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小晶粒NiY分子筛的合成及其加氢裂化反应性能

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 775-789页

作者：孙劲晓王晓晗魏强周亚松中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京102249

通过在小晶粒Y分子筛合成的过程中原位引入Ni源合成了一系列不同Ni掺入量的小晶粒Y-xNi分子筛,将活性金属Ni预浸渍到Y分子筛的骨架中。将Y-xNi分子筛和ASA混合物作为载体并采用等体积浸渍法负载Ni和W,制备了系列Cat-xNi加氢裂化催化剂,... 详细信息

通过在小晶粒Y分子筛合成的过程中原位引入Ni源合成了一系列不同Ni掺入量的小晶粒Y-xNi分子筛,将活性金属Ni预浸渍到Y分子筛的骨架中。将Y-xNi分子筛和ASA混合物作为载体并采用等体积浸渍法负载Ni和W,制备了系列Cat-xNi加氢裂化催化剂,以正十六烷为反应物,探究其加氢裂化催化反应性能。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段分析了Ni的掺入对Y分子筛及Cat-xNi催化剂理化性质的影响。结果表明,Ni主要取代Al引入Y分子筛骨架;在Y分子筛中适量掺入Ni会提高Y分子筛的相对结晶度以及Bronsted酸和Lewis酸位点的数量,但过量的Ni掺入不利于Y分子筛的结晶。Ni的掺入削弱了金属与载体间的相互作用,提高了活性金属的硫化度及NiWS活性相的堆积数及分散度,调节了催化剂上金属中心与酸中心的匹配。催化性能评价结果显示,由于Ni改性能同时增加Br?nsted酸中心与NiWS活性中心数量,增强金属中心与酸中心之间的协同作用,因而在提高正十六烷加氢裂化活性的同时可避免其过度裂化,获得较高的中间馏分产物(C8-C12)选择性及收率。在360℃反应条件下,与Cat-0Ni催化剂相比,Cat-0.2Ni催化剂具有较高的n-C16转化率和C8-C12产物收率(达65.4%)。综上可知,采用原位合成法将活性金属Ni预浸渍在Y分子筛上可以有效调节裂化活性中心与加氢活性中心之间的平衡,从而提高其催化活性和中间馏分产物的收率。

关键词： Y分子筛原位Ni修饰催化剂加氢裂化中间馏分油

Geldart C类脱硫灰颗粒在环流耦合提升管内稳定流动特性

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化工学报 2024年第4期75卷 1485-1496,F0004页

作者：王成秀宋大山李之辉杨潇蓝兴英高金森徐春明中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京102249

我国CO_(2)的排放中70%来自工业领域,故工业过程的碳捕集对实现“双碳目标”十分关键。工业烟气中往往含有的硫氧化物会腐蚀设备并使后续脱碳等过程使用的催化剂中毒。因此,工业烟气的深度脱硫技术对后续的CO_(2)捕集或提纯过程至关重... 详细信息

我国CO_(2)的排放中70%来自工业领域,故工业过程的碳捕集对实现“双碳目标”十分关键。工业烟气中往往含有的硫氧化物会腐蚀设备并使后续脱碳等过程使用的催化剂中毒。因此,工业烟气的深度脱硫技术对后续的CO_(2)捕集或提纯过程至关重要。循环流化床半干法烟气脱硫因具有脱硫效率高、无污染、停留时间可控等优点受到广泛关注。循环流化床脱硫工艺中作为脱硫剂的脱硫灰颗粒为典型Geldart C类颗粒。由于C类颗粒的强黏附性,其在循环流化床操作中容易结块,从而影响装置稳定运行。为了强化脱硫灰颗粒在循环流化床内的流动稳定性,提出了环流强化的耦合提升管反应器的概念,并自行设计搭建了一套导流筒内径100 mm、高度300 mm,外筒内径160 mm、高度760 mm,输送段内径75 mm、总高度12.6 m的环流耦合提升管。在U_(g)=4 m/s、G_(s)=45 kg/(m^(2)·s),U_(g)=7 m/s、G_(s)=25 kg/(m^(2)·s)的操作条件下,考察了环流段的压力分布、标准差以及功率谱密度。当环隙区气速为0.4 m/s时,环流流动能够实现稳定、连续的密相环流流动。在C类颗粒形成稳定流动基础上,讨论了环流耦合提升管内的流动特性分布规律,包括固含率和颗粒速度。实验发现,环流流动的设计可以强化C类颗粒的流动特性,大幅提高耦合反应器内C类颗粒脱硫灰固含率,并实现了C类颗粒循环流态化装置的稳定运行。同时,这些研究结果可以为C类颗粒新型循环流态化反应器设计提供参考。

