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Fe,Co/NPs@GO双金属三维粒子电极电催化氧化卡马西平

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中国环境科学 2024年第8期44卷 4632-4640页

作者：周紫璇卓琼芳 Ghulam Yasin 谢水波南华大学土木工程学院湖南衡阳421001 东莞理工学院生态环境与建筑工程学院东莞市新污染物重点实验室广东东莞523808

采用冷冻/碳化法制备了铁钴双金属粒子电极(Fe,Co/NPs@GO),并通过改善铁钴的前驱体比例优化了Fe,Co/NPs@GO双金属三维粒子电极体系对CBZ的降解性能,探讨电流密度和PMS投加量对CBZ降解的影响结果表明:0.15g/L的Fe,Co/NPs@GO(Fe:Co=1:1),3... 详细信息

采用冷冻/碳化法制备了铁钴双金属粒子电极(Fe,Co/NPs@GO),并通过改善铁钴的前驱体比例优化了Fe,Co/NPs@GO双金属三维粒子电极体系对CBZ的降解性能,探讨电流密度和PMS投加量对CBZ降解的影响结果表明:0.15g/L的Fe,Co/NPs@GO(Fe:Co=1:1),3mmol/L PMS,在20mA/cm^(2)的电流密度下,CBZ(1mg/L)在30min内的去除率达99.5%.与单纯的催化剂活化PMS体系相比,加入电催化条件后,CBZ的去除率提升了约37%.通过自由基淬灭实验及电子顺磁共振(EPR)证实,羟基自由基和单线态氧是降解CBZ的主导活性物种,并推测出CBZ在电催化耦合三维粒子电极活化过一硫酸盐(PMS)体系的降解机理.同时,粒子电极的循环利用实验表明,Fe,Co/NPs@GO粒子电极具有较好的催化稳定性和重复利用性.

关键词：三维粒子电极电化学氧化卡马西平过一硫酸盐铁钴双金属粒子电极

地基MAX-DOAS系统获取大气水汽垂直柱浓度方法研究

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光谱学与光谱分析 2024年第8期44卷 2395-2400页

作者：周闯张琦锦李素文雒静牟福生污染物敏感材料与环境修复安徽省重点实验室淮北师范大学安徽淮北235000

水汽在大气水循环中起着重要的作用,决定全球的云分布,其浓度的变化影响降水发生频率。降水是影响气候和环境的重要因子,开展准确获取大气水汽浓度是环境气候研究中一个极其重要的课题。多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)是一种快速、准... 详细信息

水汽在大气水循环中起着重要的作用,决定全球的云分布,其浓度的变化影响降水发生频率。降水是影响气候和环境的重要因子,开展准确获取大气水汽浓度是环境气候研究中一个极其重要的课题。多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)是一种快速、准确获取大气痕量气体浓度的遥测方法。由于其稳定、实时在线、多组分同时监测和非接触测量等优势,该技术逐步成为反演大气水汽垂直柱浓度的新方法。针对水汽的吸收峰波段范围窄,浓度较高时会出现饱和吸收效应,构建了地基MAX-DOAS水汽垂直分布探测系统,开展了精确获取水汽垂直柱浓度的反演算法研究,并以淮北为研究地点获取了水汽垂直柱浓度。反演过程中,选取天顶方向采集的当圈太阳光谱作为参考谱,根据DOAS算法反演得到其他仰角水汽差分斜柱浓度(dSCD),最终解析出水汽的垂直柱浓度(VCD),其中大气质量因子(AMF)通过几何近似法获得。为了降低其他气体的干扰影响,实验前对比分析了不同波段反演水汽差分斜柱浓度的反演误差,确定最优反演波段433~452 nm。于2023年2月24日至2023年4月2日在淮北地区开展连续观测。实验结果表明:监测期间淮北地区水汽浓度具有早晚高中午低的V型日分布特征。将观测的水汽垂直柱浓度结果和欧洲中期天气预报中心(ECMWF)的ERA5再分析日值数据进行相关性分析,二者具有较好的一致性(R=0.95)。分析监测期间风速、风向与H2O VCD分布关系,发现当风向在60°附近且风速小于5 m·s^(-1)时,H2O VCD呈现升高的趋势。在污染阶段,小风速和较高水汽浓度是普遍存在的特征。研究表明,搭建的地基MAX-DOAS系统在蓝光波段可对水汽垂直柱浓度进行有效监测,为反演大气水汽垂直柱浓度提供了一种有效的技术手段。

关键词：多轴差分吸收光谱技术水汽垂直柱浓度最优反演波段淮北地区

HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)催化还原对硝基苯酚和染料污染物

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中国环境科学 2024年第1期44卷 193-201页

作者：方嘉声陈铭刁琪琪赵硕黄振庭卫昆卓琼芳东莞理工学院生态环境与建筑工程学院广东东莞523808 东莞市新污染物重点实验室广东东莞523808 山东理工大学化学化工学院山东淄博255049

