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可控生长石墨炔/氢氧化钴异质界面用于高效产氯

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新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 515-525页

作者：刘惠敏栾晓雨闫佳玉卜凡乐薛玉瑞李玉良山东大学化学与化工学院物质创制与能量转换科学研究中心山东省物质创制与能量转换科学重点实验室山东济南250100 中国科学院化学研究所北京100190

氯碱工艺广泛应用于各种工业生产过程,在化工生产中起着关键和不可替代的作用。然而,目前所报道的析氯反应(CER)的电催化剂反应选择性和催化效率较低,显著限制了其实际应用。本文报道了在炭布基底表面生长氢氧化钴,随后再在其表面原位... 详细信息

氯碱工艺广泛应用于各种工业生产过程,在化工生产中起着关键和不可替代的作用。然而,目前所报道的析氯反应(CER)的电催化剂反应选择性和催化效率较低,显著限制了其实际应用。本文报道了在炭布基底表面生长氢氧化钴,随后再在其表面原位生长石墨炔(GDY/Co(OH)_(2))来可控制备高性能CER电催化剂的简单方法。在酸性模拟海水中,GDY/Co(OH)_(2)在10 mA cm^(-2)电流密度时的过电位仅为83 mV,最大法拉第效率(FE)为91.54%,氯产率高达157.11 mg h^(-1)cm^(-2)。实验结果表明,GDY在Co(OH)_(2)表面原位生长形成了GDY与金属Co原子之间具有强电子转移的界面结构,从而获得更高的导电性、更大的活性比表面积和更多的活性位点,进而提高了整体电催化的选择性和效率。

关键词：炭材料石墨炔高选择性异质界面析氯反应

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可见光抗菌的单向导湿自泵织物

发光学报 2024年第5期45卷 853-860页

作者：王健时连鑫葛介超中国科学院理化技术研究所光化学转换与功能材料重点实验室北京100190 中国科学院大学未来技术学院北京100049 中国科学院理化技术研究所中国科学院仿生材料与界面科学重点实验室北京100190

具有湿度管理和抑菌性能的功能织物可以有效提高穿着舒适度。现有方法往往通过在亲水织物表面物理浸涂抗菌剂,虽然可起到短效抑菌作用,但会导致抗菌剂大量突释,引起皮肤不适,抗菌能力快速减弱。本文利用静电纺丝方法制备了一种掺杂可见... 详细信息

具有湿度管理和抑菌性能的功能织物可以有效提高穿着舒适度。现有方法往往通过在亲水织物表面物理浸涂抗菌剂,虽然可起到短效抑菌作用,但会导致抗菌剂大量突释,引起皮肤不适,抗菌能力快速减弱。本文利用静电纺丝方法制备了一种掺杂可见光激发抗菌光敏剂的自泵织物(Self-pumping textile,SPT),实现了汗液的单向移除同时高效抗菌。自泵织物由疏水的聚偏二氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)纤维和亲水的碱水解醋酸纤维素(CA)纤维组成,其中亲水纤维中掺杂了具有高活性氧产生能力的聚噻吩(PT2)光敏剂。在接触角导液模型中,我们证实了导液时间随疏水层厚度增加而延长,当疏水层电纺时间为60 s时,水分可以在10 s内从疏水层单向导出到亲水层。使用功率为25 mW/cm^(2)的氙灯光模拟日常太阳光进行抗菌,结果表明,10 min可以杀灭95%以上的金黄色葡萄球菌和大肠杆菌。本工作为功能性织物的设计提供了一种新的思路。

关键词：自泵织物单向导湿可见光抗菌光动力

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双自由曲面光束整形系统的虚拟面迭代设计法

红外与激光工程 2024年第2期53卷 176-186页

作者：朱泉锦马浩统陈炳旭邢英琪林俊杰谭毅中国科学院光场调控科学技术全国重点实验室四川成都610209 中国科学院光束控制重点实验室四川成都610209 中国科学院光电技术研究所四川成都610209 中国科学院大学北京100049

双自由曲面光束整形系统可在不改变光束相位分布的情况下实现光束空间光强分布的按需调控,然而其需要设置虚拟平面来进行双自由曲面面形的求解。研究发现,传统单一虚拟面法在应用于结构紧凑和扩束倍率较大的系统时,存在设计不精准、整... 详细信息

