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小角中子散射谱仪放射性样品测量装置研制

核技术 2024年第6期47卷 19-25页

作者：胡文耀闫士博李天富王子军陈忠刘荣灯王成龙贺新福冉怀昌孙凯陈东风中国原子能科学研究院北京102413 生态环境部核与辐射安全中心北京100082

辐照试样研究对评估材料性能具有重要意义。因其带有放射性,常规表征手段受到一定限制,而小角中子散射(Small-Angle Neutron Scattering,SANS)技术几乎不受γ、β等射线的影响,且制样简单。依托中国先进研究堆小角中子散射谱仪,研发了... 详细信息

辐照试样研究对评估材料性能具有重要意义。因其带有放射性,常规表征手段受到一定限制,而小角中子散射(Small-Angle Neutron Scattering,SANS)技术几乎不受γ、β等射线的影响,且制样简单。依托中国先进研究堆小角中子散射谱仪,研发了一台放射性样品测量装置,用于放射性试样内部纳米结构的测量分析。装置的屏蔽厚度利用蒙特卡罗模拟进行优化,结合自动换样和远程控制功能,提高了实验效率和安全性。利用该装置成功开展了A508-Ⅲ钢辐照监督试样的小角中子散射实验,结果表明低剂量长周期辐照对压力容器钢纳米结构影响较小。该装置和相关技术方法可用于放射性试样的纳米结构表征。

关键词：小角中子散射放射性试样纳米结构 A508-Ⅲ钢

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围岩水中玻璃体关键元素动态浸出特性研究

原子能科学技术 2024年第2期58卷 289-295页

作者：孙琦张振涛王辰宇晁昊杜晓慧张银刘畅中国原子能科学研究院退役治理工程技术中心北京102413

为了获得地下水侵入深部围岩裂隙所致高放玻璃固化体核素释出与迁移参数的变化规律,本研究以高放玻璃固化体中核素在石英石水岩饱和水中的迁移行为为研究对象,开展了动态浸出试验,重点分析研究了元素B、Re和Si在浸出液中的浓度变化以及... 详细信息

为了获得地下水侵入深部围岩裂隙所致高放玻璃固化体核素释出与迁移参数的变化规律,本研究以高放玻璃固化体中核素在石英石水岩饱和水中的迁移行为为研究对象,开展了动态浸出试验,重点分析研究了元素B、Re和Si在浸出液中的浓度变化以及玻璃的腐蚀情况。结果显示,动态浸出试验150 d后,离子浓度均随反应时间的增加而增大。反应温度为90℃时,地质处置库中流速为40 L/(m^(2)·a)的石英石水岩饱和水中,玻璃柱的腐蚀速率为540 nm/a,3000年后,长1350 mm、直径440 mm、质量400 kg、表面积17 m^(2)的玻璃柱腐蚀深度为1.62 mm,B、Re和Si分别释出元素总含量的12.24%、10.41%和0.18%。

关键词：裂隙充填物高放玻璃固化体北山预选区元素释出

多元(U,Zr, Nb)C燃料制备技术与性能机理研究

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原子能科学技术 2024年第1期58卷 166-174页

作者：吴学志魏国良郭骁中国原子能科学研究院反应堆工程技术研究所北京102413

多元(U,Zr, Nb)C燃料因具有熔点高、热导率高、低裂变气体释放率及优异的高温力学性能等优点,是目前大功率空间核推进反应堆选用燃料之一。本文采用碳热还原和液相烧结相结合的粉末冶金工艺制备多元(U,Zr, Nb)C燃料芯块,研究了工艺参数... 详细信息

多元(U,Zr, Nb)C燃料因具有熔点高、热导率高、低裂变气体释放率及优异的高温力学性能等优点,是目前大功率空间核推进反应堆选用燃料之一。本文采用碳热还原和液相烧结相结合的粉末冶金工艺制备多元(U,Zr, Nb)C燃料芯块,研究了工艺参数对烧结芯块反应动力学、相结构、导热性能和微观结构的作用机制和影响规律。结果表明:在1 800℃、50 MPa和1 h的烧结条件下,通过添加0.5%金属铀形成的液相烧结工艺制备得到芯块密度可达95.5%TD;当原料M/C(M为金属元素总量)摩尔比为1∶6.5时,可制备得到M/C比为1的正化学计量碳化物燃料;(U0.2,Zr, Nb)C的晶格常数比(U0.1,Zr, Nb)C的晶格常数略高;多元(U,Zr, Nb)C碳化物燃料芯块热导率与相成分、密度和温度均有关;芯块气孔分布较均匀,没有联通的开气孔存在,气孔尺寸在1~3μm。

关键词：多元核推进燃料碳热还原液相烧结

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氧化物乏燃料锂热还原技术研究进展

核化学与放射化学 2024年第5期46卷 409-424,I0001页

作者：徐纪瑭姚本林肖益群贾艳虹孟照凯李迅杨明帅李斌何辉叶国安中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