制备了HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)核壳中空管状复合催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚(4-NP)和染料(MB,MO)污染物.采用TEM,SEM,EDS,XRD,N_(2)吸脱附,XPS等方法对催化剂微观结构和物化特征进行表征.结果表明,CeO_(2)和Co_(3)O_(4)作为内外活性层较好地分散固载Au纳米颗粒,通过界面反应构筑于埃洛石纳米管中,形成CeO_(2)/Co_(3)O_(4)叠层结构封装埃洛石载金核壳复合催化剂(HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)).该催化剂分别在3.5,8和3min内可还原去除96%以上的4-NP,MB和MO污染物,其相应的一级反应动力学速率常数(0.856,0.370,1.337min^(-1))和转换频率(10.99,1.90,2.80min^(-1))均明显优于HNTs-Au@Co_(3)O_(4),HNTs@CeO_(2)-Au和HNTs@CeO_(2)@Co_(3)O_(4)对照材料.HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)催化剂连续进行6次使用后,仍保持较高的4-NP,MB和MO污染物还原转化率(91.2%,87.3%,89.5%)和结构稳定性.独特的CeO_(2)/Co_(3)O_(4)叠层结构特征和复合组分协同增强效应有效促进了高性能催化体系的构建,极大提升了Au颗粒的催化活性和稳定性,使HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)催化剂呈现较为优异的催化效能和循环使用性能.

关键词：纳米金催化剂埃洛石核壳结构对硝基苯酚染料污染物催化还原

不同“碳达峰”情景下火电行业环境效益预测及分析

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中国电机工程学报 2024年第6期44卷 2236-2244,I0012页

作者：刘春景吕建燚徐卿金玉佳赵汶畅河北省电厂烟气多污染物控制重点实验室(华北电力大学环境科学与工程系) 河北省保定市071003

为了研究“碳达峰”目标下我国火电的环境效益,从我国“十四五”和2035年远景目标出发,基于Verhulst灰色模型建立环境效益目标预测模型,设置6种情景,达峰时间依次为2025—2030年;计算并分析不同情景下CO_(2)、SO_(2)、NO_(x)和颗粒物(pa... 详细信息

为了研究“碳达峰”目标下我国火电的环境效益,从我国“十四五”和2035年远景目标出发,基于Verhulst灰色模型建立环境效益目标预测模型,设置6种情景,达峰时间依次为2025—2030年;计算并分析不同情景下CO_(2)、SO_(2)、NO_(x)和颗粒物(particulate matter,PM)排放量和减排量。结果表明,所有情景中,2021年至达峰年,CO_(2)、SO_(2)、NO_(x)和PM的排放量逐渐上升,达峰后直到2035年快速下降。CO_(2)的减排量在2035年前出现正值的情景是2025年达峰和2026年达峰。2025年达峰时,2032—2035年的CO_(2)减排累积量为4.31亿t;2026年达峰时,2034年和2035年的CO_(2)减排累积量为0.77亿t。SO_(2)、NO_(x)和PM的减排量在2021~2035年都为正值。2025年达峰时,2021—2035年SO_(2)、NO_(x)和PM的减排累积量分别是1276.73、933.02和268.36万t,达峰年推迟将会导致2021—2035年SO_(2)、NO_(x)和PM的减排累积量逐渐减少。最后,根据研究结果提出了火电环境效益目标实现路径。

关键词：火力发电碳达峰二氧化碳大气污染物环境效益

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耦合甘油高选择性转化为甲酸盐与制氢的酸碱双电解液流动电解器

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物理化学学报 2024年第5期40卷 37-40页

作者：冯辛郭可鑫贾春光刘博文次素琴陈俊翔温珍海南昌航空大学江西省持久性污染物控制与资源循环重点实验室中国科学院福建物质结构研究所中科院功能纳米结构设计与组装重点实验室福建省纳米材料重点实验室

氢气因其高能量密度、可持续性和燃烧后无污染等优点,被认为是取代传统化石燃料的最具前途的新兴能源载体之一。其中,电解水制氢技术因为其高效和绿色的特性而备受关注。然而电解水制氢过程通常受到阳极析氧反应（Oxygen Evolution Reac... 详细信息

