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Ni/MCF催化剂的改性及其催化甲烷二氧化碳重整反应性能研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：姜潘颖申东阳李娜武敏李金林李琳中南民族大学催化转化与能源材料化学教育部重点实验室催化材料科学湖北省重点实验室

甲烷二氧化碳重整反应高效制取重要化工原料合成气（H2/CO）,Ni基催化剂因储量丰富、价格低廉的同时具备一定的催化性能被广泛研究。然而Ni基催化剂的烧结和积碳问题尚未解决。本工作针对甲烷二氧化碳重整反应中Ni基催化剂的烧结和积碳... 详细信息

甲烷二氧化碳重整反应高效制取重要化工原料合成气（H2/CO）,Ni基催化剂因储量丰富、价格低廉的同时具备一定的催化性能被广泛研究。然而Ni基催化剂的烧结和积碳问题尚未解决。本工作针对甲烷二氧化碳重整反应中Ni基催化剂的烧结和积碳问题，利用2-甲基咪唑与Ni2+形成金属-有机框架结构（MOFs），以MOFs为前驱体，在氮化改性的介孔泡沫硅（MCF）载体上构建了金属-载体相互作用较强的Ni基催化剂。通过XRD、TEM、BET、H2-TPR、XPS、TG等表征结果显示，通过高温程序氮化法对MCF载体进行N掺杂改性能够提高活性金属的分散度、降低粒径、增强金属-载体相互作用力、降低催化剂还原度、增强金属-载体电子相互作用力、增加催化剂表面高价态Niδ+的含量。通过2-甲基咪唑与Ni2+络合的方式改性催化剂前驱体为三维的金属-有机框架结构，经高温空气煅烧后，在催化剂表面形成了嵌入的块状结构的硅酸镍物种，硅酸镍物种中的活性金属主要以高价态Niδ+的形式存在高分散于催化剂表面表现出了强的金属-载体相互作用力。N掺杂改性MCF载体与2-甲基咪唑改性催化剂前驱体两种改性叠加对催化剂性能的提高更为显著。700℃时，Ni/N-MCF-MI催化剂表现出优异的DRM催化性能，其CH4和CO2的转化率分别为78%和83%，且反应10 h性能稳定，具有良好的抗积碳和抗烧结能力。

关键词：甲烷二氧化碳重整三维前驱体 MCF 氮化

基于晶格匹配Pt-Co-ZnO三元界面催化剂设计及其催化CO_(2)加氢性能

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石油炼制与化工 2024年第2期55卷 144-152页

作者：万雅琴张煜华李金林王立中南民族大学化学与材料科学学院催化转化与能源材料化学教育部重点实验室催化材料科学湖北省重点实验室武汉430074

针对精准构建多组分固体催化剂纳米多元界面的难题,鉴于六方晶型氧化亚钴(hcp-CoO)与氧化锌(ZnO)具有超高的晶格匹配度(大于99.8%),采用晶格匹配策略定向构建Pt-Co-ZnO三元界面,设计合成了三元催化剂Pt-ZnO@CoO,并利用扫描电镜(SEM)、... 详细信息

针对精准构建多组分固体催化剂纳米多元界面的难题,鉴于六方晶型氧化亚钴(hcp-CoO)与氧化锌(ZnO)具有超高的晶格匹配度(大于99.8%),采用晶格匹配策略定向构建Pt-Co-ZnO三元界面,设计合成了三元催化剂Pt-ZnO@CoO,并利用扫描电镜(SEM)、扫描透射电镜(STEM)、能量色散X射线光谱(EDX)、X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO_(2)-TPD)等方法对其形貌、元素分布、物相结构、元素含量、还原能力和吸附能力进行了表征,进而在固定床反应器上评价了其CO_(2)加氢反应的催化性能。结果表明:在制备的Pt-ZnO@CoO催化剂上,Co、Pt均高度分散于ZnO表面;催化剂经过还原处理,CoO和Pt前体被还原为纳米颗粒,从而形成Pt-Co-ZnO三元界面;Pt-ZnO@CoO催化剂对CO_(2)加氢反应显示出优异的催化活性和稳定性,这是因为其具有高密度的界面位点、较强的还原能力和较强的CO_(2)吸附能力。

