性质使得铁电Rashba半导体YSbTe3在自旋电子学领域具有广泛的应用前景。

关键词：计算化学 Rashba效应铁电体自旋电子学

合金纳米颗粒原子级分散制备的双位点催化剂中单点Ag1对Pd1在炔烃双烷氧羰基化反应中的促进作用

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 282-292页

作者：李星局李峥冯四全宋宪根严丽母佳利袁乔宁丽丽陈维苗韩仲康丁云杰中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)辽宁大连116023 浙江大学材料科学与工程学院浙江杭州310027 中国科学技术大学化学物理系安徽合肥230026 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

炔烃烷氧羰基化反应是一种原子经济反应,可以生成α,β-不饱和羧酸、二羧羧酸酯及其衍生物.其中,乙炔的双烷氧羰基化产物(丁烯二酸二酯)可通过两段加氢制备1,4-丁二醇,该反应路径对于生产生物可降解材料聚丁二酸丁二醇酯(PBS)具有重要意... 详细信息

炔烃烷氧羰基化反应是一种原子经济反应,可以生成α,β-不饱和羧酸、二羧羧酸酯及其衍生物.其中,乙炔的双烷氧羰基化产物(丁烯二酸二酯)可通过两段加氢制备1,4-丁二醇,该反应路径对于生产生物可降解材料聚丁二酸丁二醇酯(PBS)具有重要意义.然而,目前广泛应用的均相Pd基催化体系存在催化剂分离困难、金属流失以及需要添加有机膦配体或各种磺酸助剂等问题,这不仅增加了制备成本,还可能引入不必要的杂质.此外,尽管纳米催化剂在催化领域有着广泛的应用,但大多数纳米催化剂在炔烃双烷氧基羰基化反应中仍表现出反应活性低和稳定性差的问题,这限制了其在工业生产中的应用.相比之下,多相单金属点催化剂因其100%的原子利用率和较好的催化活性而备受关注.然而,由于多相单金属点催化剂具有相对简单的结构和配位环境,其应用仍受到一定的限制.为了克服这一难题,合成具有不同金属的双位点催化剂成为了一个研究热点.双位点催化剂有望进一步释放单金属位点催化剂的潜力,提高反应活性和稳定性.然而,尽管双位点催化剂具有巨大的应用前景,但目前仍面临着制备方法的挑战.如何设计并实用可行地制备出具有高效催化性能的双位点催化剂,是当前科研领域亟待解决的问题.本文提出一种由CO/CH3I混合物诱导分散Pd-Ag合金纳米颗粒的处理方法,用于制备Pd1-Ag1/AC双位点催化剂.利用X射线衍射、X射线光电子能谱和高角环形暗场扫描透射电子显微镜等方法对分散过程进行表征.结果表明,在分散过程中,CO和CH3I与金属发生协同作用,通过配位生成一种独特的双核络合物(PdI2(CO)-I2-AgI)结构.这种络合物结构逐一从合金纳米颗粒上剥落,直至完成原子级的分散.乙炔双烷氧羰基化反应结果表明,与单金属Pd1/AC相比,在相同反应条件下,双位点Pd1-Ag1/AC催化剂上的乙炔转化率提高了2倍.同时,在保持丁烯二酸二酯选择性为98%的情况下,该催化剂循环使用10次后催化剂性能未见明显变化.炔烃底物拓展结果表明,Pd1-Ag1/AC的协同作用不仅可以提高催化活性,而且在高位阻存在的情况下可以提高产物的立体选择性,这表明双位点协同促进作用对炔烃双羰基化反应具有良好的普适性.微分吸附量热表征结果证明了通过碘配体桥连的Pd1和Ag1单金属点之间的协同效应可以增强催化剂对乙炔的吸附能力.此外,结合拓展边X射线精细结构等实验结果,对催化剂的结构变化和反应机理进行了进一步的探究.第一性原理计算得到的反应能垒和过渡态结果表明,乙炔吸附是反应的速率决定步骤.与Pd1/AC相比,Pd1-Ag1/AC催化剂在反应决速步上表现出了更低的活化能,这从热力学和动力学两个层面解释了其具有更好催化性能的原因.Bader电荷分析和投影态密度计算的结果表明,由于Ag1位点的引入,使Pd1-Ag1/AC催化剂的电荷转移能力和吸附能力均得到增强.相较于Pd1/AC,Pd1-Ag1/AC具有更低的形成能,表明Ag1位点不仅可以提升催化活性,也可以增强双位点结构的稳定性.因此,在催化反应中,Ag1位点的存在起到了重要的促进作用,使得Pd1-Ag1/AC催化剂表现出更优异的性能.综上,本文制备的双位点Pd1-Ag1/AC催化剂在乙炔双烷氧羰基化反应中表现出较好的催化活性和稳定性,证明了双位点协同效应的重要性,为高效催化剂的设计和应用提供了新的思路.

关键词：协同促进作用双位点催化剂原子级分散合金纳米颗粒炔烃双烷氧羰基化稳定性

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遥爪型聚丙二醇熔体动力学的宽频介电谱研究

高等学校化学学报 2024年第6期45卷 163-174页

作者：白蓉李尚伟陈全孙昭艳徐文生中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端... 详细信息

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端的非晶遥爪型聚丙二醇模型体系,通过化学修饰端基合成了分子量为1000,2000和4000的两端端基均为烯丙基的聚丙二醇,并利用宽频介电谱研究了链端基团相互作用强度及分子量对聚丙二醇多尺度动力行为的影响.实验结果表明,具有两种不同端基的聚丙二醇均出现了对应链段尺度的α松弛和对应整链尺度的Normal Mode松弛.在相同温度下,端基相互作用会同时影响两个松弛过程,相互作用越强,松弛时间越长.由于端基含量随分子量减小而增加,分子量越小,缔合端基对高分子动力学的影响越明显.此外,利用高分子玻璃化熵理论研究了端基缔合强度和分子量对遥爪型高分子熔体链段动力学的影响,理论预测与实验结果定性一致.研究结果为聚合物电解质的分子设计提供了指导.

关键词：遥爪型高分子玻璃化介电谱熵理论