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生物质连续式水热预处理及固相产物热解特性研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 893-904页

作者：刘天龙李琦李中宏杨沛艳庞新博黄鑫赵小燕曹景沛中国矿业大学江苏省碳资源精细化利用工程研究中心江苏徐州221116 重庆大学低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室重庆400044

生物质复杂的多组分体系和致密交联的化学结构是制约其高值化利用的关键,实现木质纤维组分预分离对生物质分级转化具有重要意义。实验采用连续式水热法预处理稻壳,考察了水热温度和流量对稻壳分解速率以及固相产物化学组成与热解特性的... 详细信息

生物质复杂的多组分体系和致密交联的化学结构是制约其高值化利用的关键,实现木质纤维组分预分离对生物质分级转化具有重要意义。实验采用连续式水热法预处理稻壳,考察了水热温度和流量对稻壳分解速率以及固相产物化学组成与热解特性的影响。结果表明,稻壳的水热分解符合表面化学反应过程控制的未反应收缩核模型,预处理在180℃下能脱除稻壳95%的碱及碱土金属、92%的半纤维素和59%的木质素,极大保留了纤维素组分,这使得稻壳热解产物中以左旋葡聚糖为主的脱水糖的相对含量从9.9%提高至48.2%。

关键词：稻壳水热预处理脱水糖热解

昭通褐煤催化热溶解聚及其可溶物组成和结构特征

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洁净煤技术 2024年第1期30卷 10-21页

作者：赵云鹏吴法鹏仇乐乐肖剑曹景沛魏贤勇中国矿业大学煤炭加工与高效利用教育部重点实验室江苏徐州221116 中国矿业大学江苏省碳资源精细化利用工程研究中心江苏徐州221116

温和热溶是从褐煤获取可溶有机质的有效途径,然而传统热溶过程可溶物收率较低。通过共沉淀法制备了一系列Al_(2)O_(3)负载金属催化剂,考察了昭通褐煤在异丙醇中的热溶和催化热溶行为。采用XRD、H_(2)-TPR、TEM和XPS研究了催化剂的物理... 详细信息

温和热溶是从褐煤获取可溶有机质的有效途径,然而传统热溶过程可溶物收率较低。通过共沉淀法制备了一系列Al_(2)O_(3)负载金属催化剂,考察了昭通褐煤在异丙醇中的热溶和催化热溶行为。采用XRD、H_(2)-TPR、TEM和XPS研究了催化剂的物理化学特征,利用GC/MS、FTIR和MALDI-TOF-MS分析了热溶和催化热溶可溶物的组成和结构特征。结果表明,NiCu/Al_(2)O_(3)对昭通褐煤的催化热溶活性优于其他催化剂,该催化剂中活性组分以NiCu合金的形式存在,且Ni与Cu之间存在相互作用。热溶与催化热溶可溶物收率均随温度升高呈先上升后下降的趋势,320℃可溶物收率最高,分别为27.69%和50.54%。催化剂的引入可提高昭通褐煤可溶物中油、沥青烯(AS)和前沥青烯(PAS)收率,其中油和PAS的收率提升相较AS更明显。酚类化合物是非催化热溶衍生油的主要族组分,相对含量达到64.44%,而催化热溶衍生油主要由芳烃、酚类、醇类和酮类化合物组成,说明催化剂促进了可溶有机质碎片中共价键的断裂和酚类化合物加氢。与非催化热溶得到的AS和PAS相比,催化热溶得到的AS和PAS分子量分布范围窄,且FTIR谱图中羟基和醚键对应的吸收峰变弱或消失,说明催化热溶促进了C—O键加氢裂解。催化热溶可在相对温和的条件下从煤中直接高收率获取可溶有机质,研究结果为从褐煤直接获取化学品技术的开发提供参考。