关键词：循环流化床多相反应器流体力学脱硫灰颗粒 Geldart C颗粒环流反应器

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不同馏分油分级分质加工中萃取技术研究进展

化工学报 2024年第4期75卷 1065-1080页

作者：李俊赵亮高金森徐春明中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京102249

解决传统燃料过剩、开发绿色高效低耗的油品加工技术是双碳背景下的必然趋势。发展分子炼油理念下的变革性加工技术,实现从“馏分加工”到“组分加工”,是节能降耗、物尽其用的重要思路,其中组分的高效分离是实践分子炼油理念、实现精... 详细信息

解决传统燃料过剩、开发绿色高效低耗的油品加工技术是双碳背景下的必然趋势。发展分子炼油理念下的变革性加工技术,实现从“馏分加工”到“组分加工”,是节能降耗、物尽其用的重要思路,其中组分的高效分离是实践分子炼油理念、实现精细化加工的重中之重。详细介绍了我国各种馏分油的化学组成的分布规律以及现有溶剂萃取技术分离芳烃、烷烃和杂原子化合物等组分的研究现状,讨论了各类油品由于组成差异而导致不同的分离难点,旨在提出未来研究的切入点和有价值的研究方向。

关键词：馏分油分离溶剂萃取芳烃烷烃杂原子化合物

压驱一体化双子表面活性剂滑溜水特性及高效渗吸排驱机制

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石油学报 2024年第9期45卷 1409-1421页

作者：赵明伟戴彩丽刘棚高明伟吴一宁袁彬中国石油大学(华东)山东省油田化学重点实验室中国石油大学(华东)非常规油气开发教育部重点实验室

压裂-增能-排驱一体化技术被认为是超低渗油藏高效开发的重要技术手段，为满足“小加量、强减阻、高排油、低伤害”的压驱工艺需求，基于疏水缔合和静电屏蔽作用，研发了双子表面活性剂滑溜水压裂液。体系由质量分数为0.21%双子表面活性... 详细信息

压裂-增能-排驱一体化技术被认为是超低渗油藏高效开发的重要技术手段，为满足“小加量、强减阻、高排油、低伤害”的压驱工艺需求，基于疏水缔合和静电屏蔽作用，研发了双子表面活性剂滑溜水压裂液。体系由质量分数为0.21%双子表面活性剂YZS18-YZS18、0.17%甜菜碱助剂COHSB和0.17%反离子助剂NaPts组成。该体系表现出优良的压裂特性和界面调控特性，80℃连续循环剪切30 min,减阻率达75%以上，减阻保留率大于98%;岩心动态滤失伤害率仅为3.2%,较聚合物滑溜水岩心伤害率降低78.9%;破胶液界面张力可降至10-1mN/m;润湿反转能力强，可将油湿表面反转为水湿。通过物理模拟和核磁共振技术相结合探究了体系渗吸排驱机制。研究结果表明，相比注水吞吐和常规聚合物滑溜水增能排驱，双子表面活性剂滑溜水体系降压率最高可达73.5%;排驱采出程度为15.5%,是注水吞吐的2.9倍，是聚合物滑溜水的1.6倍；相比滤失后直接返排，焖井可将排驱采出程度提高27.0%～31.1%,揭示了双子表面活性剂滑溜水“走得远、排得净、采得多”的高效排驱机制。焖井可进一步有效强化油水渗吸置换，渗吸过程中，小孔原油动用程度最高，为72.1%。渗吸初期采收率主要贡献来源于小孔，而中后期采收率主要贡献源于中孔和大孔，优化排驱工艺能使中孔和大孔原油得到更高程度动用。

关键词：双子表面活性剂滑溜水压裂特性界面调控渗吸排驱机制

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碳化钼的结构、制备及应用研究进展

材料导报 2024年第5期38卷 120-137页

作者：邓开鑫刘澄虎于志庆黄文斌魏强周亚松中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

将碳原子引入钼的晶格中形成碳化钼时,形成的间充结构具有独特的物理和化学性质,在加氢反应和制氢反应等领域具有优异的催化性能,可与贵金属铂、钯相媲美。碳化钼化学性质活泼,合成方法和实验条件都密切影响着最终产品的物化性质,任何... 详细信息

