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LCO高效加氢转化关键技术开发与应用

石油炼制与化工 2024年第5期55卷 1-7页

作者：任亮杨平张奎严张艳李明丰聂红胡志海中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

如何高效加工催化裂化柴油(LCO)中大分子芳烃一直是炼油企业提高经济效益的关键之一。中石化石油化工科学研究院有限公司以大分子芳烃化学反应网络为基础,通过催化材料、工艺技术和反应工程等集成创新,先后开发了中压加氢改质MHUG技术、... 详细信息

如何高效加工催化裂化柴油(LCO)中大分子芳烃一直是炼油企业提高经济效益的关键之一。中石化石油化工科学研究院有限公司以大分子芳烃化学反应网络为基础,通过催化材料、工艺技术和反应工程等集成创新,先后开发了中压加氢改质MHUG技术、LCO加氢裂化生产高辛烷值汽油或芳烃的RLG技术。MHUG技术加工LCO、焦化汽柴油等劣质原料,通过芳烃加氢饱和、开环反应得到高十六烷值的清洁车用柴油和高芳烃潜含量的石脑油;RLG技术加工LCO、重芳烃等原料,通过芳烃选择性加氢饱和、选择性开环、断侧链反应得到小分子芳烃(BTX),从而得到高辛烷值汽油调合组分或BTX抽提料。该平台技术的开发与应用为我国柴油质量升级、油转化、降低柴汽比、提高经济效益提供了有力的技术支撑。

关键词：芳烃催化裂化柴油加氢改质加氢裂化 MHUG RLG

调控等级孔UiO-66(Ce)中Ru纳米团簇的电子态、丰度和微环境用于高效催化双环戊二烯加氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 150-165页

作者：李如硕汪琳梦周佩云林璟刘志远陈娟赵丹凤黄秀兵陶志平王戈北京科技大学材料科学与工程学院北京基因组工程材料高级创新中心北京分子与结构构建功能材料重点实验室北京100083 中国石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

催化石油加工副产物双环戊二烯(DCPD)加氢得到的四氢双环戊二烯(THDCPD)是一种高能量密度燃料,在航空航天领域具有重要应用价值.传统DCPD加氢催化剂在反应中存在使用寿命短和重复使用性差等问题.金属有机框架(MOFs)作为一种周期有序多... 详细信息

催化石油加工副产物双环戊二烯(DCPD)加氢得到的四氢双环戊二烯(THDCPD)是一种高能量密度燃料,在航空航天领域具有重要应用价值.传统DCPD加氢催化剂在反应中存在使用寿命短和重复使用性差等问题.金属有机框架(MOFs)作为一种周期有序多孔材料,有望成为用于DCPD加氢的新型高效催化剂.通过引入介孔或大孔来构建等级孔MOFs(HP-MOFs),可以克服微孔对DCPD等大客体分子的扩散限制,促进底物分子向HP-MOFs内部活性位点转移.此外,加入合适的金属组分(如价格相对低廉的Ru)到HP-MOFs,可以使金属的原子利用率最大化,优化活性位点的分散性和稳定性,进一步协同提升催化性能.因此,发展HP-MOFs与金属组分间异质结构的调控方法,建立构效关系至关重要.本文采用软模板法制备了HP-UiO-66(Ce),设计和构建了介孔UiO-66(Ce)负载钌纳米簇(NCs)异质材料,并用于催化DCPD加氢反应.X射线衍射(XRD)、扫描电镜、透射电镜、氮气吸脱附和DCPD加氢结果表明,与微孔和大孔UiO-66(Ce)相比,介孔UiO-66(Ce)独特的结构在催化剂制备和DCPD加氢中显示出独特的优势:(1)具有配体缺失缺陷的Ce-oxo簇促进了Ru^(3+)的有效吸附;(2)微孔框架的约束作用实现了Ru NCs的有效固定和均匀分散,抑制了Ru NCs的团聚和流失,保证了催化剂的稳定性;(3)介孔结构为DCPD和H_(2)底物分子提供了高效的传质通道,也有利于暴露更多的活性中心,促进DCPD与H_(2)底物分子的吸附和活化.此外,通过优化合成条件,可以精确控制Ru NCs活性位点的电子结构、分布和微环境.XRD和X射线光电子能谱结果表明,Ru NCs和Meso-UiO-66(Ce)之间Ru-O-Ce强异质界面的形成导致了晶格畸变,Ru@Meso-UiO-25-200中Ru^(0)和M-O占比最多,主要来源于还原处理得到的Ru NCs和Ru-O-Ce异质界面中Ru‒O键的形成,且样品中Ru0的含量与Ru^(3+)吸附温度呈反相关趋势,与样品还原温度呈正相关趋势.密度泛函理论计算结果表明,金属Ru0作为主要活性位点,极大地促进了DCPD和H2的吸附,并激活了催化剂上吸附的DCPD的C=C键,促进了DCPD两个C=C双键的“共吸附”和连续化加氢过程.因此,介孔UiO-66(Ce)和Ru NCs异质结构的构建,在低温(60℃)下仅用35 min就实现了DCPD催化加氢得到四氢双环戊二烯(THDCPD)(100%转化率和~100%选择性),且循环使用6次后性能基本保持不变,表现出较好的活性和稳定性.综上,本文通过等级孔和异质结构的构筑,证明了介孔结构在大底物分子催化反应中的结构优越性,并进一步揭示了催化剂合成条件、结构和性能之间的关系,为理性设计新型MOFs基功能材料在催化、吸附、储能等方面的应用提供新思路.

