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晶种在分子筛合成中的作用研究进展

化工进展 2024年第3期43卷 1275-1292页

作者：梁燕燕张军亮郭云鸦张燕挺山东石油化工学院化学工程学院山东东营257061 山东国瓷功能材料股份有限公司山东东营257091 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024

分子筛材料作为催化剂或吸附剂已经在石油炼制和精细化工领域中实现广泛应用。近年来,分子筛合成化学研究取得了长足进展,晶种在分子筛合成中的作用成为本领域研究热点。本文将晶种在分子筛合成中的作用概括为5个方面:加快晶化速率、拓... 详细信息

分子筛材料作为催化剂或吸附剂已经在石油炼制和精细化工领域中实现广泛应用。近年来,分子筛合成化学研究取得了长足进展,晶种在分子筛合成中的作用成为本领域研究热点。本文将晶种在分子筛合成中的作用概括为5个方面:加快晶化速率、拓宽产物硅铝比范围、调变产物形貌、替代有机模板剂和其他作用,重点聚焦晶种导向特殊形貌分子筛的形成及晶种对有机模板剂的替代作用。从分子筛成核与生长机理出发,剖析了晶种在分子筛合成过程中不同作用的原理,揭示了晶种降低分子筛成核活化能是其发挥多种不同作用的基础。从清洁生产的角度出发,提出晶种在分子筛合成过程中具体的结构变化和晶种替代有机模板剂合成高性能分子筛材料将成为未来研究重点。

关键词：分子筛沸石合成成核晶种

Mn^(2+)掺杂准二维钙钛矿(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)的制备及其电致发光性能

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无机化学学报 2024年第6期40卷 1114-1122页

作者：贾凡许文宝刘方彬张海华付红兵长春理工大学化学与环境工程学院长春130000 天津大学分子+研究院化学化工协同创新中心(天津)天津300072 首都师范大学化学系光功能材料与器件北京市重点实验室北京100048

制备了具有高荧光量子产率(photoluminescence quantum yield,PLQY)的Mn^(2+)掺杂准二维钙钛矿(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)(PEA为苯乙胺,y为Pb^(2+)占Mn^(2+)和Pb^(2+)总含量的物质的量分数)薄膜。宽带隙的(PEA)_(2)PbBr_(4)作为给体,掺杂杂质Mn^(2+)作为受体,构筑了双发射的激发态传递系统。通过调控Mn^(2+)掺杂的不同比例对(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)的发光性能和薄膜形貌的影响,发现当前驱体溶液中Mn^(2+)与Pb^(2+)的物质的量之比为1∶4时,薄膜有着最高的PLQY和最低的表面粗糙度。利用飞秒瞬态吸收(transient absorption,TA)光谱,追踪其动力学过程,发现主客体之间的激发态传递是通过电荷转移来实现的。为了研究材料的电致发光特性,我们将(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)作为活性层,加工得到了发光二极管(light emitting diodes,LEDs)。在室温下,器件发出明亮的橙色,其最高的发光强度为0.21 cd·m^(-2),外量子效率(external quantum efficiency,EQE)为0.0025%。

关键词：金属卤化物钙钛矿掺杂电荷转移发光材料电致发光

钯/铜双金属协同催化构建1,5-双手性中心

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有机化学 2024年第5期44卷 1691-1692页

作者：黄辉刘强武汉工程大学化工与制药学院清华大学化学系基础分子科学中心

含有单个手性中心或多手性中心的分子骨架在活性药物以及功能材料中有着重要的作用.不对称催化合成是构建手性分子的有效策略,其中构建单手性中心以及连续双手性中心的不对称催化体系已被广泛地研究,并取得了良好的进展.但是随着手性中... 详细信息

含有单个手性中心或多手性中心的分子骨架在活性药物以及功能材料中有着重要的作用.不对称催化合成是构建手性分子的有效策略,其中构建单手性中心以及连续双手性中心的不对称催化体系已被广泛地研究,并取得了良好的进展.但是随着手性中心间距的增加,催化剂对相互远离两个手性中心的诱导作用会下降,难以有效控制立体选择性.因而,构建具有非连续手性中心的分子,并获得高的非对映选择性和对映选择性是极具挑战性的.

