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富含氧空位的Bi_(4)O_(5)Br_(2)超薄纳米片用于高效压电催化生成过氧化氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 123-132页

作者：蔡豪陈芳胡程葛伟怡李彤张晓磊黄洪伟中国地质大学(北京)材料科学与工程学院地质碳储与资源低碳利用教育部工程研究中心矿物材料国家专业实验室非金属矿物与固废资源材料化利用北京市重点实验室北京100083

过氧化氢是一种重要的化工原料,广泛应用于工业和生活中的多个领域.然而,目前工业上主要采用蒽醌法生产过氧化氢,该过程存在高污染和高能耗等问题.为解决上述问题,研发人员一直致力于开发新的、环保的过氧化氢生产方法.近年研究发现,压... 详细信息

过氧化氢是一种重要的化工原料,广泛应用于工业和生活中的多个领域.然而,目前工业上主要采用蒽醌法生产过氧化氢,该过程存在高污染和高能耗等问题.为解决上述问题,研发人员一直致力于开发新的、环保的过氧化氢生产方法.近年研究发现,压电催化生产过氧化氢是一种有前途的过氧化氢生产策略,但较低的能量转换效率阻碍了其进一步应用.Bi_(4)O_(5)Br_(2)材料因具有独特的层状晶体结构,高的化学稳定性,良好的可见光吸收及合适的能带结构被认为是具有较好应用前景的光催化材料.虽然Bi_(4)O_(5)Br_(2)的非中心对称结构赋予其独特的压电性能,但该特性往往被研究者忽视,导致其压电潜力未被充分利用.特别是,关于缺陷工程如何影响Bi_(4)O_(5)Br_(2)的压电性能仍存在许多未知之处,需要深入挖掘和探明.本文通过调节水热过程中乙二醇和水溶剂的比例构建了含有不同浓度氧空位的超薄Bi_(4)O_(5)Br_(2)(≈5 nm)纳米片,并研究其在纯水体系中的压电催化生成过氧化氢性能.X射线粉末衍射和高分辨率透射电镜结果证明Bi_(4)O_(5)Br_(2)催化剂的成功合成;X射线光电子能谱和电子顺磁共振(EPR)结果证明氧空位的成功构建.不同气氛下的催化性能实验、活性物种EPR测试和捕获实验结果均表明,过氧化氢的生成主要通过氧还原反应,同时需要水氧化反应的协同作用.此外,旋转环盘电流测试和捕获实验结果进一步表明,过氧化氢的生成主要通过两步单电子的氧还原反应.同时,压电力显微镜和多物理场仿真软件有限元模拟结果表明,超薄结构和氧空位共同增强了所制样品的压电响应和压电电势,因此促进了压电诱导的电荷分离和转移,进而产生更大的压电电流响应和更小的电化学阻抗.差分电荷和Bader电荷研究结果表明,氧空位的存在增强了催化剂与氧气之间的电荷传输和相互作用.密度泛函理论计算结果表明,氧空位增强了催化剂对氧气的吸附和活化能力,并大幅降低反应过程的吉布斯自由能.具有最优氧空位浓度的Bi_(4)O_(5)Br_(2)超薄纳米片表现出很好的催化生成过氧化氢性能,在纯水体系中过氧化氢的生成速率为620μmol g^-(1)h^(-1)(是不含氧空位Bi_(4)O_(5)Br_(2)的2.54倍),在牺牲体系中的生成速率为2700μmol g^-(1)h^(-1),催化性能优于大多数已报道的压电催化剂.综上,本文揭示了Bi_(4)O_(5)Br_(2)作为新型压电催化剂在高效合成过氧化氢中的潜力,丰富了压电催化合成过氧化氢的材料体系,同时为探索缺陷工程和纳米结构协同增强材料压电催化活性提供了参考.