以电解精炼为主流的干法后处理技术虽处于实验室研究阶段,但具有可处理最广泛的燃料种类以及反应体系稳定性更高等独特优势。在电解精炼步骤前需通过电还原或热还原将氧化物乏燃料还原为金属。热还原需要使用钙、锂和镁等作为还原剂。... 详细信息

以电解精炼为主流的干法后处理技术虽处于实验室研究阶段,但具有可处理最广泛的燃料种类以及反应体系稳定性更高等独特优势。在电解精炼步骤前需通过电还原或热还原将氧化物乏燃料还原为金属。热还原需要使用钙、锂和镁等作为还原剂。相比其他碱金属还原,锂热还原具有回收方法简单、所需温度适中以及设备要求较低等优点,在国内外已相继进行了各方面工艺条件以及理论的研究。调研了氧化物乏燃料锂热还原研究相关进展,对比了各国锂热还原工艺的特点,结合热力学数据分析了高温锂还原的相关机理,从动力学角度对反应的影响因素进行了讨论。总结了现有研究的不足,并对未来锂热还原的趋势进行了展望,为我国干法后处理中工艺流程的研究提供参考。

关键词：乏燃料干法后处理锂热还原熔盐体系

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催化氧化-液闪法测量氢气中低水平氚浓度

中国辐射卫生 2024年第3期33卷 267-272页

作者：武超张宾永任英刘艳李乐斌中国原子能科学研究院北京102413

目的建立低于气体同位素质谱仪检测限的氢气中低水平氚浓度的测量方法。方法通过自研的催化氧化装置利用铂疏水催化剂将氢气合成为水,并考察不同实验条件对氢气转化率的影响;然后用液闪分析方法对合成水中的氚浓度进行分析;最后根据合... 详细信息

目的建立低于气体同位素质谱仪检测限的氢气中低水平氚浓度的测量方法。方法通过自研的催化氧化装置利用铂疏水催化剂将氢气合成为水,并考察不同实验条件对氢气转化率的影响;然后用液闪分析方法对合成水中的氚浓度进行分析;最后根据合成水的测量结果推算出氢气中的氚浓度。结果固定氢气流量,氢气转化率随反应温度的升高而升高、随氧气流量的增大先升高后减小,经条件优化,氢气可完全转化。在反应温度110℃、氧氢流量100 mL/min条件下,将HT体积分数在(1×10^(-7)~2×10^(-14))范围内的氢气合成为水并用液闪测量,测量精度优于2%。结论该方法可以用于HT含量低于同位素质谱仪检测限的氢气中氚浓度的测量,为低温精馏工艺分离能力的计算提供数据支撑。

关键词：氢气催化氧化氚浓度液闪

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含铀微粒分析技术研究进展

核化学与放射化学 2024年第3期46卷 193-204,I0001页

作者：胡睿轩沈彦李力力赵永刚中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

含铀微粒分析是核保障领域环境取样分析中的一项重要技术。在涉铀核活动尤其是铀浓缩过程中,会向环境中释放含铀气溶胶,其干燥后形成的含铀微粒与自然界形成的含铀微粒在同位素组成、元素组成、杂质组成等方面均存在明显差异。因此,可... 详细信息

含铀微粒分析是核保障领域环境取样分析中的一项重要技术。在涉铀核活动尤其是铀浓缩过程中,会向环境中释放含铀气溶胶,其干燥后形成的含铀微粒与自然界形成的含铀微粒在同位素组成、元素组成、杂质组成等方面均存在明显差异。因此,可以通过分析所采集样品中微米或亚微米级尺寸含铀微粒的特征信息,为相应核设施、核活动的监测提供判断依据。经过近30年发展,目前已形成了较为成熟的含铀微粒分析方法体系。本文简单介绍了包括样品采集、初步筛选、微粒回收、识别及定位和测量在内的微粒分析流程,对比了各个环节常用技术手段的优缺点。同时,分别讨论了含铀微粒同位素分析、形貌及元素化合物组成分析、年龄分析三个研究方向的研究进展。最后,根据研究现状,结合国际原子能机构(IAEA)核查发展和实施支持计划(Development and Implementation Support Programme for Nuclear Verification),展望了未来含铀微粒分析技术的研究发展方向。

关键词：核保障铀微粒分析

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不同粒径白云母对镎的吸附性能

核化学与放射化学 2024年第3期46卷 271-279,I0004页

作者：张积桥兰友世黄昆杨素亮张生栋中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

结合理论计算和静态吸附实验研究了白云母矿物对Np(Ⅴ)的吸附行为,为评估核废物处置场周围安全性提供参考依据。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、材料比表面积(BET)、NaI(Tl)γ谱等手段研究不同粒径的白云母对239Np(Ⅴ)的吸附行为... 详细信息