关键词：钯/铜双金属 1,5-双手性分子骨架

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产红青霉菌对脲醛树脂的降解机制

山西农业大学学报（自然科学版） 2024年第3期44卷 99-107页

作者：郭仕伟向阳仝迎芳刘亚青郭建峰白玉洁高焕秦旭巍王芳中北大学化学与化工学院山西太原030051 纳米功能复合材料山西省重点实验室山西太原030051 山西省高分子复合材料工程技术研究中心山西太原030051

[目的]每年有30多万吨脲醛用做树脂、粘合剂和绝缘材料,由于其降解持久性,此类物质废弃后对环境造成广泛的损害。本研究以产红青霉菌(Penicillium rubens 23229)为对象,研究其对脲醛树脂(UF)的降解过程和降解酶的性质。[方法]用X-射线衍... 详细信息

[目的]每年有30多万吨脲醛用做树脂、粘合剂和绝缘材料,由于其降解持久性,此类物质废弃后对环境造成广泛的损害。本研究以产红青霉菌(Penicillium rubens 23229)为对象,研究其对脲醛树脂(UF)的降解过程和降解酶的性质。[方法]用X-射线衍射(XRD)和失重率评价*** 23229及其酶的降解能力,通过液相-质谱联用(LC-MS)分析降解过程中间代谢产物,应用凝胶色谱柱对降解酶进行纯化。[结果]*** 23229作用于UF,30 d后,材料失重率(降解率)为35%,结晶度由26.21%提升至29.44%,经计算得出,降解的35%包括UF结晶区7%,非结晶区28%;从菌种和脲醛共培养液中得到*** 23229脲醛降解粗酶液,其最适作用温度为50℃,最适pH为4.0,LC-MS结果表明该粗酶液在降解过程中,首先将高分子UF主链降解,形成四甲基五脲、三甲基四脲等短链中间代谢物,然后进一步分解中间代谢产物为二氧化碳以及甲醛等终产物,降解作用位点包括脲醛主链中亚甲基与尿素间的C-N、酰胺键等。进一步对比了*** 23229粗酶液与商业脲酶、蛋白酶对UF的降解能力,发现蛋白酶几乎无降解效果,脲酶有一定降解能力,但显著低于*** 23229粗酶液。粗酶经纯化后降解效率提高28倍,凝胶渗透色谱(GPC)显示出分子量为6.89 kD和220.83 kD的2个峰,对应前面降解过程分析,说明降解过程包含主链降解酶和中间代谢物降解酶至少2种酶的复合体系共同发挥作用。[结论]*** 23229脲醛降解酶由主链降解酶和中间代谢物降解酶共同组成,其中包含脲酶作用类似的酶,但降解主链的酶与已有蛋白酶作用方式不同,其具体的组成与性质有待于进一步研究。本研究对UF的生物降解具有一定的参考价值。

关键词：脲醛树脂 P.rubens 23229 脲醛降解酶生物降解

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燃料电池离子交换膜聚集态结构调控

燃料电池离子交换膜聚集态结构调控

柔性共轭微孔聚合物膜的构筑及其有机溶剂纳滤性能

2024第五届全国功能高分子材料学术研讨会

作者：王建川魏子栋重庆大学化学化工学院

为应对全球气候变暖问题,我国庄严的向世界承诺二氧化碳排放力争于2030年年前达到峰值,争取在2060年前实现碳中和。而为了实现这一宏伟目标,光伏、氢能等清洁、低碳的可再生能源以及锂电为核心的储能系统势必将成为我国能源重要组成部分... 详细信息

为应对全球气候变暖问题,我国庄严的向世界承诺二氧化碳排放力争于2030年年前达到峰值,争取在2060年前实现碳中和。而为了实现这一宏伟目标,光伏、氢能等清洁、低碳的可再生能源以及锂电为核心的储能系统势必将成为我国能源重要组成部分,重构我国能源体系。国家顶层设计层面已经出台了一系列的政策,如《国家创新驱动发展战略纲要》、《能源技术革命创新行动计划(2016～2030年)》、《中国制造2025》、《汽车产业中长期发展规划》等,全力支持新能源汽车、光伏等战略新兴产业发展。其中国务院2020年10月20日发布的《新能源汽车产业发展规划(2021-2035)》提出,到2025年新能源汽车新车销售量达到汽车新车销售总量的20%左右,燃料电池汽车实现商业化应用,氢燃料供给体系建设稳步推进,有效促进节能减排水平和社会运行效率的提升。不同于锂离子电池中廉价的聚烯烃多孔隔膜,燃料电池中的高分子膜是致密的,承担着隔绝阴阳极和离子传输的功能,具有极高的技术难度。其离子传导、稳定性、机械稳定性等性能与其化学结构及聚集态结构有密切关系。本报告将主要围绕离子交换膜的化学设计合成与物理结构调控,提升其离子电导率、化学和机械稳定性,介绍课题组在离子交换膜相关领域近几年的研究结果。