关键词：等级孔 UiO-66(Ce) Ru纳米簇双环戊二烯微环境调控

基于Aspen Plus的甲烷联合重整制合成气过程热力学计算

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化工进展 2024年第5期43卷 2890-2900页

作者：庞淑馨王昊王健宇朱卡克刘志成华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237 中石化齐鲁分公司研究院山东淄博255400 国防科技大学气象海洋学院湖南长沙410005 中石化(上海)石油化工研究院绿色化工与工业催化国家重点实验室上海201208

甲烷联合重整产物合成气的组成受热力学平衡控制,反应中积炭反应也受操作条件的影响,因此,计算反应条件(原料组成、温度、压力)对产物组成和积炭形成的影响,进行定量热力学分析是工艺设计所需要的。本文使用Aspen Plus软件中的RGibbs模... 详细信息

甲烷联合重整产物合成气的组成受热力学平衡控制,反应中积炭反应也受操作条件的影响,因此,计算反应条件(原料组成、温度、压力)对产物组成和积炭形成的影响,进行定量热力学分析是工艺设计所需要的。本文使用Aspen Plus软件中的RGibbs模块,建立甲烷联合重整热力学反应模型,采用吉布斯自由能最小化法,考虑所有相关反应的进料组成、温度和压力对平衡反应混合物组成和积炭的影响。首先,设定化学计量比CH_(4)∶(CO_(2)+H_(2)O)=1∶1进料,调控CO_(2)、H_(2)O相对进料比例,结果发现:CO_(2)/CH_(4)比增加时,CH_(4)和CO_(2)转化率升高,但积炭量也相应增加,H_(2)/CO比减小;CH_(4)和CO_(2)的平衡转化率随温度升高而升高,且随着温度升高趋于极限,可通过调节温度从而调控H_(2)/CO比达到所需生产要求。然后,研究了压力对反应平衡的影响,结果表明CH_(4)和CO_(2)的热力学平衡转化率随压力升高而降低,积炭量增加。最后,结合进料比、温度和压力的影响,针对合成气制下游化学产品的不同需求以及特定氢碳比精准调控,模拟计算出合适的反应进料比例,为将来实际生产调控提供了理论计算依据。

关键词：热力学 Aspen Plus 甲烷联合重整吉布斯自由能二氧化碳天然气

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碳八芳烃异构化分子筛研究进展

石油学报（石油加工） 2024年第4期40卷 1027-1040页

作者：孙立杰高宁宁钟进高俊魁拓鹏飞中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

综述了分子筛材料的孔结构、酸性、形貌对二甲苯异构化、乙苯脱乙基、乙苯异构化反应的影响规律。微孔孔道中反应中间体形成受限,且二甲苯异构体分子的扩散差异导致对二甲苯选择性的差别;具有三维十元环微孔孔道的分子筛,如ZSM-5,表现... 详细信息

