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电内加热Pt/NPC催化剂高效催化甲基环己烷脱氢反应研究

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化工学报 2024年第1期75卷 292-301,F0001页

作者：王雪杰崔国庆王文涵杨扬王淙恺姜桂元徐春明中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京102249

高效储氢技术研发是实现氢能规模化应用的关键。甲基环己烷(MCH)作为理想的有机液体储氢介质,具有质量储氢密度高、储运安全方便等优势,但其脱氢过程仍存在反应温度高、效率低等难题,开发高效脱氢催化剂并引入有效的过程强化是解决上述... 详细信息

高效储氢技术研发是实现氢能规模化应用的关键。甲基环己烷(MCH)作为理想的有机液体储氢介质,具有质量储氢密度高、储运安全方便等优势,但其脱氢过程仍存在反应温度高、效率低等难题,开发高效脱氢催化剂并引入有效的过程强化是解决上述问题的关键。以不同焙烧温度得到的氮掺杂多孔碳(NPC)作为载体,通过浸渍法制备了系列NPC负载Pt的催化剂(Pt/NPC),在新型电内加热(IEH)模式下,研究了其对MCH脱氢反应性能的影响规律。研究结果表明,随着NPC焙烧温度的升高,Pt^(2+)占比先增加后减少,并在550℃达到最大值。在MCH脱氢反应中,Pt^(2+)占比与反应速率呈近似线性正相关。在优化的Pt/NPC催化剂上,IEH模式下的释氢速率约为传统外加热(CEH)模式的3倍。组合温度测量、反应热与传热计算、性能评价和原位红外表征结果阐明了IEH模式下高的加热速率与传热速率,以及增强的MCH吸附是提升催化性能的重要原因。本研究可为新型电内加热反应方式及与之相匹配高效催化剂的设计研发提供指导。

关键词：甲基环己烷脱氢氢载体催化剂电内加热

Geldart C类脱硫灰颗粒在环流耦合提升管内稳定流动特性

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化工学报 2024年第4期75卷 1485-1496,F0004页

作者：王成秀宋大山李之辉杨潇蓝兴英高金森徐春明中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京102249

我国CO_(2)的排放中70%来自工业领域,故工业过程的碳捕集对实现“双碳目标”十分关键。工业烟气中往往含有的硫氧化物会腐蚀设备并使后续脱碳等过程使用的催化剂中毒。因此,工业烟气的深度脱硫技术对后续的CO_(2)捕集或提纯过程至关重... 详细信息

我国CO_(2)的排放中70%来自工业领域,故工业过程的碳捕集对实现“双碳目标”十分关键。工业烟气中往往含有的硫氧化物会腐蚀设备并使后续脱碳等过程使用的催化剂中毒。因此,工业烟气的深度脱硫技术对后续的CO_(2)捕集或提纯过程至关重要。循环流化床半干法烟气脱硫因具有脱硫效率高、无污染、停留时间可控等优点受到广泛关注。循环流化床脱硫工艺中作为脱硫剂的脱硫灰颗粒为典型Geldart C类颗粒。由于C类颗粒的强黏附性,其在循环流化床操作中容易结块,从而影响装置稳定运行。为了强化脱硫灰颗粒在循环流化床内的流动稳定性,提出了环流强化的耦合提升管反应器的概念,并自行设计搭建了一套导流筒内径100 mm、高度300 mm,外筒内径160 mm、高度760 mm,输送段内径75 mm、总高度12.6 m的环流耦合提升管。在U_(g)=4 m/s、G_(s)=45 kg/(m^(2)·s),U_(g)=7 m/s、G_(s)=25 kg/(m^(2)·s)的操作条件下,考察了环流段的压力分布、标准差以及功率谱密度。当环隙区气速为0.4 m/s时,环流流动能够实现稳定、连续的密相环流流动。在C类颗粒形成稳定流动基础上,讨论了环流耦合提升管内的流动特性分布规律,包括固含率和颗粒速度。实验发现,环流流动的设计可以强化C类颗粒的流动特性,大幅提高耦合反应器内C类颗粒脱硫灰固含率,并实现了C类颗粒循环流态化装置的稳定运行。同时,这些研究结果可以为C类颗粒新型循环流态化反应器设计提供参考。