关键词：燃料电池离子交换膜聚集态结构

来源： cnki会议评论

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合成化学 2024年

作者：张秀明苏倩文黎明湖北大学化学化工学院有机化工新材料省部共建协同创新中心有机功能分子合成与应用教育部重点实验室高分子材料湖北省重点实验室

有机溶剂纳滤（OSN）在有机体系分离领域具有广阔应用前景，其关键难点之一在于制备OSN膜。共轭微孔聚合物膜（CMP）具有高比表面积、高孔隙率、高稳定性和孔结构精细可调等优点而受到关注。然而该材料骨架刚性强，导致机械强度较低。... 详细信息

有机溶剂纳滤（OSN）在有机体系分离领域具有广阔应用前景，其关键难点之一在于制备OSN膜。共轭微孔聚合物膜（CMP）具有高比表面积、高孔隙率、高稳定性和孔结构精细可调等优点而受到关注。然而该材料骨架刚性强，导致机械强度较低。通过将刚性单体与柔性单体共聚并涂覆在聚四氟乙烯（PTFE）基底膜上可制备出柔性CMP@PTFE复合膜。将该膜用于OSN时具有较高的渗透通量(乙醇通量为33.63 L m-2h-1bar-1)和选择性（荧光素钠截留率为82.0%），且具有较高的机械强度（断裂伸长率为47.57%）。溶剂渗透测试结果表明：该柔性CMP@PTFE膜的传质模型为溶解-扩散机制。这种将刚性单体与柔性单体共聚合的方法为CMP膜的功能化定制提供了新思路。

关键词：有机溶剂纳滤共轭微孔聚合物膜溶液共聚法环三聚反应柔性

可溶性COF多孔离聚物对催化层氧气传输阻力的优化及电池性能的影响研究

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可溶性COF多孔离聚物对催化层氧气传输阻力的优化及电池性能的影...

2024第五届全国功能高分子材料学术研讨会

作者：梁仕美王建川重庆大学化学化工学院

燃料电池由于其具有绿色无污染和高功率效率等优点而被广泛研究。但由于其高成本问题,使得燃料电池的商业化成为难点。降低燃料电池成本需要大幅降低贵金属催化剂Pt的用量。然而,人们研究发现,当催化剂Pt含量降低至一定负载后,高电流密... 详细信息

燃料电池由于其具有绿色无污染和高功率效率等优点而被广泛研究。但由于其高成本问题,使得燃料电池的商业化成为难点。降低燃料电池成本需要大幅降低贵金属催化剂Pt的用量。然而,人们研究发现,当催化剂Pt含量降低至一定负载后,高电流密度区域中出现极大的性能损失,其主要原因是阴极催化剂层(CCL)中氧气穿过离聚物层的局域传输阻力迅速增大。

关键词：催化层电池性能离聚物 COF

来源： cnki会议评论

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树枝状金属催化剂催化反应类型研究进展

精细化工 2024年

作者：兰天宇张作源李翠勤藏雨祖立武王俊东北石油大学应用技术研究院齐齐哈尔大学化学与化学工程学院齐齐哈尔大学材料科学与工程学院东北石油大学化学化工学院

树枝状金属催化剂是在树枝状大分子上负载金属活性中心制备的催化剂，其不仅具有树枝状大分子的独特结构，还具有金属配合物的功能性质，兼具均相和非均相催化体系的特点，在催化反应中具有协同效应，并表现出较高的催化活性和良好的稳... 详细信息

树枝状金属催化剂是在树枝状大分子上负载金属活性中心制备的催化剂，其不仅具有树枝状大分子的独特结构，还具有金属配合物的功能性质，兼具均相和非均相催化体系的特点，在催化反应中具有协同效应，并表现出较高的催化活性和良好的稳定性。该文首先简介了树枝状大分子的发展和类型；然后，重点综述了近年来国内外树枝状金属催化剂催化反应类型（Kharasch加成、Diels-Alder、Stille反应、烯丙基烷基化反应、烯烃加氢反应、烯烃复分解反应、Knoevenagel缩合、Michael加成反应、烯烃聚合反应）的研究进展，阐述了树枝状金属催化剂产生各种树枝状效应的原因；最后，从精确控制配体的空间构型和功能团位置、构建精确的动力学模型、探究树枝状结构与产物选择性间的构效关系三方面对树枝状金属催化剂的发展方向进行了展望。

关键词：树枝状催化剂均相催化非均相催化金属活性

具有高性能的聚（咔唑芳基哌啶）阴离子交换膜

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具有高性能的聚（咔唑芳基哌啶）阴离子交换膜