氢气因其高能量密度、可持续性和燃烧后无污染等优点,被认为是取代传统化石燃料的最具前途的新兴能源载体之一。其中,电解水制氢技术因为其高效和绿色的特性而备受关注。然而电解水制氢过程通常受到阳极析氧反应（Oxygen Evolution Reaction,OER）的限制,因此这种方法的大规模应用面临重大挑战。克服这一难题的一个有前途的解决方法是在阳极上使用电催化甘油氧化反应（Glycerol Oxidation Reaction,GOR）代替OER,这种替代反应可以实现节能降耗的同时提高电解水制氢的效率,进一步推动氢气作为清洁能源的发展。然而,这一目标的实现需要高效、低成本且高选择性的GOR电催化剂。在这篇文章中,我们报告了一种新型的酸碱双电解质流电解器（AADEF-electrolyzer）,用于在碱性阳极GOR耦合酸性阴极析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction,HER）。我们通过一种简单的水热煅烧方法制备了一种在镍泡沫（NF）上原位生长的自支撑的NiCo2O4纳米针电极材料（NiCo2O4/NF）。该电极在GOR中表现出优异的电催化性能,在低电位下实现了高的电解电流密度,对甲酸盐的生产表现出优异的选择性,法拉第效率超过85%。密度泛函理论计算表明,NiCo2O4对GOR具有较低的反应能垒,Ni的存在有利于降低Co的电子态密度,从而实现NiCo2O4与中间体的高效解离,促进甲酸的生成。基于NiCo2O4/NF出色的GOR性能和电化学中和能（ENE）理论,我们构建了一个新型的AADEF-electrolyzer,利用NiCo2O4/NF作为GOR的阳极,配合酸性阴极进行析氢反应（HER）。实验结果表明,AADEF-electrolyzer对GOR具有低过电位和高选择性产甲酸的优异性能,仅需0.36 V的电压即可实现10 mA·cm-2的电流密度,平均产甲酸的法拉第效率为85%。同时该电解槽表现出良好的长期稳定性和辅助产氢性能,阴极产氢的法拉第效率接近100%。这种低成本、易于制备的自支撑电极材料和新型酸碱双电解质流动电解器为促进化学品的增值转化和开发新型混合电解系统或其他相关电化学反应的混合电解装置提供了创新策略。

关键词：制氢甘油氧化电催化电解器

Fe， Co/NPs@GO双金属三维粒子电极电催化氧化卡马西平

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中国环境科学 2024年

作者：周紫璇卓琼芳 Ghulam Yasin 谢水波东莞理工学院生态环境与建筑工程学院东莞市新污染物重点实验室南华大学土木工程学院

为了处理卡马西平抗生素造成的环境污染，采用冷冻/碳化法制备了铁钴双金属粒子电极(Fe， Co/NPs@GO)，并通过改善铁钴的前驱体比例优化了Fe，Co/NPs@GO双金属三维粒子电极体系对CBZ 的降解性能。探讨了电流密度和PMS投加量对CBZ降解的... 详细信息

为了处理卡马西平抗生素造成的环境污染，采用冷冻/碳化法制备了铁钴双金属粒子电极(Fe， Co/NPs@GO)，并通过改善铁钴的前驱体比例优化了Fe，Co/NPs@GO双金属三维粒子电极体系对CBZ 的降解性能。探讨了电流密度和PMS投加量对CBZ降解的影响。结果表明：0.15 g/L的Fe， Co/NPs@GO (Fe:Co=1:1)、3 mmol/L PMS，在20 mA/cm2的电流密度下，CBZ (1 mg/L)在 30 min 内的去除率能达到99.5%。与单纯的催化剂活化PMS体系相比，加入电催化条件后，CBZ的去除率提升了约37%。通过自由基淬灭实验及电子顺磁共振(EPR)证实，羟基自由基和单线态氧是降解CBZ的主导活性物种，并推测出CBZ在电催化耦合三维粒子电极活化过一硫酸盐(PMS)体系的降解机理。同时，粒子电极的循环利用实验表明，Fe， Co/NPs@GO粒子电极具有较好的催化稳定性和重复利用性。Fe， Co/NPs@GO双金属三维粒子电极体系在电催化氧化处理水中的CBZ等抗生素污染方面有很大的应用前景。

关键词：三维粒子电极电化学氧化卡马西平过一硫酸盐铁钴双金属粒子电极

新型全氟及多氟聚醚羧酸识别、分布特征及毒理效应研究进展

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科学通报 2024年第6期69卷 774-786页

作者：来冠铮戴家银盛南上海交通大学环境科学与工程学院生态环境部新型污染物环境健康影响评价重点实验室上海200240

随着全氟辛酸(PFOA)的管控,工业中开始使用结构中含有醚氧键的全氟及多氟聚醚羧酸(PFECA)作为加工助剂替代PFOA.近年来,得益于非靶向筛查和靶向分析技术的快速发展,不同环境介质和生物样品中已陆续检出多种PFECA,浓度呈升高趋势.已有研... 详细信息

