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聚合物玻璃化转变太赫兹光谱技术研究进展

光谱学与光谱分析 2024年第10期44卷 2709-2716页

作者：柯智林董冰凌东雄魏东山东莞理工学院机械工程学院广东东莞523808 东莞理工学院电子工程与智能化学院广东东莞523808 中国科学院深圳先进技术研究院广东深圳528055

聚合物玻璃化转变作为非晶聚合物的玻璃态和高弹态之间的转变,对材料性能尤其是力学性能具有重要影响。太赫兹光谱作为一种新型的光谱分析技术,具有非接触、快速和高灵敏度等优势,在聚合物玻璃化转变研究中显示出重要的应用潜力。通过对... 详细信息

聚合物玻璃化转变作为非晶聚合物的玻璃态和高弹态之间的转变,对材料性能尤其是力学性能具有重要影响。太赫兹光谱作为一种新型的光谱分析技术,具有非接触、快速和高灵敏度等优势,在聚合物玻璃化转变研究中显示出重要的应用潜力。通过对近15年来文献中的研究结果进行总结和分析,旨在全面了解太赫兹光谱技术在该领域的应用现状,并展望其未来发展方向。首先介绍了聚合物玻璃化转变的特性,探讨了传统的测量方法以及它们所面临的限制,如热分析法、动态机械分析法和红外光谱法等。为了弥补这些局限性,研究者们开始寻找新的研究手段。太赫兹光谱技术具有同时提供光谱和相位信息的能力,可以直接测量材料的折射率和介电常数,而折射率的变化可以反映聚合物链的自由体积变化,这是太赫兹光谱可以探测聚合物玻璃化转变的根本原因。接着,总结了近年来太赫兹光谱技术在聚合物玻璃化转变研究中的应用进展,对不同聚合物材料的研究结果进行了详细阐述,包括聚甲醛、聚酰胺、聚ε-己内酯、聚乳酸。研究结果表明,太赫兹光谱技术可以精确测定聚合物的玻璃化转变温度,并提供聚合物结构和构象的微观信息,揭示聚合物玻璃化转变机制。进一步,还指出了太赫兹光谱技术存在的问题,包括太赫兹光谱仪的频宽限制和高成本。因此,未来研究需要进一步改进太赫兹源和仪器的性能,开发更有效的数据分析方法,并探索太赫兹光谱技术在工业应用中的潜力。总体而言,太赫兹光谱技术作为一种新兴的研究工具,在聚合物玻璃化转变领域取得了积极的进展,并具备实现聚合物的快速、灵敏检测以及精确结构分析的能力。

关键词：太赫兹光谱聚合物玻璃化温度吸收系数折射率

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肠道类器官在肠疾病机制研究中的运用

生物化学与生物物理进展 2024年第2期51卷 394-403页

作者：强龙征毛海光王梦婷齐莉莉王进波浙大宁波理工学院生物与化学工程学院宁波315100

肠道类器官由来自肠道的隐窝或干细胞在培养基质的三维(3D)支撑下构建形成,含有肠道的所有成熟细胞,已经成为研究肠道疾病机制全新且高效的平台。相较于二维(2D)细胞培养,肠道类器官不仅可以更加有效地模拟肠道的生理结构与功能,还可以... 详细信息

肠道类器官由来自肠道的隐窝或干细胞在培养基质的三维(3D)支撑下构建形成,含有肠道的所有成熟细胞,已经成为研究肠道疾病机制全新且高效的平台。相较于二维(2D)细胞培养,肠道类器官不仅可以更加有效地模拟肠道的生理结构与功能,还可以在不同体外环境下更好地还原肠道的真实生态,因此在不同肠道疾病的发病机制研究中应用更为广泛。本文介绍了肠道类器官培养方式的新进展,综述了近年来肠道类器官在炎症性肠道疾病、结肠直肠癌和乳糜泻发病机制研究中的运用及进展,同时讨论了肠道类器官在药物研发与筛选方面的应用。