关键词：昭通褐煤催化热溶可溶物油沥青烯前沥青烯

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沥青基多孔炭材料制备及其双电层储能性能

洁净煤技术 2024年第1期30卷 101-109页

作者：岳晓明刘天龙赵子涵安兆阳罗鹏中国矿业大学江苏省碳资源精细化利用工程研究中心江苏徐州221116 肇庆市顺鑫煤化工科技有限公司广东肇庆526238

多孔炭作为超级电容器电极的主要材料,具有导电性好、化学稳定性高、工作温度范围广等优点。以内蒙古煤沥青(CTP)为原料,分别以K_(2)CO_(3)和KOH为活化剂,通过化学活化法制备多孔炭材料,优化制备工艺并比较2种活化剂制备的多孔炭在结构... 详细信息

多孔炭作为超级电容器电极的主要材料,具有导电性好、化学稳定性高、工作温度范围广等优点。以内蒙古煤沥青(CTP)为原料,分别以K_(2)CO_(3)和KOH为活化剂,通过化学活化法制备多孔炭材料,优化制备工艺并比较2种活化剂制备的多孔炭在结构和电化学性能方面的差异。结果表明,K_(2)CO_(3)活化和KOH活化最佳制备条件均为活化温度700℃、活化时间60 min、活化剂与CTP质量比为2∶1。2种活化剂制备的多孔炭在微观结构上有很大差异,KOH活化所得多孔炭(PH-T700)表面平整光滑并分布大量规则的圆孔,而K_(2)CO_(3)活化所得多孔炭(PC-T700)内部呈层叠交错的珊瑚状结构。与PH-T700相比,PC-T700具有更多中孔,离子扩散阻力更小。在1 A/g电流密度下,PC-T700和PH-T700的比电容量分别为252.90和261.02 F/g,PC-T700和PH-T700组装成纽扣型对称电容器,0.5 A/g时比电容量分别为226.01和225.51 F/g,且PC-T700表现出更优秀的倍率性能和循环稳定性。5000次充放电后,PC-T700和PH-T700的比电容量分别为初始值的103.77%和98.20%。输出功率达1038.46 W/kg时,PC-T700能量密度仍保持7.5 Wh/kg,实际使用价值高于PH-T700。

关键词：煤沥青多孔炭化学活化活化剂超级电容器

左旋葡聚糖溶剂热转化为高值化学品的研究进展

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洁净煤技术 2024年第2期30卷 143-152页

作者：唐广川黄鑫秦辉余飞繁刘天龙魏富冉景煜重庆大学低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室重庆400044 中国矿业大学江苏省碳资源精细化利用工程研究中心江苏徐州221116 中国矿业大学碳中和研究院江苏徐州221116

木质纤维素热解是一种高效生物质利用途径,其衍生产物左旋葡聚糖(LGA)是纤维素热解产物中最主要的初级产物,其产率可高达80%,将LGA高效转化为其他平台化学品可实现其高值化利用。首先综述了纤维素热解制备LGA的研究进展,对比反应器类型... 详细信息

木质纤维素热解是一种高效生物质利用途径,其衍生产物左旋葡聚糖(LGA)是纤维素热解产物中最主要的初级产物,其产率可高达80%,将LGA高效转化为其他平台化学品可实现其高值化利用。首先综述了纤维素热解制备LGA的研究进展,对比反应器类型和反应条件对LGA产率的影响,生物质预处理工艺将进一步提升工业化规模制备LGA。然后概述了LGA在不同条件下转化为左旋葡萄糖酮、葡萄糖和呋喃类化合物的最新研究进展。发现在LGA溶剂热催化转化为左旋葡萄糖酮的过程中,催化剂Bronsted酸性位点及原位移除反应生成的水分有助于提升左旋葡萄糖酮的产率,最优条件下左旋葡萄糖酮的最大产率可接近60%,开发合适的催化剂及溶剂体系有助于进一步提高左旋葡萄糖酮产率。通过酸水解作用,LGA转化为葡萄糖的产率及选择性均可达近100%,且催化剂能够长时间稳定运行,该方法提供了一个由纤维素间接生产葡萄糖的方法。最后,总结了催化剂理化特性及溶剂条件对LGA生成呋喃类和酸酯类化合物的影响规律,发现葡萄糖间接转化机制可促进LGA高效转化为此类化学品。