关键词：三元界面 Pt-Co催化剂 CO_(2)加氢晶格匹配

氧吸附诱导ε-Fe_(2)C表面重构的理论研究

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分子科学学报 2024年第1期40卷 46-50页

作者：阮志慧张煜华李哲李金林中南民族大学催化转化与能源材料化学教育部重点实验室催化与材料科学湖北省重点实验室湖北武汉430074

基于第一性原理的密度泛函理论(DFT)计算,研究ε-Fe_(2)C表面氧吸附结构,考查不同氧覆盖度(θ_(O))和氧势(μ_(O))条件下的Wulff结构演变,以及氧消除反应机理。结果发现在低氧覆盖度(θ_(O)=0.25)和较低氧势(μ_(O)<-7.1 eV)条件下,高活... 详细信息

基于第一性原理的密度泛函理论(DFT)计算,研究ε-Fe_(2)C表面氧吸附结构,考查不同氧覆盖度(θ_(O))和氧势(μ_(O))条件下的Wulff结构演变,以及氧消除反应机理。结果发现在低氧覆盖度(θ_(O)=0.25)和较低氧势(μ_(O)<-7.1 eV)条件下,高活性(■)表面保持优势占比(55%~90%),惰性(101)表面占比小于25%。升高氧势和氧覆盖度,ε-Fe_(2)C暴露表面以(■)和(100)为主。在实际反应条件(300℃,1000 kPa,V(CO)/V(H_(2))=1)下,其μ_(O)约为-7.5 eV,ε-Fe_(2)C表面以(■)为主,表明其具有抗氧化性能。氧消除反应计算结果显示,(■)表面易于发生氧消除,能垒为1.33 eV,与Wulff形貌模拟结果一致。

关键词： ε-Fe_(2)C 表面重构吸附氧消除反应 Wulff结构

负载型CoMnNa催化剂对合成气制低碳烯烃CO_(2)选择性的抑制研究

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化学与生物工程 2024年第4期41卷 25-30,39页

作者：陈海波张煜华王立李金林中南民族大学催化转化与能源材料化学教育部重点实验室催化材料科学湖北省重点实验室湖北武汉430074

FTO(Fischer-Tropsch to olefins)作为合成气制备低碳烯烃(C_(2)^(=)~C_(4)^(=))的代替路径在工业上具有重要意义。CoMnNa作为FTO反应催化剂而备受关注,但由于反应过程中CO_(2)C活性相的形成,导致CO_(2)选择性较高。引入AlO(OH)载体,制... 详细信息

FTO(Fischer-Tropsch to olefins)作为合成气制备低碳烯烃(C_(2)^(=)~C_(4)^(=))的代替路径在工业上具有重要意义。CoMnNa作为FTO反应催化剂而备受关注,但由于反应过程中CO_(2)C活性相的形成,导致CO_(2)选择性较高。引入AlO(OH)载体,制备了Co_(1)Mn_(1)Na/AlO(OH)催化剂,通过XRD、STEM、EDX-mapping、N_(2)吸附-脱附等温线、孔径分布曲线对催化剂进行了表征,通过H_(2)-TPR对催化剂的还原性进行了分析,并对催化剂的FTO反应性能进行了评价。结果表明,利用载体与CoMn的相互作用,降低了CoMn氧化物的还原性,有效抑制了CoMn中Co的析出及CO_(2)C的形成,减少了CoMn体系中Co和CO_(2)C活性相;在低碳烯烃选择性高达32.4%的情况下,成功将CO_(2)选择性降至10%以下。

关键词： FTO CoMn CO_(2)C 低碳烯烃 CO_(2)选择性

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ZnS/BiVO_(4)纳米复合材料的制备及其光催化性能研究

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现代化工 2024年第6期44卷 94-100,106页