双自由曲面光束整形系统可在不改变光束相位分布的情况下实现光束空间光强分布的按需调控,然而其需要设置虚拟平面来进行双自由曲面面形的求解。研究发现,传统单一虚拟面法在应用于结构紧凑和扩束倍率较大的系统时,存在设计不精准、整形效果差等缺陷,为此,提出了一种基于虚拟面迭代策略的双自由曲面光束整形系统设计方法。基于不同参数的同轴透射式和离轴反射式光束整形系统的数值仿真研究结果,表明该方法可有效规避传统虚拟面法的局限性。以将束腰半径为5 mm的高斯光束整形为半径30 mm的准直平顶光束的透射式双自由曲面光束整形系统为例,虚拟面迭代法所设计的光束整形系统将光强分布均匀性和能量利用率相对于单一虚拟面法而言分别提升了2.93%和8.93%。

关键词：高斯光束整形虚拟面迭代法自由曲面不重合度辐照度均匀度能量利用率

利用电荷分离调控S型异质结光催化氧化产物选择性

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 185-194页

作者：谷苗莉杨祎程蓓张留洋肖鹏陈涛武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室湖北武汉430070 中国地质大学(武汉)材料与化学学院太阳燃料实验室湖北武汉430078 中国科学技术大学材料科学与工程系中国科学院能量转换材料重点实验室合肥微尺度物质科学国家实验室安徽合肥230026

半导体光催化技术为太阳能的高效利用提供了巨大的潜力.尽管众多单一半导体材料,如TiO_(2),CdS,g-C_(3)N_(4)等,已被广泛制备并用于光催化反应,但在单一光催化剂中,光生电子和空穴常因强库仑引力作用而迅速复合,导致光催化效率较低,难... 详细信息

半导体光催化技术为太阳能的高效利用提供了巨大的潜力.尽管众多单一半导体材料,如TiO_(2),CdS,g-C_(3)N_(4)等,已被广泛制备并用于光催化反应,但在单一光催化剂中,光生电子和空穴常因强库仑引力作用而迅速复合,导致光催化效率较低,难以实现大规模产业化应用.针对这一问题,开发S型异质结光催化剂成为提高催化效率的有效途径之一.该异质结不仅能实现氧化还原位点在空间上的有效分离,同时保持了较强的氧化还原能力.然而,目前关于空间分离对光催化氧化产物选择性的影响研究较少.因此,深入探究S型异质结光催化剂中空间分离对产物选择性的作用机制,对于优化光催化过程、提高产物选择性具有重要意义.本文构建了具有良好暴露活性位点的2D/2D层状BiOBr/ZnIn_(2)S_(4)S型异质结(BOB/ZIS).实验发现,在纯ZnIn_(2)S_(4)体系中,由于无法实现空间上的有效电荷分离,氧还原反应(ORR)生成的H_(2)O_(2)在光生空穴的作用下进一步转化为•OH(羟基自由基),其氧化能力超过了体系中的光生空穴,导致2,5-呋喃二甲醛被过度氧化为经济性不高的产物呋喃二甲酸.在BOB/ZIS异质结中,我们实现了光生电子-空穴的有效转移和丰富的活性中心利用.ZnIn_(2)S_(4)价带上的电子通过ORR持续生成H_(2)O_(2)(1.15 mmol∙L^(-1),5 h),而BiOBr导带上的空穴则将5-羟甲基糠醛(HMF)氧化为具有高经济价值的2,5-呋喃二甲醛(有机合成中有价值的中间体).这一结果证实了S型异质结中光生电子-空穴的有效空间分离能够同时促进H_(2)O_(2)的产生和HMF的选择性氧化为2,5-呋喃二甲醛.这一发现不仅揭示了S型异质结在光催化反应中的优势,还证实了其相对于传统牺牲剂的经济可行性.原位光照X射线光电子能谱、飞秒超快瞬态吸收光谱和密度泛函理论计算均证实,在BOB/ZIS界面之间构建了S型电荷转移机制,加速了光生电子-空穴对的转移动力学.此外,通过原位傅里叶变换红外光谱研究了催化剂表面HMF氧化过程中官能团的变化,不仅加深了对纯ZnIn_(2)S_(4)体系中HMF过度氧化现象的认识,还揭示了S型异质结在选择性氧化HMF和原位生成H_(2)O_(2)中的独特光催化机制.综上所述,本文构建了2D/2D层状BiOBr/ZnIn_(2)S_(4)S型异质结,不仅实现了光生电子-空穴的有效空间分离,还提高了产物选择性和光催化效率.本文通过深入研究S型异质结在光催化反应中的作用机制,为调控光催化产物提供了新的见解,并为有机合成相关反应中S型异质结的设计提供了借鉴.