关键词： Bi_(4)O_(5)Br_(2) 氧空位超薄纳米片压电催化过氧化氢生成

Hf含量对湿化学法制备超细W-Y_(2)O_(3)复合材料显微组织与性能的影响

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中国有色金属学报 2024年第1期34卷 125-138页

作者：刘祯颜硕罗来马昝祥吴玉程合肥工业大学材料科学与工程学院合肥230009 合肥工业大学有色金属与加工技术国家地方联合工程研究中心合肥230009 合肥工业大学高性能铜合金材料及成形加工教育部工程研究中心合肥230009

本文在现有W-Y_(2)O_(3)材料基础上,引入微量Hf4+掺杂入Y_(2)O_(3),调节Y_(2)O_(3)与W晶粒之间的界面关系,从而改善W基材料的综合性能。通过改变Y与Hf元素的掺杂比例,获得纳米级W基复合粉体,在氢气气氛下常规烧结制备W-Y_(2)(Hf)O_(3)... 详细信息

本文在现有W-Y_(2)O_(3)材料基础上,引入微量Hf4+掺杂入Y_(2)O_(3),调节Y_(2)O_(3)与W晶粒之间的界面关系,从而改善W基材料的综合性能。通过改变Y与Hf元素的掺杂比例,获得纳米级W基复合粉体,在氢气气氛下常规烧结制备W-Y_(2)(Hf)O_(3)复合材料。采用SEM、TEM等表征手段对W-Y_(2)(Hf)O_(3)复合材料的性能进行表征分析,研究Y与Hf元素在材料中的作用规律。结果表明:掺杂Hf元素有利于后续氢气还原,在第二相掺杂量不变条件下,当Hf含量增加时,所获得的粉体粒径减小,W-3Y-7Hf的粒径约为100 nm,明显小于传统制备的W-Y_(2)O_(3)粉体。烧结后的块体晶粒尺寸细化,显微硬度和相对密度随之增大,成分为W-3Y-7Hf烧结块体显微硬度最高,为513.7HV_(0.2),致密度为97.6%。在钨基材料中同时添加Y与Hf元素会在钨晶粒的晶界与晶内处形成复合第二相氧化物Y_(2)Hf_(2)O_(7)颗粒,尺寸更小,弥散强化作用更强;其中,W-3Y-7Hf中第二相氧化物颗粒尺寸仅为200 nm左右,与钨晶界产生良好的界面结合关系,形成半共格界面。

关键词：纳米级钨基复合粉体湿化学法弥散强化复合第二相氧化物

基于氧杂蒽含氟二酐单体的聚酰亚胺薄膜的制备与性能研究

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绝缘材料 2024年第10期 42-52页

作者：王振中何志斌任茜杨昶旭韩淑军齐悦新于海峰刘金刚中国地质大学(北京)材料科学与工程学院地质碳储与资源低碳利用教育部工程研究中心北京大学材料科学与工程学院教育部高分子化学与物理重点实验室

采用含氟二酐单体9,9-双（三氟甲基）氧杂蒽-2,3,6,7-四酸二酐（6FCDA,Ⅱ）分别与3种芳香族二胺单体,包括2,2'-双（三氟甲基）-4,4'-二氨基二苯醚（6FODA,a）、1,4-双[（4-氨基-2-三氟甲基）苯氧基]苯（6FAPB,b）以及2,2-双[（4-氨基苯... 详细信息

采用含氟二酐单体9,9-双（三氟甲基）氧杂蒽-2,3,6,7-四酸二酐（6FCDA,Ⅱ）分别与3种芳香族二胺单体,包括2,2'-双（三氟甲基）-4,4'-二氨基二苯醚（6FODA,a）、1,4-双[（4-氨基-2-三氟甲基）苯氧基]苯（6FAPB,b）以及2,2-双[（4-氨基苯氧基）苯基]丙烷（BAPP,c）,通过两步化学亚胺化工艺制备了3种含氟聚酰亚胺树脂PI-Ⅱa、PI-Ⅱb、PI-Ⅱc。采用同样的工艺,将6FCDA替换为4,4'-（六氟异亚丙基）双邻苯二甲酸酐（6FDA,Ⅰ）制备了3种参比树脂PI-Ⅰa、PI-Ⅰb、PI-Ⅰc。然后采用高温固化工艺制备了6种PI薄膜,并研究其性能。结果表明:PI-Ⅱa、PI-Ⅱb、PI-Ⅱc树脂在有机溶剂中的溶解性比PI-Ⅰa、PI-Ⅰb、PI-Ⅰc树脂更低。PI-Ⅱa、PI-Ⅱb、PI-Ⅱc薄膜较PI-Ⅰa、PI-Ⅰb、PI-Ⅰc薄膜表现出更高的玻璃化转变温度（Tg）、更低的线性热膨胀系数（CTE）以及略有下降的光学透明性和相对较高的介电常数（Dk）。其中PI-Ⅱa（6FCDA-6FODA）薄膜显示出最优的综合性能,Tg与CTE分别为362.5℃和39.6×10-6K-1,在450 nm波长处的透光率(T450)和10 GHz时的Dk值分别为83.9%和3.00。