关键词：生物质溶剂热转化左旋葡聚糖左旋葡萄糖酮葡萄糖呋喃类化合物

地下气化场地地基稳定性评价及燃空区封存超临界二氧化碳初探

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采矿与安全工程学报 2024年第2期41卷 326-340页

作者：李怀展唐超郭广礼雷少刚李伟陈福周华安查剑锋黄建勇中国矿业大学矿山生态修复教育部工程研究中心江苏徐州221116 中国矿业大学江苏省老工业基地资源利用与生态修复协同创新中心江苏徐州221116

为促进燃空区及其场地高效再利用,结合煤炭地下气化工艺特点及燃空区特征建立了气化隔离煤柱稳定性评价模型、覆岩裂隙发育高度计算模型及地表残余变形预测模型,进而提出了燃空区场地稳定性评价方法,为燃空区场地的再利用提供了技术支... 详细信息

为促进燃空区及其场地高效再利用,结合煤炭地下气化工艺特点及燃空区特征建立了气化隔离煤柱稳定性评价模型、覆岩裂隙发育高度计算模型及地表残余变形预测模型,进而提出了燃空区场地稳定性评价方法,为燃空区场地的再利用提供了技术支撑。同时,针对燃空区治理难题,结合CO_(2)地质封存面临的瓶颈提出了煤炭地下气化耦合超临界CO_(2)封存的思路,分析了气化炉参数对燃空区封存超临界CO_(2)后盖层裂隙发育规律的影响,并建立了燃空区封存超临界CO_(2)过程中隔离煤柱稳定性评价方法,为面向煤炭地下气化耦合CO_(2)封存的生产设计提供了科学依据。最后,提出了煤炭地下气化耦合CO_(2)封存目前存在的主要问题,并强调了迫切需要开展的相关研究工作。研究成果对促进燃空区及其场地再利用具有一定的理论和实践指导意义。

关键词：煤炭地下气化场地稳定性 CO_(2)地质封存煤柱稳定性评价燃空区封存

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新疆煤炭资源开发潜力与开发策略

煤炭学报 2024年第2期49卷 967-977页

作者：卞正富张益东王猛王长申韩晓彤牟守国任清晨李国栋中国矿业大学教育部矿山生态修复工程研究中心江苏徐州221008 中国矿业大学矿业工程学院江苏徐州221008 中国矿业大学碳中和研究院江苏徐州221008 中国矿业大学资源与地球科学学院江苏徐州221008 中国矿业大学公共管理学院江苏徐州221008 新疆大学地矿学院新疆乌鲁木齐830046

鉴于新疆煤炭资源赋存条件的独特性以及煤炭赋存区生态环境的脆弱性,科学开发新疆煤炭资源成为当务之急。为此,简要论述了新疆煤炭资源地质赋存条件、赋煤区水文地质条件、自然地理与生态环境条件,分析了新疆煤炭资源开发潜力。结果表明... 详细信息

鉴于新疆煤炭资源赋存条件的独特性以及煤炭赋存区生态环境的脆弱性,科学开发新疆煤炭资源成为当务之急。为此,简要论述了新疆煤炭资源地质赋存条件、赋煤区水文地质条件、自然地理与生态环境条件,分析了新疆煤炭资源开发潜力。结果表明:新疆煤炭资源极为丰富,全区预测煤炭资源量2.19万亿t,占全国总预测储量的40%以上;新疆共有24个预测资源量超过100亿t的煤田,其中5个煤田预测资源量超过1 000亿t,8个煤田预测资源量在400亿~1 000亿t,11个煤田预测资源量在100亿~400亿t;潜在煤炭资源量中,1 000 m以下浅储量占比52.8%。新疆煤炭资源以低阶烟煤和中阶烟煤为主要煤阶,其次是中煤阶煤中的高阶烟煤,而低煤阶煤中的褐煤和中煤阶煤中的超高阶烟煤以及高煤阶煤中的无烟煤,分布范围和数量极为有限,所占资源总量的比例很低;综合考虑疆煤外运、疆电外送、西气东输以及本地煤化工产业规划,预计2035年新疆煤炭产能有望超8亿t。在此基础上,构建了生态环境承载力评价指标体系,对新疆规划建设的五大煤矿区生态环境承载力进行了评价,得出:新疆煤炭资源赋存区生态环境承载力整体处于中低水平,五大煤矿区生态环境承载力均值排序为伊犁(0.42)>库拜(0.38)>和丰(0.31)>准东(0.25)>吐哈(0.22),呈现出由西到东递减的趋势。针对新疆煤炭资源开发条件与潜力,提出了优化煤炭资源开发布局、推动开采技术升级、推进智能采矿技术、强化绿色开采理念、拓展煤炭多元化利用渠道等策略。