综述了分子筛材料的孔结构、酸性、形貌对二甲苯异构化、乙苯脱乙基、乙苯异构化反应的影响规律。微孔孔道中反应中间体形成受限,且二甲苯异构体分子的扩散差异导致对二甲苯选择性的差别;具有三维十元环微孔孔道的分子筛,如ZSM-5,表现出良好的乙苯脱烷基反应性能;而具有十二元环微孔孔道的MOR分子筛,以及部分具备孔口催化作用的一维十元环分子筛有较高的乙苯异构化反应选择性;酸类型、酸强度和酸量的调变优化有利于提高二甲苯异构化和乙苯脱烷基反应性能;通过分子筛形貌控制,可对酸性位点在外表面或微孔孔道中的分布、各维度微孔孔道的传质进行精细调控,从而赋予不同形貌的分子筛以独特的反应性能;采用分子筛膜材料可实现二甲苯异构化反应-分离耦合,使对二甲苯选择性大幅提高,但较低的反应活性和对二甲苯通量限制了其在该领域的工业应用。

关键词： C 8芳烃乙苯脱烷基传质性能对二甲苯

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无定形硅铝材料的制备及应用研究进展

石油炼制与化工 2024年第3期55卷 154-161页

作者：鲍俊曾双亲杨清河聂红曾晓飞桑小义侯冉冉中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083 北京化工大学

无定形硅铝(ASA)是由Al_(2)O_(3)和SiO_(2)形成的复合材料,具有较大的孔径、孔体积以及一定的酸性,已在石油加工过程中得到应用。开发高性能的ASA材料对提高催化剂活性、增加目标产品选择性等方面具有重要意义。分析了不同制备方法对AS... 详细信息

无定形硅铝(ASA)是由Al_(2)O_(3)和SiO_(2)形成的复合材料,具有较大的孔径、孔体积以及一定的酸性,已在石油加工过程中得到应用。开发高性能的ASA材料对提高催化剂活性、增加目标产品选择性等方面具有重要意义。分析了不同制备方法对ASA材料结构和酸性的影响、ASA材料的酸性成因及其影响因素,综述了ASA材料在加氢裂化、催化裂化和其他催化反应过程中的应用,以期为高性能ASA材料的制备提供指导。结合目前发展趋势提出未来ASA材料研究的主要方向。

关键词：无定形硅铝制备方法结构酸性催化反应

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“双碳”政策下重油催化裂解技术研究进展

应用化工 2024年第1期53卷 200-205,217页

作者：彭特龚剑洪朱金泉中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

从重油催化裂解反应机理的研究概况、重油催化裂解分子筛催化材料的分析对比、不同重油催化裂解工艺的技术特点和工业应用情况等三个方面进行了总结,综述了国内外重油催化裂解技术的研究进展。改性分子筛催化剂材料、小晶粒分子筛、多... 详细信息

从重油催化裂解反应机理的研究概况、重油催化裂解分子筛催化材料的分析对比、不同重油催化裂解工艺的技术特点和工业应用情况等三个方面进行了总结,综述了国内外重油催化裂解技术的研究进展。改性分子筛催化剂材料、小晶粒分子筛、多级孔分子筛等成为目前研究和应用的热点,以强化重油催化裂解的催化剂的水热稳定性、晶内扩散和重油大分子在梯级孔内的分级裂化,基于催化裂解反应正碳离子机理和自由基机理等研究,DCC、CPP、HCC、RTC和HSFCC等重油催化裂解技术的反应苛刻度不断提高,为匹配不同进料所需最优反应环境的差异,新型反应器或多反应器组合技术成为工艺技术研发的主要方向,已达到提高低碳烯烃产率和选择性的目的。

关键词：重油催化裂解分子筛催化剂

3D打印规整催化材料功能化及其强化反应传质的研究进展

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石油学报（石油加工） 2024年第2期40卷 284-295页

作者：宫祎轩王若瑜周鑫娆宋海涛曹东学林伟中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083 中国石油化工股份有限公司炼油事业部北京100728

3D打印是一种数字化设计制造手段,可将多维制造转变为由下至上的二维叠加。借助3D打印技术可突破传统催化材料成型方法局限,大大降低复杂几何形状规整催化材料的制造难度。其中3D规整催化材料的功能化处理与几何构型设计是影响规整催化... 详细信息