关键词：肠道类器官肠道疾病病理机制药物研发

“双碳”理念下《功能高分子材料》的实验教学初探——以“双重温度响应水凝胶的制备及智能窗光热调控应用”为例

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高分子通报 2024年第4期37卷 564-570页

作者：赵莉丽梁明余黄聪焕上官静雯张刚廖文波东莞理工学院化学工程与能源技术学院东莞523808

加强“双碳”高等教育,助力实现碳达峰碳中和,对新时代人才培养提出了挑战。本文分析了《功能高分子材料》的课程现状,积极思考“双碳”背景下课程内容和教学模式的改革举措,将温敏水凝胶材料的设计合成与智能窗光热调控应用科研成果纳... 详细信息

加强“双碳”高等教育,助力实现碳达峰碳中和,对新时代人才培养提出了挑战。本文分析了《功能高分子材料》的课程现状,积极思考“双碳”背景下课程内容和教学模式的改革举措,将温敏水凝胶材料的设计合成与智能窗光热调控应用科研成果纳入到教学体系中,在实验原理、实验目的、应用研究中贯彻“双碳”理念,把学科前沿研究转化为本科教学的实验改革,全面提升学生的科学素养、团队合作能力以及创新实践能力,为实现“双碳”目标提供可持续的人才保障和支撑。

关键词： “双碳” 教学改革温敏水凝胶智能窗

多元高熵铅基钙钛矿压电陶瓷的制备与性能研究

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多元高熵铅基钙钛矿压电陶瓷的制备与性能研究

作者：廖文勇东莞理工学院

学位级别：硕士

弛豫铁电压电陶瓷是实现电能和机械能相互转换的一种功能材料,能够被广泛地应用于众多微电子器件中,例如传感器、制动器和换能器等。这类材料在准同型相界(（Morphotropic Phase Boundary,MPB）)附近具有优异的压电性能,目前工业界广泛... 详细信息

弛豫铁电压电陶瓷是实现电能和机械能相互转换的一种功能材料,能够被广泛地应用于众多微电子器件中,例如传感器、制动器和换能器等。这类材料在准同型相界(（Morphotropic Phase Boundary,MPB）)附近具有优异的压电性能,目前工业界广泛使用的是PZT（锆钛酸铅）陶瓷,对其MPB附近成分的陶瓷进行不同元素的改性,例如离子掺杂、取代,利用畴工程、缺陷工程等方式,可以制备出满足不同的应用需求的PZT基铁电压电陶瓷材料。在多元高构型熵压电陶瓷中,由于其能够在高随机场的激励下能诱发不稳定、不连续的极化,这大大提高了电学性能。因此本文设计了从三元到七元的高构型熵多元铅基钙钛矿体系;利用容忍因子理论、多相界共存、缺陷工程（铅空位、氧空位的产生和消散）等方法,自主设计出新型多元铅基化合物钙钛矿。同时采用多种表征手段,例如压电力显微镜、X射线光电子能谱、扫描电镜等技术全面阐明了各多元铅基压电陶瓷结构和性能机理,系统性地研究了高压电性能材料结构和机理来提升性能。首先本文利用横向和纵向两种梯度进行实验,在四元高构型熵压电陶瓷PbSrBa(ZrTi)(NiNb)(SbNb)O（PNN-PSN-PSBZT）的制备和性能研究中,成功通过固相合成法合成钙钛矿结构,结合XRD图谱与介电温谱图、准静态d测试仪的分析,在x=0.3时发现了最靠近准同型相界（MPB）的组分,且得到了最佳压电性能的d=705 p C/N,ε=4988.2,T=138 ~oC,tanδ=0.027,E=7.12 k V/cm,P=24.7μC/cm。接着在PbSrBa(ZrTi)(NiNb)(SbNb)O（PNN-PSN-PSBZT）四元高构型熵压电陶瓷的制备和性能研究中,成功制备出了该体系最佳的锆、钛比的组分y=0.45,其表现出最大的压电系数d=820 p C/N并且具有不俗的电致应变S=0.272%。其次在五元高构型熵压电陶瓷PbSrBa(ZrTi)(NiNb)(SbNb)(MgNb)O（PNN-PSN-PMN-PZT）中,通过设计其不同含量的非化学计量比氧化镍和三氧化二锑,成功获得具有高去极化温度的高压电性的组分,这有利于广泛的机电应用。采用固态反应方法制备了PZT基压电陶瓷,用多元元素取代A/B位离子使铁电自由能变平,实现了高压电系数d约为1000 p C/N,居里温度T为128°C,去极化温度T为105°C。利用X射线衍射、扫描电子显微镜、压电显微镜和X射线光电子能谱对铁电相和铁电畴的微观结构进行了系统的表征。原子尺度上A/B位无序元素的取代打破了伴随Pb空位的长程极化秩序。并且过量的Ni离子可以调节晶粒生长以及Sb转化为Sb的价态,能够诱导Pb空位。晶粒尺寸和空位缺陷的诱导协同优化了铁电陶瓷的压电性能和温度稳定性。最后本文通过以构型熵为指导的多元陶瓷的设计制备实验,以PNN-PSBZT作为基底,涵盖了从三元到七元的压电陶瓷s1-s7,探究其构型熵值对于压电、介电、铁电性能等影响,并进一步证实了高熵压电材料设计方法的有效性,并且结合众多研究者的对于不同体系的压电陶瓷研究,证明了高构型熵值和压电性能的正相关性。