随着全氟辛酸(PFOA)的管控,工业中开始使用结构中含有醚氧键的全氟及多氟聚醚羧酸(PFECA)作为加工助剂替代PFOA.近年来,得益于非靶向筛查和靶向分析技术的快速发展,不同环境介质和生物样品中已陆续检出多种PFECA,浓度呈升高趋势.已有研究发现,六氟环氧丙烷三聚体(HFPO-TA)、六氟环氧丙烷四聚体(HFPO-TeA)等PFECA表现出较PFOA更强的生物累积和毒性效应.相较于传统全氟及多氟烷基物质(PFAS),PFECA结构更为复杂,对环境和生物体的危害机制也可能存在差异.本文围绕PFECA的结构种类、污染水平和毒性效应,从非靶向识别、环境行为、生物及人群暴露水平、毒性效应和分子机制等多个方面对近年来的相关研究进行概述,探讨当前PFECA应用中存在的问题和潜在风险,对未来的研究方向和应用前景进行展望,旨在为PFAS替代品的环境污染及风险评估提供参考,为我国开展PFAS的管控和削减行动提供支撑.

关键词： PFECA 非靶向识别环境行为人体暴露毒性效应

磁性ZIF-8/石墨烯气凝胶制备及油水分离性能

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高分子材料科学与工程 2024年第4期40卷 137-146页

作者：陈彰旭孟凡莉张丽丹朱丹琛傅明连吴玉璐莆田学院环境与生物工程学院福建莆田351100 福建省新型污染物生态毒理效应与控制重点实验室福建莆田351100 福建省高校生态环境及其信息图谱重点实验室福建莆田351100

为解决溢油和有机污染物问题,以NiFe_(2)O_(4)为磁性载体、氧化石墨烯(GO)为气凝胶框架、ZIF-8为金属有机材料,通过化学还原法制备了一系列不同复合比的磁性ZIF-8/石墨烯气凝胶(GA/NiFe_(2)O_(4)/ZIF-8),探究了其对乙醇、正己烷、油酸... 详细信息

为解决溢油和有机污染物问题,以NiFe_(2)O_(4)为磁性载体、氧化石墨烯(GO)为气凝胶框架、ZIF-8为金属有机材料,通过化学还原法制备了一系列不同复合比的磁性ZIF-8/石墨烯气凝胶(GA/NiFe_(2)O_(4)/ZIF-8),探究了其对乙醇、正己烷、油酸、花生油、真空泵油5种有机溶剂的吸附性能。结果表明,该复合气凝胶具有高效的吸附分离能力(吸附能力是其自身质量的20.0~46.6倍),且均高于对照试验组的石墨烯气凝胶(GA)和磁性石墨烯气凝胶(GA/NiFe_(2)O_(4))。进一步以正己烷为目标污染物进行循环试验,经过5次循环实验后,其吸附量降低不明显,降低幅度为1%~6%。此外,以真空泵油为目标污染物,考察了-60~140℃范围内复合气凝胶的高效吸附稳定性。这些优异性质的GA/NiFe_(2)O_(4)/ZIF-8复合气凝胶的开发有望为含油污水的油水分离处理提供借鉴。

关键词：石墨烯磁性铁酸镍沸石咪唑骨架复合气凝胶油水分离有机溶剂吸附

欧拉-欧拉双流体模型中颗粒黏性对液固散式流态化的影响

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化工学报 2024年

作者：祝赫张仪齐娜娜张锴华北电力大学热电生产过程污染物监测与控制北京市重点实验室

采用无黏性双流体模型、基于颗粒动理学的双流体模型以及Brandani和Zhang简化双流体模型探究了颗粒黏性对液固散式流化特性的影响规律。经与文献中实验数据和Gibilaro公式计算值对比后发现三种双流体模型均能较好预测整体固含率，与实... 详细信息

采用无黏性双流体模型、基于颗粒动理学的双流体模型以及Brandani和Zhang简化双流体模型探究了颗粒黏性对液固散式流化特性的影响规律。经与文献中实验数据和Gibilaro公式计算值对比后发现三种双流体模型均能较好预测整体固含率，与实验值相对偏差在3%以内，其中无黏性双流体模型和简化双流体模型对固含率预测更符合散式流态化特点；三种双流体模型对时均颗粒轴向速度预测均呈现整体环核结构的固有属性，其中简化双流体模型在较低和较高两组液速工况下预测的相对偏差平均值分别为0.277和1.028；当入口液速突然变化后，收缩过程中简化双流体模型对响应时间预测准确度略高，而膨胀过程中因低浓度区界面不稳定以及膨胀过程中床内颗粒形成的由浓到稀过渡段延长了稳定时间，三种模型预测均与理想过程存在一定偏差，其中液速较低时三者差异不明显，但液速较高时简化双流体模型准确性略高。本研究中基于颗粒动理学的双流体模型对动态过程模拟的计算耗时最长。

关键词：流态化计算流体力学流体动力学双流体模型液固两相流颗粒黏性