关键词：新疆煤炭开发潜力生态承载力开发策略

碎软低渗煤储层强化与煤层气地面开发技术进展

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煤炭科学技术 2024年第1期52卷 196-210页

作者：桑树勋皇凡生单衍胜周效志刘世奇韩思杰郑司建刘统王梓良王峰斌中国矿业大学江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室江苏徐州221008 中国矿业大学碳中和研究院江苏徐州221008 中国矿业大学资源与地球科学学院江苏徐州221008 中国地质调查局油气资源调查中心北京100083

我国碎软低渗煤储层分布广泛,然而由于其煤体松软、破碎、渗透性差,常规的直井/水平井煤储层直接压裂技术应用于碎软低渗煤储层强化及其煤层气地面开发的效果并不理想,碎软低渗煤储层煤层气的高效开发是制约我国煤层气产业大规模发展以... 详细信息

我国碎软低渗煤储层分布广泛,然而由于其煤体松软、破碎、渗透性差,常规的直井/水平井煤储层直接压裂技术应用于碎软低渗煤储层强化及其煤层气地面开发的效果并不理想,碎软低渗煤储层煤层气的高效开发是制约我国煤层气产业大规模发展以及煤矿瓦斯高效治理的重要技术瓶颈。在系统分析我国碎软低渗煤储层特征及煤层气地面开发中存在的问题基础上,以水平井为基础井型,围绕间接压裂、应力释放和先固结后压裂3种不同的技术方向,梳理了目前碎软低渗煤储层强化与煤层气地面开发技术进展。归纳评述了以顶板间接压裂、夹矸层间接压裂以及硬煤分层间接压裂为内涵的间接压裂煤层气开发技术,以水力喷射造穴、气体动力造穴、扩孔+水力喷射+流体加卸载诱导失稳造穴、水力割缝为不同应力释放方式的应力释放煤层气开发技术,以及先微生物诱导碳酸钙固结碎软煤储层再进行水力压裂的先固结后压裂煤层气开发技术。间接压裂技术的工程实践探索已有较多积累,在地质条件适宜地区对碎软低渗煤储层强化取得了较好效果,而以应力释放为代表的碎软低渗煤储层强化新技术探索已取得重大进展,并进入工程试验和验证阶段。水平井应力释放技术针对碎软低渗煤储层特性和新的开发原理,其对储层改造潜力更大、煤层气开发效果会更好。基于水平井应力释放技术,围绕扩大应力释放范围、提高煤层气开发效果以及实现煤与煤层气共采3个方面,对碎软低渗煤储层强化及煤层气地面开发技术的发展趋势进行了展望,以期为改善我国碎软低渗煤储层增产改造效果以及提高煤层气单井产量提供参考。

关键词：煤层气碎软低渗煤储层储层强化技术地面开发水力压裂

螺[4,5]-癸烷和螺[5,6]-十二烷燃料热解机理及反应动力学研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第7期52卷 1020-1034页

作者：王鸿燕孙欣悦周雨柔刘国柱王宇桐曹景沛中国矿业大学江苏省碳资源精细化利用工程研究中心江苏徐州221116 天津大学化学工学院教育部绿色化学技术重点实验室天津300072 沈阳化工大学化工学院辽宁沈阳110142