关键词：循环流化床多相反应器流体力学脱硫灰颗粒 Geldart C颗粒环流反应器

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亚毫米气泡和常规尺寸气泡气液两相流流动与传质特性对比

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化工学报 2024年第1期75卷 197-210,F0004页

作者：崔怡洲李成祥翟霖晓刘束玉石孝刚高金森蓝兴英中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京102249

通过实验和数值模拟系统研究了亚毫米气泡鼓泡塔与常规鼓泡塔在流动和传质特性上的区别,并建立了适用于亚毫米气泡气液两相流流动和传质过程的数值模拟方法。研究结果表明,相比常规鼓泡塔,相同操作条件下亚毫米气泡鼓泡塔的气泡尺寸分... 详细信息

通过实验和数值模拟系统研究了亚毫米气泡鼓泡塔与常规鼓泡塔在流动和传质特性上的区别,并建立了适用于亚毫米气泡气液两相流流动和传质过程的数值模拟方法。研究结果表明,相比常规鼓泡塔,相同操作条件下亚毫米气泡鼓泡塔的气泡尺寸分布更窄,平均尺寸降至前者3%左右,气含率提高2倍以上,比表面积提高2个数量级。另外亚毫米气泡气液两相流中气液径向分布更均匀,轴向返混程度更小。亚毫米气泡鼓泡塔的相界面积是强化传质的关键控制因素,其液相传质系数虽低于常规鼓泡塔,但依靠巨大的相界面积,其体积传质系数是常规鼓泡塔的10倍左右。针对大规模鼓泡塔反应器的模拟结果也表明,亚毫米气泡可使反应器达到更均匀的气含率分布,受初始气液分布的影响小。

关键词：亚毫米气泡鼓泡塔气液两相流传质数值模拟过程强化

克拉玛依环烷基减四线馏分油溶剂精制过程中的性质关联与预测

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高校化学工程学报 2024年第1期38卷 24-32页

作者：田青梅王天琪陈广怀孙媛媛汪步彬许孝玲刘艳升中国石油大学(北京)克拉玛依校区重质油国家重点实验室新疆克拉玛依834000 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

密度和折光率是油品的基本物性,也是油品溶剂精制设计过程所需的基础数据。采用二甲基亚砜(DMSO)为萃取剂精制克拉玛依环烷基减四线馏分油,考察了萃取温度和剂油比的影响,并对溶剂精制过程中密度与折光率间的关系模型及二者与温度之间... 详细信息

密度和折光率是油品的基本物性,也是油品溶剂精制设计过程所需的基础数据。采用二甲基亚砜(DMSO)为萃取剂精制克拉玛依环烷基减四线馏分油,考察了萃取温度和剂油比的影响,并对溶剂精制过程中密度与折光率间的关系模型及二者与温度之间的定量关系进行探讨检验,验证不同关联式对油品性质预测的准确性。结果表明,DMSO可使萃取油芳香烃质量分数达到80%以上,改进后的二次方型关联式可较好地描述环烷基油品的密度与折光率间的关系。不同温度下密度和折光率比值基本呈正比,但随着温度的升高正比变化关系的准确性变差;Yarranton等提出的密度、折光率与温度的关系式可准确地预测萃余油密度和折光率随温度的变化。

关键词：溶剂精制环烷基减压馏分油密度折光率环保橡胶油

小晶粒NiY分子筛的合成及其加氢裂化反应性能

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 775-789页

作者：孙劲晓王晓晗魏强周亚松中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京102249

通过在小晶粒Y分子筛合成的过程中原位引入Ni源合成了一系列不同Ni掺入量的小晶粒Y-xNi分子筛,将活性金属Ni预浸渍到Y分子筛的骨架中。将Y-xNi分子筛和ASA混合物作为载体并采用等体积浸渍法负载Ni和W,制备了系列Cat-xNi加氢裂化催化剂,... 详细信息