关键词： BiOBr/ZnIn_(2)S_(4) S型异质结过氧化氢制备 5-羟甲基糠醛选择性转化转化机理

锂内盐两性离子聚合物电解质的制备与电化学性能研究

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高分子学报 2024年第3期55卷 296-308页

作者：刘书畅吴海莹张灵志中国科学院可再生能源重点实验室、广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室、中国科学院广州能源研究所广州510640 中国科学技术大学合肥230026

与有机电解液相比,聚合物电解质可以有效提高电池的安全性和能量密度,但离子电导率低、电化学窗口较窄和对锂金属不稳定等问题限制了其实际应用.本文工作通过自由基共聚制备了一种复合锂内盐两性离子聚合物(P(AMPSLi-IL)).通过静电纺丝... 详细信息

与有机电解液相比,聚合物电解质可以有效提高电池的安全性和能量密度,但离子电导率低、电化学窗口较窄和对锂金属不稳定等问题限制了其实际应用.本文工作通过自由基共聚制备了一种复合锂内盐两性离子聚合物(P(AMPSLi-IL)).通过静电纺丝技术将不同质量比的P(AMPSLi-IL)和聚乙烯醇(PVA)制备为一系列的纳米纤维膜(PVA-P(AMPSLi-IL)),其热分解温度为280℃,其中PVA9-P(AMPSLi-IL)1的拉伸强度最大为13.8 MPa.将双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)溶于碳酸乙烯酯(EC)中,配制1 mol·L^(-1)的溶液作为基础电解液.纤维膜在基础电解液中,以二缩三丙二醇二丙烯酸酯(TPGDA)作为交联剂原位凝胶化得到电解质膜.优化后的PVA9-P(AMPSLi-IL)_(1)基电解质室温离子电导率高达2.87×10^(-3) S·cm^(-1),锂离子迁移数高达0.85.而且该电解质的氧化电位为4.34 V(versus Li/Li^(+)),优于基础电解液的3.92 V(versus Li/Li^(+)).在锂锂对称电池中该电解质能保持超过1800 h的稳定循环,展示了对锂金属极佳的界面稳定性.将该电解质应用于磷酸铁锂半电池,0.5 C下其初始放电比容量为145.7 mAh·g^(-1),200圈后的容量保持率达79.0%.

关键词：锂金属电池聚合物电解质两性离子聚合物聚乙烯醇

消除CDS折叠效应的增益自适应红外焦平面读出电路

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红外与激光工程 2024年第5期53卷 83-94页

作者：吴双张健怡陈洪雷丁瑞军中国科学院上海技术物理研究所中国科学院红外成像材料与器件重点实验室上海200083 中国科学院大学北京100049

高动态范围是红外焦平面探测技术的先进发展方向之一。高集成度像元读出电路的动态范围受到小电荷存储容量和噪声的限制。所设计的增益自适应像元读出电路,小信号下为电容反馈跨阻放大器(CTIA),大信号下自动转换为变阻抗电阻反馈跨阻放... 详细信息

高动态范围是红外焦平面探测技术的先进发展方向之一。高集成度像元读出电路的动态范围受到小电荷存储容量和噪声的限制。所设计的增益自适应像元读出电路,小信号下为电容反馈跨阻放大器(CTIA),大信号下自动转换为变阻抗电阻反馈跨阻放大器(RTIA),实现小信号大增益、大信号小增益的自动切换,将集成3.86 fF积分电容的CTIA电荷容量拓展到1.63 Me^(–)。在15μm像元中心距的像元内集成相关双采样(CDS)结构,大幅减小噪声。对CDS大信号注入产生的折叠效应进行理论分析,并设计抗折叠结构。采用180 nm 3.3V CMOS工艺,完成640×512规模的读出电路的设计、仿真、流片、测试。测试结果显示,该电路可消除CDS折叠效应,噪声电子数17 e^(–),动态范围拓展到99.66 dB。

关键词：红外焦平面读出电路增益自适应抗折叠CDS CTIA 高动态范围低噪声

基于压力-冲量曲线的水下爆炸压力-时间公式

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爆炸与冲击 2024年第8期44卷 159-166页

作者：徐庆涛马宏昊周章涛杨科沈兆武中国科学技术大学中国科学院材料力学行为和设计重点实验室安徽合肥230026 中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室安徽合肥230026 中国船舶科学研究中心江苏无锡214082

根据材料受冲击载荷时的压力-冲量函数,推导得到了适用于水下爆炸冲击载荷的压力时程公式。通过水下爆炸实验方法测量不同药量、不同距离的压力时程曲线,使用MATLAB软件对实验数据进行拟合,由此计算冲击波冲量和能量参数,并与通用的Col... 详细信息