结合理论计算和静态吸附实验研究了白云母矿物对Np(Ⅴ)的吸附行为,为评估核废物处置场周围安全性提供参考依据。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、材料比表面积(BET)、NaI(Tl)γ谱等手段研究不同粒径的白云母对239Np(Ⅴ)的吸附行为。探讨了时间、pH值、有无CO_(3)^(2-)等影响因素对不同粒径白云母吸附Np(Ⅴ)的影响。结合基于第一性原理的密度泛函,选取B3LYP为泛函、6-31G^(*)为基组,开展了量子化学计算获得位点的解离常数(pKa)值,以描述骨架结构的电子行为。实验结果表明:不同粒径的白云母对Np(Ⅴ)吸附有影响,环境中有无对吸附分配系数也有影响,但随着白云母粒径减小,活性位点暴露越多,吸附分配系数趋势有差异。结合SEM图和吸附分配系数曲线可知,随着样品研磨目数增大,端面暴露增多,甚至层状白云母被剥离,在碱性区域其吸附分配系数略有增大,但吸附分配系数均小于100。其中少量Np(Ⅴ)富集在细粒至极细粒的矿物中,与较细粒的沉积物有关。白云母对Np(Ⅴ)的吸附很弱,吸附不是主导作用,Np(Ⅴ)在白云母矿物中主要是随地下水迁移。

关键词：白云母 Np(Ⅴ) 吸附地下水迁移

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钚吸附行为研究进展

核化学与放射化学 2024年第1期46卷 37-45,I0005页

作者：张烨李想王文涛中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

Pu是一种非常关键的放射性元素,其分离纯化是乏燃料后处理中的核心技术,同时,研究Pu的分离也对环境保护和放射性污染修复具有重要的意义。目前分离纯化Pu的主要方法有沉淀法、萃取法、吸附法等,其中吸附法是分离纯化Pu的重要方法之一。... 详细信息

Pu是一种非常关键的放射性元素,其分离纯化是乏燃料后处理中的核心技术,同时,研究Pu的分离也对环境保护和放射性污染修复具有重要的意义。目前分离纯化Pu的主要方法有沉淀法、萃取法、吸附法等,其中吸附法是分离纯化Pu的重要方法之一。吸附法具有操作简单,吸附速率快等优点,同时吸附材料具有较大的吸附容量、价格低廉等优点。本文根据吸附材料性质的不同,主要从天然矿物、聚合物树脂、无机氧化物、碳材料以及纳米材料等五个方面介绍了国内外对Pu吸附行为的研究进展,总结了不同吸附材料对Pu的吸附能力及其影响因素,讨论了相关吸附机理,对不同材料的优缺点进行了分析;最后,就Pu吸附分离研究和应用存在的问题和未来发展方向进行了分析和展望,以期对包括Pu在内的放射性元素吸附分离研究和应用提供参考。

关键词： Pu 吸附吸附机理吸附分离吸附材料

^(90)Y玻璃微球用于胰腺癌治疗时的器官剂量计算

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中国辐射卫生 2024年第3期33卷 234-241页

作者：王江霞王薇汪传高郭金森庞洪超中国原子能科学研究院北京102413

目的通过建立个体体素模型,模拟计算胰腺癌治疗中^(90)Y玻璃微球给药后对胰腺及周围敏感器官的吸收剂量,为^(90)Y玻璃微球应用于胰腺癌治疗的临床应用提供技术支撑。方法在Geant4软件中基于患者CT图像构建个体体素模型,计算0.01~1 MeV 1... 详细信息

目的通过建立个体体素模型,模拟计算胰腺癌治疗中^(90)Y玻璃微球给药后对胰腺及周围敏感器官的吸收剂量,为^(90)Y玻璃微球应用于胰腺癌治疗的临床应用提供技术支撑。方法在Geant4软件中基于患者CT图像构建个体体素模型,计算0.01~1 MeV 12种单能电子比吸收分数(SAF)与ICRP权威数据进行比对验证;利用上述模型及方法计算^(90)Y微球在胰腺中均匀和非均匀分布时各靶器官的吸收剂量。结果基于建立的模型计算的SAF值与经质量校准后的ICRP数据比较误差不超过3.89%;^(90)Y在胰腺内均匀分布时,胰腺吸收剂量为4.69×10^(-7) Gy/Bq,肝、肾脏以及脾的吸收剂量分别为6.15×10^(-12)、6×10^(-12)和1.65×10^(-11) Gy/Bq;^(90)Y在肿瘤内分布时,肿瘤吸收剂量为6.69×10^(-6) Gy/Bq,正常胰腺剂量为5.75×10−8 Gy/Bq;处方剂量120 Gy情况下,肿瘤体积V与给药活度A的拟合关系为二次函数;肿瘤中心集中给药所需活度相对较低。结论建立的基于个体体素模型的MC剂量计算方法,准确预测了^(90)Y玻璃微球治疗胰腺癌时周围敏感器官(肝、肾脏以及脾脏)的吸收剂量,计算结果以及对给药活度影响因素的分析将为^(90)Y玻璃微球用于胰腺癌的临床研究提供数据支持。

关键词： ^(90)Y玻璃微球胰腺癌治疗剂量计算