采用B3LYP/6-311++G(d,p)和反应性分子动力学方法,对螺[4,5]-癸烷(C_(10)H_(18))和螺[5,6]-十二烷(C_(12)H_(22))的热解机理进行研究,揭示不同碳环结构和尺寸效应对燃料初始分解反应活性及小分子和芳烃产物生成行为的影响。结果表明,两... 详细信息

采用B3LYP/6-311++G(d,p)和反应性分子动力学方法,对螺[4,5]-癸烷(C_(10)H_(18))和螺[5,6]-十二烷(C_(12)H_(22))的热解机理进行研究,揭示不同碳环结构和尺寸效应对燃料初始分解反应活性及小分子和芳烃产物生成行为的影响。结果表明,两种螺环烷烃燃料初始分解路径相似,均通过单分子碳碳键解离发生开环异构反应和小分子自由基进攻燃料母体的氢提取反应而消耗。相较于C_(10)H_(18),C_(12)H_(22)中分子张力更大的七元环使速控步碳碳键及碳氢键能更低,导致燃料呈现出更低的初始分解温度和更高的反应活性。两种螺环燃料初始分解产生的自由基进一步影响了C1−C7小分子烃类和环烯产物的生成。其中,乙烯的生成始终占据主导地位。由于螺环尺寸效应的影响,链烃和环烯烃的生成表现出明显的结构差异性。对于C_(10)H_(18)分解而言,生成大量的五元环烯产物,包括环戊二烯、环戊烯、富烯、甲基环戊二烯和甲基环戊烯;而C_(12)H_(22)中更大的七元环结构,将生成对应的七元环烯产物(环庚烯、亚甲基环庚烷)。

关键词：螺环烷烃高密度燃料热解机理反应动力学密度泛函理论

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基于孔间直流电透视的煤层底板采动破坏电阻率时移变化规律与机理

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煤炭学报 2024年第1期49卷 601-615页

作者：岳建华滕小振胡双贵习丹阳张河瑞中国矿业大学资源与地球科学学院江苏徐州221116 中国矿业大学深部岩土力学与地下工程国家重点实验室江苏徐州221116 中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

煤层采动过程中,底板应力状态的改变会产生变形与破坏,而不同煤层采动过程中底板破坏具有一定的规律。目前基于直流电阻率法的煤层底板水害监测主要集中于底板变形与破坏的电阻率响应特征上。为了研究工作面回采过程中煤层底板的电性时... 详细信息

煤层采动过程中,底板应力状态的改变会产生变形与破坏,而不同煤层采动过程中底板破坏具有一定的规律。目前基于直流电阻率法的煤层底板水害监测主要集中于底板变形与破坏的电阻率响应特征上。为了研究工作面回采过程中煤层底板的电性时移变化特征,采用孔间直流电透视观测系统和时移电阻率反射系数法,通过数值模拟和现场试验揭示了煤层底板采动破坏电阻率时移规律。首先,针对典型地电模型,对比单独反演和时移电阻率变化率的结果,验证了孔间直流电透视时移方法的可靠性。然后,针对煤层底板采动破坏,分析了采动过程中底板承压水导升与底板破坏带的电性响应规律与特征,并讨论了时移电阻率反射系数确定煤层底板破坏深度的可行性,为野外施工提供理论依据。最后,通过现场监测试验,获得工作面回采过程中煤层底板的电性变化特征,并采用时移电阻率反射系数R确定了工作面底板岩层的破坏深度为15 m。结果表明:利用孔间直流电透视法获得的煤层底板采动破坏电阻率时移特征可在一定程度上消除了监测数据中的地层因素和随机噪声影响,且时移电阻率反射系数可用来确定煤层底板破坏深度。该方法将探测目标从单一的研究地质异常转换到对煤层采动过程中工作面底板破坏的全生命周期动态监测,进而实现了工作面底板结构破坏的精细刻画。

关键词：时移监测采动破坏孔间直流电透视正演模拟煤层底板