关键词：高构型熵准同型相界弛豫铁电体压电陶瓷压电常数

激光选区熔化制备的生物可降解铁铜合金性能研究

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激光选区熔化制备的生物可降解铁铜合金性能研究

作者：卢嘉豪东莞理工学院

学位级别：硕士

生物可降解金属被认为是具有革命性意义的新型医用金属材料,近二十年来受到国内外的广泛关注和研究。相比于传统医用金属材料,生物可降解金属植入后可在体内吸收,不需要二次手术取出,同时其力学性能与人体骨组织相近,避免应力遮挡效应... 详细信息

生物可降解金属被认为是具有革命性意义的新型医用金属材料,近二十年来受到国内外的广泛关注和研究。相比于传统医用金属材料,生物可降解金属植入后可在体内吸收,不需要二次手术取出,同时其力学性能与人体骨组织相近,避免应力遮挡效应。本论文通过激光选区熔化（SLM）制备了一系列生物可降解铁铜（Fe-xCu）合金,以真空感应熔炼（VIM）制备的Fe-xCu合金作为对比,开展了Fe-xCu合金的物相、微观组织、硬度、拉伸强度、体外降解性能、细胞相容性、抗菌性能和动物实验等研究。主要研究内容和结论如下:研究了Fe-xCu合金的微观组织与力学性能。结果表明:SLM Fe-xCu合金组织为α-Fe铁素体,金相组织观察显示晶粒呈等轴状且尺寸均匀。相较于VIM,SLM的快速冷却产生了明显的晶粒细化作用。加入不同含量的Cu后,平均晶粒尺寸从SLM Fe的4.23±2.18μm细化到SLM Fe-5.0Cu的2.30±0.93μm。得益于SLM的晶粒细化的作用,SLM Fe展现出比VIM Fe更高的显微维氏硬度和拉伸强度,SLM Fe的维氏显微硬度、拉伸屈服强度和极限拉伸强度分别为VIM Fe维氏显微硬度、拉伸屈服强度和极限拉伸强度的1.40、5.80和3.10倍。Cu合金化后,SLM Fe-xCu合金的力学性能得到进一步提高。研究了Fe-xCu合金的体外降解性能。结果表明:电化学腐蚀实验和静态浸泡腐蚀实验得到的结果都呈现出一个趋势:VIM Fe-xCu合金的腐蚀速率快于SLM Fe-xCu合金的腐蚀速率,且随着合金中Cu含量的增加,Fe-xCu合金的腐蚀速率加快。SEM观察到SLM Fe-xCu合金腐蚀形态以点蚀和晶界腐蚀为主;XRD物相分析和EDS分析表明腐蚀产物主要由磷酸盐、FeO、Fe（OH）、α-Fe O（OH）和羟基磷灰石组成。研究了Fe-xCu合金的生物相容性。结果表明:Cu含量高的SLM Fe-5.0Cu合金表现出对MC3T3-E1细胞的增殖起到一定的抑制作用,但所有的SLM Fe-xCu合金的细胞存活率均大于70%,表明对MC3T3-E1细胞无毒性。Cu的加入提高了Fe-xCu合金的抗菌性能。Cu可以促进新骨生成,VIM Fe-xCu合金的体内腐蚀速率快于SLM Fe-xCu合金,与体外降解性能研究结果一致。植入物未对SD大鼠脏器造成不良影响,表现出良好的生物安全性。