关键词：聚酰亚胺三氟甲基氧杂蒽光学性能热性能

析出型纳米颗粒SOFC稀土钙钛矿阳极催化材料研究进展

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中国稀土学报 2024年第5期42卷 816-825,I0001页

作者：刘思成宗鹏飞王仲尧王琦中国地质大学(北京)材料科学与工程学院矿物材料国家专业实验室非金属矿物与固废资源材料化利用北京市重点实验室地质碳储与资源低碳利用教育部工程研究中心北京100083

固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种清洁高效的能源转化装置,阳极材料在电池中起着重要作用,针对传统镍基阳极的碳沉积和易受硫毒化问题,析出型纳米颗粒SOFC稀土钙钛矿阳极催化材料是近年来一种新型的阳极材料,该材料的制备简易,同时具备... 详细信息

固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种清洁高效的能源转化装置,阳极材料在电池中起着重要作用,针对传统镍基阳极的碳沉积和易受硫毒化问题,析出型纳米颗粒SOFC稀土钙钛矿阳极催化材料是近年来一种新型的阳极材料,该材料的制备简易,同时具备抗积碳和耐硫毒化的能力。介绍了析出型纳米颗粒稀土钙钛矿阳极的原理和方法,总结了析出型稀土钙钛矿阳极的类型,并对析出型纳米颗粒阳极的未来方向进行了展望与建议。

关键词：固体氧化物燃料电池稀土钙钛矿阳极析出 ABO_(3) A位缺陷相结构转变

g-C_(3)N_(4)/PCN-224“壳-核”结构异质结压电-光催化协同高效制备过氧化氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 346-359页

作者：孟令辉赵晨楚弘宇李渝航付会芬王鹏王崇臣黄洪伟北京建筑大学环境与能源工程学院建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室北京100044 中国地质大学(北京)材料科学与技术学院矿物材料国家实验室资源地质碳储存与低碳利用教育部工程研究中心非金属矿产与固体废物材料利用北京市重点实验室北京100083

相比于传统的蒽醌法,光催化、压电催化或压电辅助光催化法制备过氧化氢(H_(2)O_(2))对于推进清洁能源的开发和利用具有重要意义.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))具有可见光催化合成H_(2)O_(2)的活性,其中材料内部生成的1,4-内过氧化物可有... 详细信息

相比于传统的蒽醌法,光催化、压电催化或压电辅助光催化法制备过氧化氢(H_(2)O_(2))对于推进清洁能源的开发和利用具有重要意义.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))具有可见光催化合成H_(2)O_(2)的活性,其中材料内部生成的1,4-内过氧化物可有效提高双电子氧还原(2e--ORR)的选择性.然而,g-C_(3)N_(4)的本征结构性质导致其在催化制备H_(2)O_(2)过程中受到很多因素的限制,如存在光生载流子易复合、可见光响应范围窄、比表面积小导致传质效率低等问题.在众多针对g-C_(3)N_(4)的改性策略中,通过科学筛选并选择合适的功能材料与g-C_(3)N_(4)构建异质结构可有效解决上述问题.其中,卟啉基金属有机骨架材料PCN-224的带隙值(Eg=1.65 eV)较小,这使得其具有良好的光响应性能.同时,该材料拥有较大的比表面积(1310.5 m^(2)g^(-1))和丰富的孔道结构,这显著提升了传质效率.此外,PCN-224配体中的吡咯结构能够作为路易斯活性位点,有效促进分子氧的吸附,从而提升催化剂催化ORR制备H_(2)O_(2)的效率.本文采用简便的机械球磨法制备了g-C_(3)N_(4)/PCN-224(简称为CP-x,x代表异质结催化剂中PCN-224的质量百分含量)异质结材料.为促使光生空穴与电子在异质界面实现定向迁移与高效分离,进一步构建了压电-光催化协同反应体系.粉末X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱等表征结果表明,PCN-224与g-C_(3)N_(4)之间形成了紧密的异质结构.紫外-可见漫反射光谱结果表明,相比于g-C_(3)N_(4),CP-x异质结材料具有更宽的光谱响应范围和更大的比表面积(最高达到442.6 m^(2)g^(-1)),更有利于传质过程.最佳材料CP-5催化制备H_(2)O_(2)的产率达到4.86 mmol g^(-1)h^(-1),优于大多数现已报道的g-C_(3)N_(4)基和MOFs基功能材料.通过压电力显微镜和开尔文压电力显微镜等表征技术进一步验证了CP-5异质材料具有压电特性.自由基捕捉、活性物质定量、电子自旋共振波谱和电化学测试等结果表明,PCN-224与g-C_(3)N_(4)之间良好的能带匹配度有利于提升CP-x催化制备H_(2)O_(2)的活性与选择性.本文还采用天然雨水作为质子来源,并在相同条件下进行实验.结果发现,H_(2)O_(2)产率仍能达到2.78 mmol g^(-1)h^(-1).此外,本研究制备的H_(2)O_(2)溶液对大肠杆菌表现出了良好的灭活效果.对比空白实验组,添加400μL反应后H_(2)O_(2)溶液的实验组对大肠杆菌的灭活效率达到了100%.结合理论计算确定了H_(2)O_(2)催化制备过程中H+和O_(2)等关键底物在CP-x异质材料上的吸附位点与吸附能,并分析了ORR过程中关键中间产物(O_(2)^(*),H^(*),OOH^(*))的吉布斯自由能,阐明了PCN-224与g-C_(3)N_(4)协同强化制备H_(2)O_(2)的反应机制.综上,本研究通过构建g-C_(3)N_(4)/PCN-224异质结材料,实现了高效催化制备H_(2)O_(2),并阐明了其协同催化的反应机制.本文结果将对MOFs基功能材料在压电-光催化制备H_(2)O_(2)领域的发展与应用提供参考.