将碳原子引入钼的晶格中形成碳化钼时,形成的间充结构具有独特的物理和化学性质,在加氢反应和制氢反应等领域具有优异的催化性能,可与贵金属铂、钯相媲美。碳化钼化学性质活泼,合成方法和实验条件都密切影响着最终产品的物化性质,任何一种反应原料和实验条件发生微小变化,都可能造成碳化钼的晶相结构、晶粒大小、比表面积等产生较大变化,从而改变材料的催化性质。本文对几种典型碳化钼的晶相类型及空间结构分别进行了介绍,分析了影响碳化钼结构的电子性质和几何因素,系统总结了碳化钼的合成策略并指出了不同制备方法的优劣势。以程序升温还原法为例,分析了碳化钼的生长机理,并从碳化终温、升温速率、碳源浓度三方面着重讨论了制备条件对材料的影响。然后总结了碳化钼在加氢反应、制氢反应、传感器及生物医学材料等领域的应用,详细阐述了碳化钼在电催化析氢和CO_(2)加氢转化反应中的催化机理及改进策略,最后基于目前存在的挑战进一步提出碳化钼材料未来的发展方向。

关键词：碳化钼晶体结构程序升温还原法合成策略电解水析氢三维材料

双井周期注CO_(2)联合降压法开采天然气水合物分析

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天然气工业 2024年第3期44卷 199-213页

作者：张逸群杜红星王海柱李根生海洋天然气水合物全国重点实验室·中国石油大学(北京) 油气资源与工程全国重点实验室·中国石油大学(北京)

相较于单纯地封存CO_(2),CO_(2)置换法开采天然气水合物(以下简称水合物)能够满足水合物资源开采和碳封存的双重需求。为确保安全高效开发水合物的同时提高CO_(2)封存率,按照双井周期注入CO_(2)联合降压法开采水合物的思路,以中国南海... 详细信息

相较于单纯地封存CO_(2),CO_(2)置换法开采天然气水合物(以下简称水合物)能够满足水合物资源开采和碳封存的双重需求。为确保安全高效开发水合物的同时提高CO_(2)封存率,按照双井周期注入CO_(2)联合降压法开采水合物的思路,以中国南海典型水合物藏为研究对象,建立了矿藏尺度水合物注采热—流—固—化四场耦合数值模型,并开展了连续、间歇、循环3类注入开采方案和单井降压开采方案的对比分析,然后模拟分析注CO_(2)辅助水合物降压开采的增产效果,最后对比了不同注入方案的CO_(2)回收和封存情况,探索了水合物法碳封存的可行性。研究结果表明:(1)邻井CO_(2)的注入有助于降低产水量并缓解降压开采引起的地质沉降;(2)间歇注入较循环注入可促进储层中CO_(2)水合物生成,扩大注入井附近的高温区域,有利于生产井附近水合物的分解;(3)连续注入方式有利于分解气体的产出,但双井注采模式降低了甲烷水合物分解程度;(4)双井注采的CO_(2)注入分为快速注入阶段、反转阶段和缓慢注入阶段,其中双井间歇注入方案的CO_(2)注入效率最高。结论认为,双井间歇注入CO_(2)复合降压法能够在安全、高效开采水合物的同时具有相对可观的碳封存效果,是一种实现水合物商业化开采和助力双碳目标实现的潜在方法,研究成果对于天然气水合物开发及CO_(2)地质封存具有理论指导意义。

关键词：天然气水合物降压开采 CO_(2) 双井循环注入产能模拟碳封存水合物分解地质沉降

基于线性贝叶斯和改进的典型相关分析法的地震岩石物理反演

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地球物理学报 2024年第1期67卷 332-346页

作者：曹亚梅周辉于波王玲谦油气资源与工程全国重点实验室 CNPC物探重点实验室中国石油大学(北京)北京102249 中国石油大学(北京)理学院北京102249 东北石油大学地球科学学院大庆163318

岩石物理反演作为一种直观的定量解释手段,是储层表征的一个重要研究课题,其中岩石物理模型是联系储层物性参数与弹性参数的桥梁.传统岩石物理反演往往需要在井位处校准岩石物理模型,而在地下介质复杂时,常规的岩石物理模型难以准确描... 详细信息

岩石物理反演作为一种直观的定量解释手段,是储层表征的一个重要研究课题,其中岩石物理模型是联系储层物性参数与弹性参数的桥梁.传统岩石物理反演往往需要在井位处校准岩石物理模型,而在地下介质复杂时,常规的岩石物理模型难以准确描述二者之间的关系,极大地影响了岩石物理反演的准确性.为降低岩石物理模型校准带来的误差,本文引入改进的典型相关分析(BP-CCA)法来构建储层物性参数与弹性参数之间的统计岩石物理关系,从而获得地下储层物性参数的空间展布信息.此外,该方法采用线性贝叶斯理论从叠前地震数据反演得到纵、横波速度及密度等弹性参数,具有较高的反演精度和计算效率.本文对提出的方法进行了合成数据实验和实际数据应用测试.结果表明,该方法可实现对储层参数的准确刻画,验证了其可靠性.