关键词：激光选区熔化生物可降解铁铜合金生物相容性动物实验

渣土资源化制备活性掺合料的性能研究及环境影响分析

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渣土资源化制备活性掺合料的性能研究及环境影响分析

作者：吕晨东莞理工学院

学位级别：硕士

随着中国城市化进程的推进和现代化建设的发展,建筑垃圾的产量大幅增加,而这其中工程渣土约占70%。目前对工程渣土的处理方法普遍为简单的运送到填埋场填埋,这不但需要耗费巨大的运输成本,而且渣土填埋场还会占用大量的土地资源。我国... 详细信息

随着中国城市化进程的推进和现代化建设的发展,建筑垃圾的产量大幅增加,而这其中工程渣土约占70%。目前对工程渣土的处理方法普遍为简单的运送到填埋场填埋,这不但需要耗费巨大的运输成本,而且渣土填埋场还会占用大量的土地资源。我国亟需安全、高效且大批量处置工程渣土的方法。基于此背景,本文提出通过煅烧来激发渣土的活性,并将煅烧渣土作为活性掺合料应用到水泥混凝土中,实现工程渣土的高效资源化利用同时降低水泥混凝土行业的碳排放。研究矿物组成、化学组成和煅烧制度对渣土煅烧后活性的影响,通过X射线衍射、扫描电子显微镜等多种表征方法对渣土活性变化的微观机理进行分析。最后,通过全生命周期评价方法对煅烧渣土取代水泥的环境效益进行评估。具体来讲,本文的主要研究内容及结论如下:(1)对分布在中国12个省的15种渣土煅烧前后的火山灰活性进行研究。采用X射线衍射,X射线荧光光谱,激光粒度和扫描电子显微镜研究渣土在煅烧前后的特征。通过改良的Chapelle试验和热重分析对这些样品的火山灰活性进行评估。最后,以30%的渣土掺量制备水泥砂浆,研究煅烧渣土作为辅助胶凝材料的力学改性作用。结果表明大部分的渣土在煅烧之后活性提高10～52%,进行更加有效的水化反应。Al2O3含量大于25%和拥有高岭石的渣土能够在煅烧后获得更多的活性,并且活性的提升伴随着粒径的增长。煅烧渣土的强度活性指数在养护28天时最高达到82%。(2)以不同的煅烧温度和煅烧时间为控制变量,研究不同煅烧制度煅烧后渣土的活性,探究渣土煅烧制度对渣土活性的影响。研究结果表明煅烧温度800℃,煅烧时间40 min为最佳煅烧制度,以此煅烧制度煅烧的渣土活性提高52%。X射线衍射结果表明当煅烧温度低于800℃,煅烧时间较短时渣土内的高岭石无法全部转化为偏高岭石,活性较低;当煅烧温度达到1000℃时,偏高岭石转化为莫来石,使得活性降低。最佳煅烧制度下煅烧渣土复合水泥砂浆28天抗折强度和抗压强度分别为7.0 MPa和33.4 MPa,为纯水泥砂浆的95%和82%。(3)基于生命周期评价方法分析水泥和煅烧渣土生产过程中的能耗、碳排放和一系列污染物排放,评估了煅烧渣土取代水泥所能产生的环境效益。结果表明由于煅烧渣土其原材料本身性质和具有远低于水泥生产的煅烧温度和煅烧时间,生产煅烧渣土的能耗和碳排放相比水泥降低73.6%和88.2%。生产煅烧渣土所产生的环境影响综合指数相比水泥降低79.1%。当采用煅烧渣土30%取代水泥制备砂浆时,煅烧渣土混合水泥砂浆的能耗相比纯水泥砂浆降低17.1%,碳排放降低24.3%,单位抗折强度能耗降低12.4%,单位抗折强度碳排放降低19.9%,表现出明显的节能与减碳效益。