关键词：卟啉-金属有机骨架氮化碳过氧化氢压电-光催化机理机制

聚酰亚胺薄膜在柔性太阳能电池器件中的研究与应用进展

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绝缘材料 2024年第2期57卷 10-18页

作者：何志斌任茜职欣心张燕于海峰刘金刚北京大学材料科学与工程学院教育部高分子化学与物理重点实验室北京100871 中国地质大学(北京)材料科学与工程学院地质碳储与资源低碳利用教育部工程研究中心北京100083

本文综述了柔性太阳能电池器件用聚酰亚胺(PI)薄膜衬底材料的研究现状及未来发展趋势。首先从柔性电池器件的基本构造以及对衬底材料的性能需求和相应PI柔性衬底的研究与应用状况等角度进行了阐述。然后重点综述了应用于基板型柔性太阳... 详细信息

本文综述了柔性太阳能电池器件用聚酰亚胺(PI)薄膜衬底材料的研究现状及未来发展趋势。首先从柔性电池器件的基本构造以及对衬底材料的性能需求和相应PI柔性衬底的研究与应用状况等角度进行了阐述。然后重点综述了应用于基板型柔性太阳能电池的耐高温PI薄膜以及应用于覆板型柔性太阳能电池的无色透明PI薄膜的研究与应用进展。最后对先进柔性太阳能电池用PI薄膜衬底材料的未来发展趋势进行了展望。

关键词：柔性太阳能电池基板覆板聚酰亚胺热性能光学性能

基于紧密堆积理论的深水低密度三元固相水泥浆体系

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天然气工业 2024年第2期44卷 122-131页

作者：郑少军谷怀蒙刘天乐陈宇蒋国盛王韧代天秦榜伟徐浩万涛中国地质大学工程学院岩土钻掘与防护教育部工程研究中心中国海油研究总院有限责任公司中国石油工程技术研究院有限公司中国石油渤海钻探第一录井公司

深水浅表层固井作业过程中由于海底低温导致水泥环早期力学强度发展缓慢、内部密实度不高,易引发水气窜流,进而导致固井质量低劣甚至密封失效等复杂情况。为此,采用分形特征方程对G级油井水泥、纳米CaCO_(3)(NC)和漂珠(CS)进行紧密堆积... 详细信息

