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基于Aspen Plus的煤部分气化氢电联产系统模拟

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东南大学学报（自然科学版） 2024年第2期54卷 475-486页

作者：张泽祎李照志邵应娟钟文琪东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室南京210096

为了提高煤制氢系统的能源利用效率,减少碳排放,构建了4种以煤部分气化为基础的新型氢电联产系统.基于Aspen Plus软件,采用系统效率、制氢效率作为评价标准,对各系统进行模拟与对比分析.结果表明:存在不同氧煤比与碳转化率使得系统效率... 详细信息

为了提高煤制氢系统的能源利用效率,减少碳排放,构建了4种以煤部分气化为基础的新型氢电联产系统.基于Aspen Plus软件,采用系统效率、制氢效率作为评价标准,对各系统进行模拟与对比分析.结果表明:存在不同氧煤比与碳转化率使得系统效率达到最高,系统1~4分别在碳转化率为60%、85%、65%、60%时达到最高系统效率;各系统效率与气化效率随着气化温度的提高,呈先迅速增长后趋于平稳趋势;各系统效率与气化效率随着气化压力的提高,呈先迅速减少后趋于平稳趋势;在氧煤比为0.33,气化压力为2 MPa,气化温度为1000℃工况下系统1~4效率分别为59.12%、66.13%、62.21%和58.57%;采用CO_(2)与O_(2)作为气化剂,且CO_(2)与O_(2)的质量比为4∶1的煤部分气化加压富氧燃烧循环系统(系统2)在各项标准下具有优势,为最佳氢电联产系统.

关键词：煤炭部分气化半焦加压富氧燃烧系统建模热力学分析

反应热历程对微波辅助生物质热解产物的影响机制

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工程热物理学报 2024年第9期45卷 2853-2860页

作者：孙道广李方舟仰科张会岩东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室南京210096

微波辅助生物质热解中复杂的能–热转化过程对产品性质具有重要影响。本研究考察了不同工况下微波辅助生物质热解热历程和产物分布特性,建立了微波辅助生物质热解过程中电磁波-热量传递方程与热解反应动力学相互耦合数值模型。结果表明... 详细信息

微波辅助生物质热解中复杂的能–热转化过程对产品性质具有重要影响。本研究考察了不同工况下微波辅助生物质热解热历程和产物分布特性,建立了微波辅助生物质热解过程中电磁波-热量传递方程与热解反应动力学相互耦合数值模型。结果表明,与常规热解相比微波辅助热解独特的热历程导致热解气中合成气(CO+H_(2))的产率提升(0.71~7.43倍);对生物油中芳烃组分的选择性增加(4.87%~18.8%)。通过改变微波吸收剂介电性能、添加比例和微波功率调变反应热历程,一定程度上实现了对产物组成的定向调控。

关键词：生物质微波辅助热解产物特征数值模拟热历程

Hg-CEMS烟气预处理关键问题研究与进展

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煤炭学报 2024年第2期49卷 1037-1051页

作者：段钰锋李海洋汤红健黄天放金启航孙利娜尚瑜李晨池周玉星李天硕刘晓硕左言骏童姜毅金睿东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

鉴于汞在化石燃料和矿物资源中的天然禀赋以及能源与资源利用过程中汞污染物的排放与监管,研发我国自主知识产权的汞连续在线监测系统(Hg-CEMS)成为汞排放浓度监测的国家重大需求。烟气预处理技术是Hg-CEMS系统中最关键的组成部分,也是... 详细信息