关键词：工程渣土煅烧火山灰活性辅助胶凝材料生命周期评估

3D打印Nb2O5/Ti电极降解水中氟苯尼考的机制研究

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3D打印Nb2O5/Ti电极降解水中氟苯尼考的机制研究

作者：高嘉乐东莞理工学院

学位级别：硕士

氟苯尼考（FLO）是氯霉素的一种单氟衍生物。与氯霉素相比,氟苯尼考因其组织渗透性好、吸收快、成本低、对革兰氏阴性菌和革兰氏阳性菌具有良好的抑菌作用,已取代氯霉素成为水培和兽医学中使用最多的抗生素之一。然而,氟苯尼考可导致细... 详细信息

氟苯尼考（FLO）是氯霉素的一种单氟衍生物。与氯霉素相比,氟苯尼考因其组织渗透性好、吸收快、成本低、对革兰氏阴性菌和革兰氏阳性菌具有良好的抑菌作用,已取代氯霉素成为水培和兽医学中使用最多的抗生素之一。然而,氟苯尼考可导致细菌对抗生素的耐药性增加和耐药基因的传播,由于其可生物降解性差、结构复杂,在传统的污水处理设施中无法有效去除,因此,迫切需要一种有效的处理方法来消除水生环境中的氟苯尼考。电化学高级氧化法（EAOPs）由于其温和的操作条件、易于系统化、多功能性和无需额外添加化学试剂,已成为最有前途的废水处理技术之一。其中,阳极材料是决定电化学污染物降解效率的关键因素。然而,高成本、高能耗及短寿命的电极设备限制了EAOPs在废水处理中的实际应用。3D打印由于其制备成本较低和结构设计灵活等优点在水处理领域材料的制备中得到广泛应用,为提高水处理效率和去除污染物提供了新的可能性。本研究通过粉末激光熔融（SLM）3D打印技术制备了一种新型的3DP NbO/Ti电极,采用EAOPs体系对水体中的氟苯尼考实现高效降解并降低产物毒性。具体研究内容如下:（1）通过选择性激光熔融金属粉末打印（SLM）制备3D打印（3DP）NbO/Ti电极,并对制备成本进行估算。表征结果表明NbO的引入显著改变了电极材料的表面形貌,提高了比表面积和增加了孔隙率。NbO主要以非晶态存在于电极当中,部分Ti粉末在缺氧和高温激光熔融过程中被氧化为TiO和其它TiO。NbO的存在改变了TiO的晶体结构,使晶粒尺寸的系统性减小。NbO的引入提高了电极的OEP值、ROSs产率,电极界面上的电子转移速率、电极的电活性面积,从而提高了对水中污染物的降解速率。3DP 3%NbO/Ti电极在20次循环降解实验中对FLO的去除率均保持在97.0%以上,仅有0.0067 mg/L的Nb离子析出于反应溶液中,解决了活性组分泄漏问题。通过UPLC-MS/MS分析确定了11种降解产物,并提出了FLO可能的降解途径,包括羟基化、水解、脱氟、脱氯、C-N键断裂、C-S键断裂。采用大肠杆菌DH5α和ECOSAR程序评估处理前后FLO溶液的毒性。该体系对于FLO的电催化脱氟效率为82.5%。经3DP NbO/Ti电极体系电氧化处理后,FLO中间体的毒性明显降低。（2）对DOM影响氟苯尼考降解的机制进行了研究,7种DOM对3DP NbO/Ti电极电化学氧化FLO均存在协同促进作用。对不同影响因素进行了优化,通过紫外分光光度计和三维荧光光谱仪表征得出在电极体系电化学降解FLO过程中DOM组分的腐殖化程度下降,DOM中的组分（如腐殖质等）可以作为电子穿梭体,提高电极表面和溶液中电子的传递效率。另一方面,DOM也可以作为电子供体促进溶液中自由基的生成和转化。处理后的FLO中间体的毒性明显降低。3DP NbO/Ti电极对地表水和人工废水中的FLO均有较高的降解效率。

关键词：电化学氧化 3D打印钛基电极氟苯尼考溶解性有机质

玉米芯基太阳能界面蒸发器件的结构设计及海水淡化性能研究

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玉米芯基太阳能界面蒸发器件的结构设计及海水淡化性能研究

作者：钟伟军东莞理工学院

学位级别：硕士

太阳能界面蒸发（Solar Interfacial Evaporation,SIE）以太阳为唯一驱动能,通过集中热量在水-气界面,最大限度地减少热损失,被认为是太阳能海水淡化及废水净化的最佳方案之一。近年来,生物质基炭材料因来源广泛、热稳定性好、高比表面... 详细信息