作者：冯好胜钟译瑱张奇晰赵燕熹黄涛中南民族大学化学与材料科学学院催化转化与能源材料化学教育部重点实验室湖北武汉430074

以BiVO_(4)纳米棒为载体,采用室温共沉淀法制备了BiVO_(4)负载ZnS量子点的纳米复合材料,利用SEM、TEM、XRD和FT-IR等对其组成、结构、形貌进行表征;以四环素(TC)为污染物,考察了ZnS/BiVO_(4)复合材料的光催化性能。结果表明,与纯ZnS和Bi... 详细信息

以BiVO_(4)纳米棒为载体,采用室温共沉淀法制备了BiVO_(4)负载ZnS量子点的纳米复合材料,利用SEM、TEM、XRD和FT-IR等对其组成、结构、形貌进行表征;以四环素(TC)为污染物,考察了ZnS/BiVO_(4)复合材料的光催化性能。结果表明,与纯ZnS和BiVO_(4)相比,ZnS/BiVO_(4)复合材料对TC光催化降解的性能显著增强,其中,Zn/Bi摩尔比为2/1的ZnS/BiVO_(4)-2/1样品对TC的降解效果最佳,1 h内TC(20 mg/L)清除率达到83.5%。自由基猝灭实验证实光生空穴(h^(+))、超氧自由基(·O_(2)^(-))及羟基自由基(·OH)均在ZnS/BiVO_(4)-2/1样品光催化降解TC过程中发挥作用,初步阐述了ZnS/BiVO_(4)-2/1光催化TC降解的Z型异质结机理。

关键词： ZnS BiVO_(4) 四环素光催化降解

采用逆合成分析与纯有机催化室温合成4-溴查尔酮的实验设计

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实验科学与技术 2024年第2期22卷 120-126页

作者：廖声强杨小祺曾几蓝舒玲陈连清中南民族大学催化转化与能源材料化学教育部重点实验室武汉430074

以4-溴查尔酮为目标分子,通过逆合成分析法,从6条路线中分析出含有5项诺贝尔奖成果的合成途径,通过对比,最后选择出2021年诺奖成果“纯有机催化”室温合成4-溴查尔酮。以新试剂L-脯氨酸为催化剂,室温下通过对溴苯甲醛和苯乙酮的羟醛缩... 详细信息

以4-溴查尔酮为目标分子,通过逆合成分析法,从6条路线中分析出含有5项诺贝尔奖成果的合成途径,通过对比,最后选择出2021年诺奖成果“纯有机催化”室温合成4-溴查尔酮。以新试剂L-脯氨酸为催化剂,室温下通过对溴苯甲醛和苯乙酮的羟醛缩合反应合成4-溴查尔酮,并进行一系列正交实验,优化反应条件。该反应具有原料价格低廉、反应条件温和等优点。通过简单的反应,将多项诺奖成果与纯有机催化引入实验教学中,避免“照方抓药”式教学,紧贴科学前沿,深化有机合成学习,有利于培养学生创新意识。

关键词：逆合成分析法纯有机催化 4-溴查尔酮室温合成诺奖成果

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超支化环氧树脂复合材料力学性能分子模拟

华东理工大学学报(自然科学版) 2024年

作者：王瑜陈苏芳张道洪杨犁武汉工程大学绿色化工过程教育部重点实验室和湖北省新型反应器与绿色化学工艺重点实验室化工与制药学院中南民族大学催化转化与能源材料化学教育部重点实验室催化材料科学湖北省重点实验室

分子动力学（MD）模拟研究了双酚A二缩水甘油醚（DGEBA）支链分子和六氢均三嗪超支化环氧树脂（HHTE1）超支化分子作为改性剂的环氧树脂复合材料，预测了材料三维结构和支链的改变对力学性能的影响。结果表明，二维平面材料的杨氏模量（... 详细信息