鉴于汞在化石燃料和矿物资源中的天然禀赋以及能源与资源利用过程中汞污染物的排放与监管,研发我国自主知识产权的汞连续在线监测系统(Hg-CEMS)成为汞排放浓度监测的国家重大需求。烟气预处理技术是Hg-CEMS系统中最关键的组成部分,也是限制我国Hg-CEMS技术发展与应用的核心技术。对Hg-CEMS烟气预处理技术中的4个关键模块——稀释采样模块、Hg0/Hg^(2+)分离模块、Hg^(2+)还原模块、Hg^(2+)标气发生模块的研究进展进行全面综述。首先,介绍稀释采样技术的原理与应用,阐述音速小孔和热稀释引射器的结构和设计要点,论述数值模拟与优化设计相结合的方法。其次,针对Hg0/Hg^(2+)分离技术,综述湿法吸收、物理吸附和化学吸附的研究新进展,讨论选择性吸附剂KCl和CaO的理论和实验研究结果。第3,针对Hg^(2+)还原技术,概述湿化学还原、低温还原和高温分解还原的技术,论证低温还原技术中固态还原剂的活性成分、反应温度以及烟气成分对氧化态汞还原的影响,探讨高温分解还原技术中填充材料、酸性气体组分以及除酸剂对Hg^(2+)还原和抑制Hg0再氧化的新研究进展。最后,针对Hg^(2+)标气发生技术面临的技术难点,提出固态标气发生新技术理念并指出其工业应用的可行性。结合当前Hg-CEMS技术的研究发展和应用现状,提出上述4个关键模块的研究思路、解决方案与应用前景。

关键词： Hg-CEMS 预处理装置稀释采样 Hg^(0)/Hg^(2+)分离转化 Hg^(2+)标气

基于数据增强和模型迁移的生物质气化产物分布预测方法

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中国电机工程学报 2024年第18期44卷 7309-7320,I0017页

作者：任少君朱保宇翁琪航张逸佳邓志平司风琪能源热转换及其过程测控教育部重点实验室(东南大学) 江苏省南京市210096

生物质气化产物预测对于实现气化炉精准调控具有重要意义。机器学习方法计算速度快、拟合精度高,但由于实验样本不足,难以构建高可信预测模型。为此,该文提出基于数据增强和模型迁移的生物质气化产物分布预测方法。首先,构建生物质气化... 详细信息

生物质气化产物预测对于实现气化炉精准调控具有重要意义。机器学习方法计算速度快、拟合精度高,但由于实验样本不足,难以构建高可信预测模型。为此,该文提出基于数据增强和模型迁移的生物质气化产物分布预测方法。首先,构建生物质气化动力学模型并生成充足仿真数据来实现样本增强;然后,建立基于仿真数据的神经网络预训练模型,并在预训练模型基础上增加线性和非线性校准网络,利用实验数据对校准网络进行更新,将预训练模型迁移至与实验数据适配的特征空间。最后,采用该方法构建某木质生物质的气化预测模型,结果表明,该方法仅用4组训练样本就能够准确预测5组测试样本,其中决定性系数R~2为0.98,均方根误差为0.64%。与现有方法相比,该文方法在模型泛化和可解释方面均表现出一定优势。

关键词：生物质气化气化产物预测机器学习模型迁移数据增强

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化学链甲烷氧化偶联界面反应路径和晶格氧传递的分子动力学模拟

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 820-830页

作者：李婉莹陈良勇东南大学能源与环境学院能源转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

本研究采用分子动力学模拟的方法计算八种金属氧化物催化剂-载氧体CL-OCM反应性能,并对性能最优的Mn_(2)O_(3)开展反应时间和颗粒尺寸的研究。结果表明,适当延长反应时间有利于提高C_(2)H_(4)选择性;C/O=1是Mn_(2)O_(3)的理想尺寸。基... 详细信息