太阳能界面蒸发（Solar Interfacial Evaporation,SIE）以太阳为唯一驱动能,通过集中热量在水-气界面,最大限度地减少热损失,被认为是太阳能海水淡化及废水净化的最佳方案之一。近年来,生物质基炭材料因来源广泛、热稳定性好、高比表面积和内部孔隙结构丰富等优点,成为海水淡化领域中备受瞩目的SIE材料。目前生物质基SIE器件存在如下问题:（1）生物质基SIE器件受太阳光照时间限制,在无光条件下的蒸发效率大幅下降;（2）生物质基炭SIE器件主要集中于构型研究,忽视了炭材料与水分子之间的相互作用,光热性能和抗盐性能有待提高。因此,本文选用具有丰富孔隙结构的炭化玉米芯（CC）作为原料,从结构设计、化学调控及界面工程构筑系列玉米芯基SIE器件,以增强太阳能间歇光照下的海水淡化,并通过磺化技术实现较高的光热和抗盐性能。主要研究内容如下:（1）相变材料（PCM）温度差异会导致固液相态变化,在太阳光照蒸发的同时储存能量,无光条件下释放热量以供水分蒸发。基于此,本文构建了CC与PCM协同SIE器件,分别采用不同熔点及热容量的正二十烷(Eicosane,36～37℃,247 J g)、正二十二烷(Docosane,42～45℃,157 J g)及石蜡(Paraffinic,56～57℃,173 J g)填充至CC内部,同时添加磺化CC（SCC）作为吸光材料。Eicosane因低熔点和高潜热被优先选用,并固定其质量为1.2 g,通过调控SCC的质量为0.00～0.36 g,制备了系列不同热容量的样品。结果表明,随着SCC质量从0.00到0.18 g时,光照及黑暗蒸发速率逐渐上升,说明SCC的增加有利于增强Eicosane的吸光性进而发生光热转换;当SCC质量从0.18增加0.36 g时,CC无法实现热容量与含水量的协同作用。因此,当SCC添加量为0.18 g时得到最佳样品CC/Eicosane-SCC,其热容量为176.56 J g,低于Eicosane热容量(233.30 J g),在本实验低热量条件下易于发生相变。同时,一个太阳光照强度下CC/Eicosane-SCC的表面温度在5.9 min从23.4℃上升至57.8℃,光照蒸发速率达1.93 kg mh;光照1 h后,在无光条件下其放热时间还可延长20 min,暗蒸发速率为0.85 kg mh,说明CC/Eicosane-SCC具有一定的热响应、光热转换及储热性能。经过CC/Eicosane-SCC处理后的海水,其电导率从15200降至68.1μs cm,盐度大幅下降,达到饮用标准。（2）采用磺化技术开发了一种简易的表面基团调控中间水与自由水（IW/FW）方法,研究材料与水分子之间的相互作用以提升太阳能海水淡化性能。以CC为原料,浓HSO为磺化剂,控制CC和浓HSO的质量比（X）及水热磺化时间（Y）,制备系列含不同磺酸基团数目(0～1.15 mmol g)的磺化玉米芯（SCC-Y-X）样品,其样品内部IW/FW的比例为0.53～0.96,说明亲水磺酸基团的数量可调控SCC内部水状态;同时发现IW/FW比例越高,水蒸发效率越高,而其值与SCC内部亲水磺酸基团数量和孔隙结构的协同作用有关。最佳样品SCC-2-4.5的内部孔隙结构(5.84 mg)与CC(3.21 mg)相似,其磺酸基团数量为0.97 mmol g,IW/FW最大值为0.96,同时有利降低蒸发所需能量,测得水在该样品表面的蒸发焓为1800 J g,低于纯水的2424 J g的蒸发焓。SCC-2-4.5的水蒸发速率及光热转换效率分别为3.16 kg mh和159%,高于多数生物质基炭材料的蒸发效率。SCC-2-4.5表面带负电荷的磺酸基团对Cl所产生的静电斥力,抑制了Na和Cl的结晶,从而提高了抗盐性能。