分子动力学（MD）模拟研究了双酚A二缩水甘油醚（DGEBA）支链分子和六氢均三嗪超支化环氧树脂（HHTE1）超支化分子作为改性剂的环氧树脂复合材料，预测了材料三维结构和支链的改变对力学性能的影响。结果表明，二维平面材料的杨氏模量（E）、体积模量（K）、剪切模量（G）均大于一维线性结构，分别大于0.52%～1.61%、0.28%～1.04%、1.01%～2.89%；三维立体结构较二维平面的E、K、G分别小于1.52%～3.33%、1.05%～4.35%、2.30%～3.13%。超支化分子HHTE1支链交联改性材料与DGEBA支链相比，其E、K、G均有明显提升，分别提升5.56%～11.9%,4.86%～10.86%、5.59%～10.74%。本研究构建的材料模型为晶体有序排列材料，研究其各向异性的力学性能发现，空间位阻与支链相互作用分别主导各向力学性能变化，其Ex、Ez、G（010）受支链作用和主链取向改变影响，Ey、G（100）、G（001）受空间位阻作用。

关键词：超支化分子环氧树脂分子动力学模拟力学性能物化性质复合材料

石墨烯限域Fe2C活化CO的应变效应的理论研究（英文）

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分子科学学报 2024年第3期 233-238页

作者：朱家亮李哲张煜华黎永秀李金林催化转化与能源材料化学教育部重点实验室催化与材料科学湖北省重点实验室中南民族大学

石墨烯限域碳化铁界面本征应变在催化费-托合成中具有重要作用。本文选择石墨烯限域■表面模型，对Fe2C@graphene催化一氧化碳（CO）吸附和解离进行理论计算，考察其双轴应变效应。通过在±5%的范围内改变晶格应变，发现对于Fe2C位点的C... 详细信息

石墨烯限域碳化铁界面本征应变在催化费-托合成中具有重要作用。本文选择石墨烯限域■表面模型，对Fe2C@graphene催化一氧化碳（CO）吸附和解离进行理论计算，考察其双轴应变效应。通过在±5%的范围内改变晶格应变，发现对于Fe2C位点的CO直接和氢助解离，表观能垒(Ea, app)和吸附能(Ead)呈非线性相关，对于石墨烯位点的CO直接和氢助解离，两者呈正常的Br?nsted-Evans-Polanyi线性相关。该非线性相关性可通过分析吸附态和过渡态的限域间距的应变效应进行解释。本研究有助于深入理解Fe2C@graphene界面双轴应变在CO吸附活化过程中的本质作用。

关键词：应变效应碳化铁限域效应石墨烯费-托合成

TiN负载CoO纳米颗粒催化剂的费-托合成反应性能

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中南民族大学学报(自然科学版) 2024年

作者：赵燕熹郑卓石罗甜甜刘成超张煜华李金林中南民族大学催化转化与能源材料化学教育部重点实验室暨催化材料科学湖北省重点实验室

采用水热法先合成了立方形的Co3O4纳米颗粒，再采用超声分散的方法以TiN为载体，制备了5%Co/TiN、10%Co/TiN、15%Co/TiN和20%Co/TiN 4个催化剂，并采用扫描透射电子显微镜（STEM）、X-射线粉末衍射（XRD）、X-光电子能谱（XPS）、氢气... 详细信息

采用水热法先合成了立方形的Co3O4纳米颗粒，再采用超声分散的方法以TiN为载体，制备了5%Co/TiN、10%Co/TiN、15%Co/TiN和20%Co/TiN 4个催化剂，并采用扫描透射电子显微镜（STEM）、X-射线粉末衍射（XRD）、X-光电子能谱（XPS）、氢气程序升温还原（H2-TPR）、氮气物理吸附-脱附、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）等多种表征方法对其结构和性能进行了分析. TEM和EDS元素面分布结果表明：Co3O4纳米颗粒大小均一，未因超声处理而发生明显变化，除20%Co/TiN催化剂有部分团聚现象外，Co3O4纳米颗粒都均匀地分散于其他3个催化剂表面.XPS和H2-TPR表征说明钴物种与载体TiN之间存在较强的相互作用.费-托合成反应性能评价表明，催化反应的初始CO转化率、TOF和CTY值与钴负载量均呈线性关系. 20%Co/TiN催化剂的初始CO转化率转化率最高，约为29.7%，但稳定性较差，在整个反应的过程中CO转化率不断减小，表明催化剂失活，主要由于其中钴金属的负载量相对较大，钴颗粒之间的距离较短，易于发生团聚.

关键词：费-托合成钴基催化剂四氧化三钴氮化钛