通过在小晶粒Y分子筛合成的过程中原位引入Ni源合成了一系列不同Ni掺入量的小晶粒Y-xNi分子筛,将活性金属Ni预浸渍到Y分子筛的骨架中。将Y-xNi分子筛和ASA混合物作为载体并采用等体积浸渍法负载Ni和W,制备了系列Cat-xNi加氢裂化催化剂,以正十六烷为反应物,探究其加氢裂化催化反应性能。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段分析了Ni的掺入对Y分子筛及Cat-xNi催化剂理化性质的影响。结果表明,Ni主要取代Al引入Y分子筛骨架;在Y分子筛中适量掺入Ni会提高Y分子筛的相对结晶度以及Bronsted酸和Lewis酸位点的数量,但过量的Ni掺入不利于Y分子筛的结晶。Ni的掺入削弱了金属与载体间的相互作用,提高了活性金属的硫化度及NiWS活性相的堆积数及分散度,调节了催化剂上金属中心与酸中心的匹配。催化性能评价结果显示,由于Ni改性能同时增加Br?nsted酸中心与NiWS活性中心数量,增强金属中心与酸中心之间的协同作用,因而在提高正十六烷加氢裂化活性的同时可避免其过度裂化,获得较高的中间馏分产物(C8-C12)选择性及收率。在360℃反应条件下,与Cat-0Ni催化剂相比,Cat-0.2Ni催化剂具有较高的n-C16转化率和C8-C12产物收率(达65.4%)。综上可知,采用原位合成法将活性金属Ni预浸渍在Y分子筛上可以有效调节裂化活性中心与加氢活性中心之间的平衡,从而提高其催化活性和中间馏分产物的收率。

关键词： Y分子筛原位Ni修饰催化剂加氢裂化中间馏分油

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柴油烃类族组成分离技术研究进展

化工学报 2024年第1期75卷 20-32页

作者：王尤佳赵亮高金森徐春明中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京102249

随着我国炼油技术的不断提高与新能源的开发利用,燃料市场趋向饱和,柴油出现明显过剩。将柴油通过分离手段转油为化,实现族组分中芳烃/非芳烃的高效低碳分离,是实现柴油高值化利用、缓解过剩问题的重要途径。首先阐述了我国柴油族组成... 详细信息

随着我国炼油技术的不断提高与新能源的开发利用,燃料市场趋向饱和,柴油出现明显过剩。将柴油通过分离手段转油为化,实现族组分中芳烃/非芳烃的高效低碳分离,是实现柴油高值化利用、缓解过剩问题的重要途径。首先阐述了我国柴油族组成的分布规律,提出针对直馏柴油与催化裂化柴油(FCC柴油)进行分离时切入点的差异;详细介绍了柴油中芳烃与链烷烃的分离技术,如溶剂萃取、膜分离、吸附分离、尿素络合等,并分析讨论了各种分离技术的优劣势以及未来研究方向;最后对柴油中芳烃与链烷烃的分离进行了总结与展望。

关键词：柴油分离溶剂萃取膜吸附脱蜡

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微气泡发生器的研究与应用进展

化工进展 2024年第1期43卷 111-123页

作者：翟霖晓崔怡洲李成祥石孝刚高金森蓝兴英中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京102249

微气泡具有体积小、稳定性高、停留时间长、比表面积大和具有较强自增压效应等优点,可以显著增加气液两相的接触面积和接触时间,强化气液两相的传质速率。目前,多种基于不同原理的微气泡发生器均可以有效产生微气泡,而不同领域利用微气... 详细信息