关键词：生物质基炭材料水状态调控相变材料太阳能界面蒸发海水淡化

入海氮磷负荷演变及其对珠江河口水质—水生态过程的影响机制研究

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入海氮磷负荷演变及其对珠江河口水质—水生态过程的影响机制研究

作者：张宇健东莞理工学院

学位级别：硕士

河口是流域与海洋的交汇地带,独特的物理化学环境提供着重要的生态系统服务。随着社会经济发展,沿海流域高强度人类活动导致大量氮磷营养物质输入河口,改变了河口水体物理化学性质,影响了浮游植物等水生生物的生长,并通过食物网级联作... 详细信息

河口是流域与海洋的交汇地带,独特的物理化学环境提供着重要的生态系统服务。随着社会经济发展,沿海流域高强度人类活动导致大量氮磷营养物质输入河口,改变了河口水体物理化学性质,影响了浮游植物等水生生物的生长,并通过食物网级联作用进一步影响了河口生态系统的结构和功能。当前研究较少从沿海地区社会经济发展与河口生态环境保护统筹兼顾的复合视角关注河口水生态系统对流域人类活动氮磷排放活动的动态响应,流域与河口间的相互影响机制仍有待于进一步研究。本研究针对珠江河口上游流域超量氮磷负荷输出与河口生态系统稳定性维持之间的矛盾,从“社会经济-生态”的整体视角开展研究。首先,以东江-北江-珠江三角洲流域和珠江河口伶仃洋水域作为研究区域,收集历史数据并制定共享社会经济路径(SSPs)情景,构建入海氮磷负荷估算模型,分析流域氮磷负荷输出历史演变规律和未来变化趋势;然后,构建二维水动力-水质耦合模型,模拟不同情景下珠江河口氮磷浓度时空分布特征;最后,以水质变化下浮游植物生物量为关键变量,基于食物网模型进一步探究生态系统结构和功能变化,从而明确珠江河口生态系统稳定性对流域氮磷负荷输入的响应,并提出面向生态系统稳定性维持的政策建议。主要结论如下:(1)1990-2010年东江、北江、珠江三角洲流域的氮磷负荷输出呈上升趋势,2020年氮磷负荷输出有所下降。对比2020年,只有在SSP1(可持续发展路径)情景下所有流域无机氮磷负荷输出实现负增长。SSP3情景下氮磷负荷输出增长最高(42-47%),其次是SSP5、SSP4和SSP2情景。清远市、韶关市和河源市是氮磷负荷输出热点城市,化肥施用是无机氮磷负荷的主要贡献源。对于高城镇化地区而言,人类排泄物逐步成为最主要的氮磷负荷来源。减少化肥施用量或提高化肥重复利用率能有效减少以农业为主的区域氮磷负荷输出,在城市发展过程中应注重提高乡镇居民排污接入污水处理系统的比率。(2)水动力条件是主导珠江河口整体氮磷浓度时空分布格局的重要因素,氮磷浓度从入海口沿西北-东南向外海逐渐降低,东西两岸比河口中部氮磷浓度更高。入海口附近水域受氮磷负荷输入影响较大,属于重度富营养化状态,而外海水域富营养化风险较低且受影响较小。枯水期时河口整体水质更好。在最低氮磷负荷输入(SSP1)情景下珠江河口入海口区、河口中部和沿岸水域依然有较高富营养化风险,因而削减氮负荷输入对改善珠江河口水质和减轻富营养化压力有重要意义。(3)浮游植物等初级生产者对大多数更高营养级功能组的生物量积累起正向促进作用,是珠江河口生态系统最重要的功能组之一。然而,浮游植物较低的生态转化效率表其明物质和能量未被充分利用。系统连接指数、系统杂食指数、上升性、维持性等属性指数均表明珠江河口尚属于不成熟生态系统,稳定性有待提高。未来不同情景氮磷负荷输入变化将不会对当前珠江河口生态系统稳定性造成显著冲击。枯水期外海水域浮游植物生物量相对较低,可能无法为更高营养级生物提供足够的物质、能量基础,也会导致生态系统趋于不稳定状态。

关键词：人类活动入海氮磷负荷珠江河口水质变化生态系统稳定性