本研究采用分子动力学模拟的方法计算八种金属氧化物催化剂-载氧体CL-OCM反应性能,并对性能最优的Mn_(2)O_(3)开展反应时间和颗粒尺寸的研究。结果表明,适当延长反应时间有利于提高C_(2)H_(4)选择性;C/O=1是Mn_(2)O_(3)的理想尺寸。基于以上结果分析了Mn_(2)O_(3)CL-OCM界面反应路径和晶格氧传递问题,以揭示反应机理。CH_(3)^(*)气相二聚化生成C_(2)H6的是CL-OCM最主要的碳偶联路径。除此之外,还存在两条碳偶联路径,均由CH2^(*)引发。CH_(3)^(*)与OH^(*)表面结合生成甲醇是CL-OCM副反应的先决步骤,抑制甲醇生成是提高CL-OCM反应C_(2)选择性的关键。晶格氧存在转化,表面晶格氧是甲烷活化的活性氧。晶格氧数量差异及体相晶格氧迁移阻力差异是导致CH_(4)转化率和C_(2)选择性不同的主要原因。该研究为CL-OCM催化剂-载氧体的机理探究提供新的方法。

关键词：化学链甲烷氧化偶联催化剂-载氧体分子动力学模拟界面反应晶格氧

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Ce掺杂对钒钨钛催化剂脱硝性能的影响

精细化工 2024年第7期41卷 1550-1560页

作者：陈宏仲兆平周峻伍东南大学能源与环境学院、能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京211189

对钒钨钛(V-W-Ti)催化剂进行Ce掺杂制备了Ce_(x)V_(1)W_(7)/Ti(x%为CeO_(2)负载量,以催化剂总质量计,下同),采用XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM、XPS、FTIR对其进行了表征,通过NH_(3)/NO-TPD表征了NH_(3)和NO在催化剂表面的吸附强弱分布,并测试了不同CeO_(2)负载量下催化剂的脱硝性能,经密度泛函理论计算探究了催化剂的失活机理。结果表明,CeO_(2)的负载增加了催化剂表面化学吸附氧的比例和Br?nsted酸性位点,减少了催化剂表面V^(4+)的比例和Lewis酸性位点;适当的CeO_(2)负载量能显著提高V-W-Ti催化剂的中低温活性,但负载量过多会降低催化剂的高温活性,CeO_(2)负载量为1%的钒钨钛催化剂(Ce_(1)V_(1)W_(7)/Ti)表现最佳,其在全温度(200~400℃)段的脱硝活性均优于V-W-Ti,在260℃,空速为6×10^(4) h^(–1)的反应条件下,NO_(x)脱除率从79.01%增至99.19%,在含有H_(2)O、SO_(2)的气氛中,其NO_(x)脱除率从58.33%升至74.55%。Ce的掺杂降低了催化剂表面氧空位的形成能,改变了催化剂表面的酸位强弱,强化了SO_(2)在催化剂表面的吸附,SO_(2)中毒后的催化剂表面会沉积硫酸铵盐,在H_(2)O的协同作用下,Ce掺杂后催化剂表面更易沉积硫酸铵盐,这是催化剂失活的主要原因。

关键词：选择催化还原 Ce掺杂 SO_(2)中毒计算化学催化技术

不同孔结构CeTiO_(x)催化剂的制备及其NH_(3)-SCR脱硝性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 65-75页

作者：谭晨晨韩宇轩胡亚琴沈凯丁世鹏张亚平东南大学能源与环境学院能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

为探究催化剂的孔结构对催化剂脱硝活性的影响,采用溶胶凝胶法分别制备了三维有序大孔-介孔(3DOM-m) CeTiO_(x)、三维有序大孔(3DOM) CeTiO_(x)、三维有序介孔(3DOm) CeTiO_(x)及无序孔(DM) CeTiO_(x)等四种不同孔结构的催化剂。NH3-SC... 详细信息