3D打印是一种数字化设计制造手段,可将多维制造转变为由下至上的二维叠加。借助3D打印技术可突破传统催化材料成型方法局限,大大降低复杂几何形状规整催化材料的制造难度。其中3D规整催化材料的功能化处理与几何构型设计是影响规整催化材料催化性能的重要因素。综述了3D打印规整催化材料功能化及其强化反应传质的研究进展,讨论了传统规整催化材料成型工艺和3D打印成型工艺的技术特点,概述了3D打印规整催化材料直接功能化与后处理功能化(包括涂覆法和二次生长法)的制备策略,分析了3D打印规整催化材料的几何构型对反应传质的影响,为研发高性能3D打印规整催化材料提供参考。

关键词： 3D打印规整催化材料功能化传质过程强化

工程纳米材料在含水层中的迁移沉积行为的研究现状与挑战

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现代化工 2024年第1期44卷 34-38,43页

作者：桑军强王宇轩任黎明秦冰高雨函中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083 石油化工污染场地控制与修复技术国家地方联合工程实验室吉林长春130021

综述了工程纳米材料的迁移和沉积行为的研究现状,包括工程纳米材料特性和稳定性､迁移沉积理论和机制､环境因素对迁移沉积的影响。同时,探讨了如何提高工程纳米材料在含水层中迁移的措施。最后,指出未来工程纳米材料迁移沉积行为研究的... 详细信息

综述了工程纳米材料的迁移和沉积行为的研究现状,包括工程纳米材料特性和稳定性､迁移沉积理论和机制､环境因素对迁移沉积的影响。同时,探讨了如何提高工程纳米材料在含水层中迁移的措施。最后,指出未来工程纳米材料迁移沉积行为研究的方向与挑战,包括迁移模型､多尺度模拟与实验相结合､工程纳米材料全生命周期等研究,提高强化迁移手段的效率和可行性,为原位反应带修复技术提供实际应用的指导和参考。

关键词：工程纳米材料地下水修复迁移沉积含水层

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席夫碱法制备大孔聚合物肝素亲和层析介质

过程工程学报 2024年第4期24卷 480-488页

作者：古嘉如王楠马磊乔娟靳海波何广湘赵岚黄永东张荣月北京石油化工学院新材料与化工学院/燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室北京102617 中国科学院过程工程研究所国家生化工程国家重点实验室北京100190

肝素亲和层析介质因其专一性好、操作条件温和等特点,广泛应用于蛋白分离纯化,本工作以大孔聚丙烯酸酯微球为基质,肝素为配基,利用席夫碱法制备了肝素亲和层析介质。配基偶联经过三步完成,首先将大孔聚丙烯酸酯微球表面环氧基团通过0.5 ... 详细信息

肝素亲和层析介质因其专一性好、操作条件温和等特点,广泛应用于蛋白分离纯化,本工作以大孔聚丙烯酸酯微球为基质,肝素为配基,利用席夫碱法制备了肝素亲和层析介质。配基偶联经过三步完成,首先将大孔聚丙烯酸酯微球表面环氧基团通过0.5 mol/L H_(2)SO_(4)水解为邻羟基,然后将邻羟基氧化为醛基,最后利用醛基与肝素分子的胺基反应将肝素分子固定于微球表面。以溶菌酶为模型蛋白,主要考察了肝素偶联反应的各因素对蛋白结合容量的影响规律,包括肝素浓度、缓冲液pH及浓度、反应时间等,建立了最优偶联肝素配基的方法。所得亲和介质静态结合容量可达40.3 mg/mL,比商品GP-肝素介质高约36%,经1.0 mol/L的氯化钠洗脱,其蛋白回收率达到95%。通过扫描电子显微镜表征微球表面形貌,观察到偶联肝素后的微球仍能保持其大孔结构。考察了该类亲和介质在不同操作流速(31.8~318 cm/h)下的动态结合容量,发现操作流速提高10倍后介质结合容量仅下降12%。经10次重复使用后,动态结合容量仍可保持初始容量的81%。用于混合蛋白模型中分离乳铁蛋白,结果表明具有良好的分离效果。

关键词：亲和层析肝素大孔层析介质偶联方法席夫碱法