根据材料受冲击载荷时的压力-冲量函数,推导得到了适用于水下爆炸冲击载荷的压力时程公式。通过水下爆炸实验方法测量不同药量、不同距离的压力时程曲线,使用MATLAB软件对实验数据进行拟合,由此计算冲击波冲量和能量参数,并与通用的Cole与Орленко理论计算结果进行对比,验证拟合曲线的准确性。相较于Cole和Орленко理论,新方法得到的压力衰减曲线更接近实验值。计算水下爆炸冲击波的比冲量和比冲击波能时,新模型具有较高的计算精度,其中:比冲量与实验值的误差不超过4%,与Орленко理论相比,精度提高了5%~10%;比冲击波能与实验值的误差不超过1%,计算精度与通用理论相当。

关键词：水下爆炸压力衰减比冲量比冲击波能压力-冲量曲线

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五氟吡啶激发态非绝热弛豫过程中的分子结构

物理学报 2024年第4期73卷 119-126页

作者：李多多张嵩中国科学院精密测量科学技术创新研究院波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中国科学院大学北京100049

利用量子化学计算研究了五氟吡啶分子的激发态非绝热弛豫路径中一些关键点的分子结构和能量.计算确定了五氟吡啶分子基态及两个最低激发态的结构和相应电子态的垂直和绝热激发能,其中基态是具有C2v对称性的平面结构,而激发态结构为平面... 详细信息

利用量子化学计算研究了五氟吡啶分子的激发态非绝热弛豫路径中一些关键点的分子结构和能量.计算确定了五氟吡啶分子基态及两个最低激发态的结构和相应电子态的垂直和绝热激发能,其中基态是具有C2v对称性的平面结构,而激发态结构为平面外畸变的半船型结构.同时确定了3个锥形交叉S_(2)/S_(1),S_(1)/S_(0),S_(2)/S_(0)的拓扑结构和能量.在分支空间中,锥形交叉S_(2)/S_(1),S_(1)/S_(0),S_(2)/S_(0)的结构都是尖峰不对称结构,分别为船型、半船型和椅式结构,其能量分别为6.39,5.16和8.51 eV.计算结果表明五氟吡啶分子的非辐射弛豫主要是S_(2)态上的波包经锥形交叉S_(2)/S_(1)快速内转换到S_(1)态,再通过S_(1)/S_(0)弛豫到基态的路径,而直接通过S_(2)/S_(0)衰减到基态的概率较小.

关键词：量化计算锥形交叉激发态结构演化

逐像元自适应增益成像系统的星上辐射定标方法

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红外与激光工程 2024年第2期53卷 134-147页

作者：李则危峻黄小仙汤瑜瑜中国科学院红外探测与成像技术重点实验室上海200083 中国科学院上海技术物理研究所上海200083 中国科学院大学北京100049

逐像元自适应增益成像系统通过在每个像元的电子链路中集成四档不同容积的积分电容,可以在确保高信噪比的前提下实现大动态范围的遥感成像需求。此成像系统在发射前测试时,由于甚低增益(ULG)的动态范围过大而实验室积分球能量有限,只能... 详细信息

逐像元自适应增益成像系统通过在每个像元的电子链路中集成四档不同容积的积分电容,可以在确保高信噪比的前提下实现大动态范围的遥感成像需求。此成像系统在发射前测试时,由于甚低增益(ULG)的动态范围过大而实验室积分球能量有限,只能通过与低增益(LG)的比例系数递推来间接对ULG后半量程的输出特性标定;星载太阳定标器反射能量过大会导致高增益(HG)和中增益(MG)输出饱和也无法直接测定辐射定标系数,只可通过比例系数推定。提出一种星上增益比例系数测定的方案,分别利用四档增益的输出作为特征对实验图像分类,将不同成像目标的输出码值作为多个定标能级,利用最小二乘法线性拟合相邻增益输出后得到相邻增益的比例系数。此方案验证了实验室增益比例系数测定结果,同时在外场成像实验中用该方法计算得到的比例系数用于相邻两档增益中较低增益图像反演较高增益图像,结果与实际较高增益图像对比归一化均方误差大部分小于0.01、两图像结构相关系数基本在90%左右、数据相关系数达到90%。证明该方法测定的相邻两增益比例相关系数有较高准确性,在星上辐射定标时用于高增益辐射定标系数的递推求取有极大的可行性,解决了星上不能直接对HG、MG辐射定标的问题。

关键词：星上辐射定标增益比例系数测定逐像元自适应增益成像系统大动态范围