为探究催化剂的孔结构对催化剂脱硝活性的影响,采用溶胶凝胶法分别制备了三维有序大孔-介孔(3DOM-m) CeTiO_(x)、三维有序大孔(3DOM) CeTiO_(x)、三维有序介孔(3DOm) CeTiO_(x)及无序孔(DM) CeTiO_(x)等四种不同孔结构的催化剂。NH3-SCR测试结果表明,催化剂活性依次为3DOM-m CeTiO_(x)>3DOm CeTiO_(x)>3DOM CeTiO_(x)>DM CeTiO_(x), 3DOM-m CeTiO_(x)表现出更优异的催化活性,NO转化率在60000 h^(-1)、250–400℃时超过90%。通过XRD、SEM、BET、NH_(3)-TPD、in-situ DRIFTS等技术对催化剂进行表征分析。结果表明,催化剂的比表面积并不是决定CeTiO_(x)脱硝活性的主导因素。3DOM-m CeTiO_(x)具有高度有序的大孔-介孔结构、丰富的Bronsted酸酸性位点,进而提高了催化剂的脱硝活性。3DOM-m CeTiO_(x)催化剂在NH_(3)-SCR反应过程中同时遵循E-R机理和L-H机理。

关键词： CeTiO_(x) 三维有序大孔有序介孔 NH_(3)-SCR脱硝

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水泥行业SCR中温脱硝催化剂研究进展

燃料化学学报（中英文） 2024年第5期52卷 756-774页

作者：韩宇轩周宇谭晨晨吴鹏丁世鹏沈凯张亚平东南大学能源与环境学院、能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

选择性催化还原技术(SCR)在水泥行业脱硝中被广泛应用,其中,高温范围内(280–350℃)已有较为完善的SCR技术及体系,但在中温区仍有待突破。本工作以中温脱硝催化剂为重点,综述了Mn、Ce、V系脱硝催化剂的研究进展,并分析了Sm、Nb、Ho、Sb... 详细信息

选择性催化还原技术(SCR)在水泥行业脱硝中被广泛应用,其中,高温范围内(280–350℃)已有较为完善的SCR技术及体系,但在中温区仍有待突破。本工作以中温脱硝催化剂为重点,综述了Mn、Ce、V系脱硝催化剂的研究进展,并分析了Sm、Nb、Ho、Sb、La、Mo、Pr的掺杂对于脱硝催化剂的改性,结合水泥窑炉烟尘中SO_(2)、H_(2)O、碱金属含量高的特点,分析了脱硝催化剂中毒原因,对催化剂的抗H_(2)O、SO_(2)、碱金属中毒性能进行了探讨,展望了水泥行业SCR中温脱硝催化剂的研究前景。

关键词：选择性催化还原脱硝水泥脱硝碱金属

铜基载氧体在化学链燃烧中的循环反应特性研究

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工程热物理学报 2024年第1期45卷 279-285页

作者：朱晓沈来宏南京工业职业技术大学南京210023 能源热转换及其过程测控教育部重点实验室东南大学南京210096

载氧体在长周期的化学链燃烧中存在严重的烧结与团聚问题,极大限制了化学链燃烧的工业化进展。本文采用流化床结晶造粒的方法,制备出一种高比表面积的铜基载氧体,在流化床热重分析仪(fluidized bed thermogravimetric analyzer,FBTGA)... 详细信息

载氧体在长周期的化学链燃烧中存在严重的烧结与团聚问题,极大限制了化学链燃烧的工业化进展。本文采用流化床结晶造粒的方法,制备出一种高比表面积的铜基载氧体,在流化床热重分析仪(fluidized bed thermogravimetric analyzer,FBTGA)上对其进行了长期化学链燃烧(chemical looping combustion,CLC)循环测试,并对反应前后的载氧体颗粒进行了还原反应实验。实验结果表明,所制备载氧体在900℃的高温下氧化还原循环120次后,其反应活性保持稳定,且并未出现明显的烧结与团聚迹象。对循环前后的载氧体颗粒进行形貌表征分析可知,此种Cu基载氧体的比表面积高达40 m^(2)/g以上,展现出良好的反应活性。此外,载氧体主要成分由CuAl_(2)O_(4)分解为Al_(2)O_(3)和CuO,其循环后仍呈光滑的球形颗粒,并维持多孔结构,活性组分Cu在颗粒表面高度分散。

关键词：化学链燃烧铜基载氧体流化床热重分析仪烧结与团聚