微气泡具有体积小、稳定性高、停留时间长、比表面积大和具有较强自增压效应等优点,可以显著增加气液两相的接触面积和接触时间,强化气液两相的传质速率。目前,多种基于不同原理的微气泡发生器均可以有效产生微气泡,而不同领域利用微气泡的侧重点有所不同,因此其应用的微气泡发生技术也有所区别。本文综述了微气泡发生器在水处理过程、生物和医学领域、矿物浮选过程以及化工过程中的应用,重点阐述了各工业过程中常用的微气泡发生器类型和微气泡发生器的发泡原理,简述了各类微气泡发生器的气泡生成效果,指出了微气泡发生器的结构和操作条件对微气泡发生性能的影响,总结了各类微气泡发生器的使用条件。当下,依靠单一原理的微气泡发生技术仍具有一定的局限性,而耦合式微气泡发生器结合多种微气泡生成原理的优势,可以产生尺寸更小、分布更均匀的微气泡,因此耦合式微气泡发生器的研发对未来微气泡技术的应用具有重要意义。本文最后对微气泡发生器的应用前景、研发方向等进行了总结和展望。

关键词：微气泡气液两相过程强化微气泡发生器微气泡应用耦合式微气泡发生器

MOF衍生碳基材料的电催化应用及其先进表征技术

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 78-99页

作者：陈曦李明轩闫金伦张龙力中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580 中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室山东青岛266580

鉴于对清洁和可持续能源的需求,来自金属有机框架(MOFs)的纳米炭衍生物正崭露头角,成为电催化能量转化的独特催化剂。这些MOF衍生的纳米炭材料不仅保持了MOFs组成可定制和结构多样性等优势,而且在热解过程中可有效防止金属纳米颗粒和金... 详细信息

鉴于对清洁和可持续能源的需求,来自金属有机框架(MOFs)的纳米炭衍生物正崭露头角,成为电催化能量转化的独特催化剂。这些MOF衍生的纳米炭材料不仅保持了MOFs组成可定制和结构多样性等优势,而且在热解过程中可有效防止金属纳米颗粒和金属氧化物的聚集。因此,它们提高了电催化效率,改善了电导率,并在燃料电池和金属-空气电池等绿色能源技术中发挥了关键作用。该综述以MOF衍生碳基材料的炭化机制为起点,随后深入探讨了固有炭缺陷、金属和非金属原子掺杂,并研究了这些材料的合成策略。此外,全面介绍了先进的表征技术,包括原位映射和原位光谱学。最后,对MOF衍生碳基材料作为电催化剂的研究前景提供了见解。该综述的主要目标是为当前MOF衍生碳基电催化剂的状况提供更清晰的视角,鼓励更高效电催化材料的发展。

关键词：金属-有机框架材料纳米炭材料电催化先进表征方法

基于银型苯基磺酸键合硅胶分离及高分辨质谱分析石油中不同形态含硫化合物

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石油学报（石油加工） 2024年第3期40卷 763-773页

作者：李硕凡刘雨轩吴建勋王婧朱悦张未来张亚和史权中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

建立一种基于银型苯基磺酸键合硅胶(Ag+-SCX)分离石油中不同形态含硫化合物的方法,分离得到的含硫化合物组分进行甲基化反应和高分辨质谱(HRMS)分析,得到不同形态含硫化合物分子组成。通过模型化合物证明该分离方法的可行性,硫醚类、噻... 详细信息

建立一种基于银型苯基磺酸键合硅胶(Ag+-SCX)分离石油中不同形态含硫化合物的方法,分离得到的含硫化合物组分进行甲基化反应和高分辨质谱(HRMS)分析,得到不同形态含硫化合物分子组成。通过模型化合物证明该分离方法的可行性,硫醚类、噻吩类含硫化合物被有效分离。该方法对石油馏分、原油和二次加工油均有良好的适用性,并将其应用于一套原油及其馏分中含硫化合物的分离及分析,详细表征了不同形态含硫化合物在原油和各馏分段的分子组成特点和分布规律。

关键词：分离方法高分辨质谱硫醚噻吩分子组成原油

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