关键词：储层识别地震反演岩石物理统计分析

Fe基催化剂的酸性调控及其对加氢脱硫反应路径选择性的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 234-248页

作者：李国省李昆鸿李晓涵尹馨蕊邵嘉欣郭荣任申勇郭巧霞申宝剑中国石油大学(北京)化学工程与环境学院CNPC催化重点实验室重质油全国重点实验室北京102249 中国石油大学(北京)理学院北京102249

以Fe作为主活性金属、Zn作为助活性金属,制备了Y型分子筛改性的Fe基加氢脱硫(HDS)催化剂。采用低温氮气物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(... 详细信息

以Fe作为主活性金属、Zn作为助活性金属,制备了Y型分子筛改性的Fe基加氢脱硫(HDS)催化剂。采用低温氮气物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和吡啶红外(Py-IR)等表征方法对改性前后Fe基催化剂的形貌、孔结构、分散性、还原性、电子缺陷结构以及酸性等变化进行了研究,并使用固定床反应器对Fe基催化剂的HDS性能进行了评价。结果表明,Y型分子筛的引入提供了Bronsted(B)酸中心,使得Fe基催化剂的脱硫率提高了10.7%-34.1%。同时,B酸中心提高了催化剂的直接脱硫(DDS)反应路径的选择性。此外,B酸中心在促进DDS反应路径选择性增加的同时,抑制了预加氢脱硫(HYD)反应路径中四氢二苯并噻吩(THDBT)和六氢二苯并噻吩(HHDBT)更进一步的深度加氢,从而在保证脱硫率提升的同时又降低了氢耗。其根本原因可能是Y型分子筛的引入增强了催化剂的酸性,特别是B酸中心和活性金属之间的相互作用促进了电子转移,从而调节了Fe物种的电子缺陷结构,进而提升了催化剂的HDS性能。

关键词： Fe基催化剂酸性 Y型分子筛电子缺陷结构加氢脱硫二苯并噻吩

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Cr-MIL-101介导的纳米Cr2O3高效催化正己烷脱氢反应研究

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燃料化学学报 2024年第10期52卷 1506-1515页

作者：李修仪申浩伟徐家乐李春义中国石油大学(华东) 重质油国家重点实验室山东青岛 266580

通过热解大比表面Cr-MIL-101制备纳米Cr2O3（n-Cr2O3），考察其催化正己烷脱氢反应性能，并比较与沉淀法p-Cr2O3-1、焙烧铬盐得到的p-Cr2O3-2以及工业Cr2O3/Al2O3催化正己烷脱氢活性差异。n-Cr2O3能够催化正己烷高效脱氢为己烯和苯，并... 详细信息

通过热解大比表面Cr-MIL-101制备纳米Cr2O3（n-Cr2O3），考察其催化正己烷脱氢反应性能，并比较与沉淀法p-Cr2O3-1、焙烧铬盐得到的p-Cr2O3-2以及工业Cr2O3/Al2O3催化正己烷脱氢活性差异。n-Cr2O3能够催化正己烷高效脱氢为己烯和苯，并且其催化脱氢活性与焙烧温度有关。600 ℃焙烧的n-Cr2O3催化正己烷脱氢转化率最高40.6%，对产物己烯和苯的选择性分别为20.1%和69.3%。提高焙烧温度，n-Cr2O3催化正己烷脱氢活性下降但稳定性增强，催化剂积炭量减少。p-Cr2O3-1和p-Cr2O3-2催化正己烷脱氢转化率很低（2·h)，低于n-Cr2O3-600的（2.0 g/(m2·h)）。通过BET、XRD、TEM和FT-IR等表征发现，n-Cr2O3为具有较大比表面的纳米颗粒（10−20 nm），多暴露晶面和脱氢活性位，而p-Cr2O3是比表面非常小的大颗粒，所暴露脱氢活性位少。相比之下，Cr2O3/Al2O3催化剂由于大比表面Al2O3的分散作用，催化正己烷脱氢效率更高（2.4 g/(m2·h)）。因此，由Cr-MIL-101焙烧得到的n-Cr2O3催化正己烷脱氢的高活性源于这种纳米Cr2O3所具有的独特性质：小颗粒，大比表面，多暴露活性位。

关键词：正己烷脱氢己烯苯纳米Cr2O3