深水浅表层固井作业过程中由于海底低温导致水泥环早期力学强度发展缓慢、内部密实度不高,易引发水气窜流,进而导致固井质量低劣甚至密封失效等复杂情况。为此,采用分形特征方程对G级油井水泥、纳米CaCO_(3)(NC)和漂珠(CS)进行紧密堆积,然后结合室内实验评价,优选出了一套密度为1.50 g/cm^(3)的具有低温早强性能的三元固相水泥浆体系,并利用抗压强度测试、XCT、SEM等方法对紧密堆积体系的增强机理进行了表征和分析。研究结果表明:(1)三元紧密堆积体系早期力学强度发展快速,在10℃的低温条件下,24 h抗压强度可达3.5 MPa以上;(2)相比于相同密度的NC二元体系和CS二元体系,孔隙率降低了19.10%~33.05%,抗压强度提高了7.0%~21.1%;(3) NC可以为水泥水化提供成核位点、填充细化孔隙,CS可以部分替代水而提高体系致密性,在两种材料的协同作用和紧密堆积效应下可实现早期力学强度的快速发展。结论认为,三元固相级配水泥浆体系利用紧密堆积理论发挥了3种材料的各自优势,进而实现了早期力学强度的快速发展,对于深水井表层套管固井作业防止水气窜流具有很好的理论指导意义和应用推广价值。

关键词：深水低温低密度固井水泥浆分形理论抗压强度

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纳米限域高效物质传输和化学反应研究进展

中国基础科学 2024年第4期 45-53+59+67页

作者：陈林峰夏帆中国地质大学(武汉)材料与化学学院中国地质大学(武汉) 生物地质与环境地质国家重点实验室中国地质大学(武汉)纳米矿物材料及应用教育部工程研究中心

纳米尺度的限域效应赋予纳米孔道内流体传输和化学反应一系列独特的物理化学特性。阐述纳米限域环境下离子和分子传输以及化学反应方面的奇异现象，如离子的选择性传输、水分子的超快传输以及化学反应产率和选择性的显著提升。特别强调... 详细信息

纳米尺度的限域效应赋予纳米孔道内流体传输和化学反应一系列独特的物理化学特性。阐述纳米限域环境下离子和分子传输以及化学反应方面的奇异现象，如离子的选择性传输、水分子的超快传输以及化学反应产率和选择性的显著提升。特别强调量子限域超流体的概念和理论，并对纳米限域高效离子/分子传输和化学反应的重要研究进展进行重点介绍。纳米限域流体学领域研究已经取得显著的进展，其在海水淡化、离子筛分、生命分析和化学合成等领域展现出巨大的应用潜力，但是现阶段仍面临较多技术和理论挑战，需要进一步的创新研究来推动该领域的发展。

关键词：纳米限域纳米流体学量子限域超流体离子传输超快水分子传输化学反应生命分析

Bi_(2)Te_(3)基热电材料中的声子工程

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硅酸盐学报 2024年第1期52卷 203-217页

作者：刘志愿管希成李周马妮马俊杰巴倩夏爱林晋传贵安徽工业大学材料科学与工程学院安徽马鞍山243002 安徽工业大学先进金属材料绿色制备与表面技术教育部重点实验室安徽马鞍山243002 安徽大学材料科学与工程学院合肥230601 中国科学技术大学化学与材料科学学院合肥230026

Bi_(2)Te_(3)基合金因其优异的电输运性能和较低热导率在低温区热电材料中备受关注。然而由Bi_(2)Te_(3)基合金制造的热电发电或制冷器件转化效率仍较低,因此进一步提升Bi_(2)Te_(3)基材料的热电优值zT是关键。由于晶格热导率与电性能... 详细信息

Bi_(2)Te_(3)基合金因其优异的电输运性能和较低热导率在低温区热电材料中备受关注。然而由Bi_(2)Te_(3)基合金制造的热电发电或制冷器件转化效率仍较低,因此进一步提升Bi_(2)Te_(3)基材料的热电优值zT是关键。由于晶格热导率与电性能参数关联较少,在热电性能参数中较为独立,因此,在不影响电性能的前提下,通过声子工程降低晶格热导率成为提升zT值的重要方法。本文主要综述了近年来通过纳米改性、超晶格结构、纳米复合、掺杂和引入位错阵列等声子工程优化Bi_(2)Te_(3)基材料热电性能的主要研究进展。通过这些优化手段可以显著降低材料的比热容、声子群速度或声子平均自由程,Bi_(2)Te_(3)基材料的晶格热导率显著降低,热电性能大幅提升,为热电器件的应用提供科学和技术支撑。

关键词：碲化铋基热电材料声子工程晶格热导率热电性能