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生物质和塑料加氢脱氧制备燃料和化学品的双金属催化剂研究进展

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 1-31页

作者：刘露杰刘奔中川善直刘斯宝王亮藪下瑞帆冨重圭一浙江大学化学工程与生物工程学院生物质化工教育部重点实验室浙江杭州310027 日本东北大学(Tohoku University)工学部应用化学系仙台日本福建师范大学环境与资源学院聚合物资源绿色循环利用教育部工程研究中心福建省污染控制与资源循环利用重点实验室福建福州350007 日本东北大学(Tohoku University)材料科学高等研究所仙台日本复旦大学化学系上海200433

在全球致力于实现碳中和的大背景下,生物质和废弃塑料的高值化利用已成为科研领域的研究热点.加氢脱氧反应(HDO),作为实现这一目标的重要途径之一,通过精准解离C-O/C-C键,为生产燃料和化学品提供了有效方法.在HDO过程中,C-O键的氢解及... 详细信息

在全球致力于实现碳中和的大背景下,生物质和废弃塑料的高值化利用已成为科研领域的研究热点.加氢脱氧反应(HDO),作为实现这一目标的重要途径之一,通过精准解离C-O/C-C键,为生产燃料和化学品提供了有效方法.在HDO过程中,C-O键的氢解及不饱和键的氢化是主要步骤,而C-C键的氢解则是需要避免的副反应.与简单的氢化反应相比,HDO过程需要具有双功能特性的催化剂,特别是当目标产物为含氧化合物时,催化剂的区域选择性至关重要.近年来,双金属催化剂在生物质及其衍生物以及含氧塑料废弃物和聚合物的HDO过程中的应用受到广泛关注.通过深入理解金属纳米颗粒与金属氧化物之间的协同作用和强相互作用,双金属催化剂的理性设计取得了显著进展.特别是,部分金属氧化物(如ReO_(x),WO_(x),MoO_(x),FeO_(x))与贵金属(如Ir,Pt,Ru)之间存在的强相互作用,不仅促进了C-O键的断裂,还有效保留了C-C键,为催化剂的高活性和高选择性奠定了基础.通过调整催化剂组成、使用小比表面积的载体等方法,可以进一步优化催化剂性能.本综述聚焦于金属氧化物改性的贵金属催化剂在HDO反应中的最新研究进展,特别是总结了Ir、Pt和Ru基催化剂在HDO反应中的应用.由于这类催化剂的结构和性能能够精确控制,并且每种催化剂都具备独特的选择性,因此被广泛应用于生物质衍生物和塑料废弃物的HDO过程中.本文总结了双金属催化剂的结构特点、HDO反应机制、催化剂结构与催化性能之间的关联,以及这些催化剂在高附加值化学品生产中的实际应用.我们以甘油和1,2-丙二醇的氢解为模型反应,深入探讨了基于Ir、Pt和Ru的双金属催化剂的催化性能、结构特点和催化机理.这些催化剂在温和条件下实现了高效的氢脱氧反应,有效抑制了C-C键的断裂,并优化了化学选择性和区域选择性.双金属催化剂在生物质精炼和塑料/聚合物转化方面展现出广泛的适用性.本文还介绍了其在木质纤维素衍生原料、羰基化合物以及聚碳酸酯等塑料中的应用.然而,双金属催化剂的稳定性在实际应用中仍面临挑战,如金属烧结、浸出、积碳及金属-金属氧化物界面的重构等问题.因此,未来的研究重点是开发高效的再生方法和高度稳定的催化剂.综上所述,金属氧化物改性的贵金属催化剂在HDO反应中展现出巨大潜力.通过深入研究和优化,有望为生物质和塑料的高值化利用提供有效解决方案.本文旨在为双金属催化剂的理性设计和优化提供参考,以期推动生物质和塑料的高值化利用技术的进一步发展和应用.

关键词：加氢脱氧氢解双金属催化剂生物质衍生物塑料废弃物

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熵增工程在电催化反应中的研究进展

物理化学学报 2024年第7期40卷 36-42页

作者：张新义任楷刘妍宁谷振一黄志雄郑硕航王晓彤郭晋芝 Igor V.Zatovsky 曹峻鸣吴兴隆东北师范大学化学学院长春130024 东北师范大学紫外光发光材料与技术教育部重点实验室长春130024 乌克兰国家科学院生物胶体化学研究所乌克兰基辅03142

目前对高性能与高稳定性的电催化剂进行精准合成仍然是亟待解决的问题。熵作为是最重要的热力学参数之一,是描述体系无序程度的物理量,其数值主要由材料的结构、磁矩、原子和电子振动共同决定。根据体系的构型熵值,我们通常将材料分为... 详细信息

目前对高性能与高稳定性的电催化剂进行精准合成仍然是亟待解决的问题。熵作为是最重要的热力学参数之一,是描述体系无序程度的物理量,其数值主要由材料的结构、磁矩、原子和电子振动共同决定。根据体系的构型熵值,我们通常将材料分为低熵材料(ΔS_(mix)材料(1R≤ΔS_(mix)≥1.5R)和高熵材料(ΔS_(mix)>1.5R)。随着熵值的增加,材料本征的物理与化学性质也会随之发生相应的变化。得益于不同金属元素的共存,在界面处原子级的多组分排列,所产生的协同性高熵效应能够有效地提升电催化反应的活性,因此在电催化领域中得到了广泛的研究关注。本综述对高熵电催化剂的基本概念、合成路线(“自上而下”与“自下而上”)以及在不同电催化反应类型中的高熵材料结构与性能之间的构效关系进行了系统总结,主要包括析氢(HER)、析氧(OER)、氧还原(ORR)、醇氧化(AOR)、氮还原(NRR)和二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)等,从而阐明熵增工程对高性能电催化剂设计与应用的优势与潜力。同时,针对目前高熵催化剂研究所面临的主要问题与挑战,对未来基于熵增工程的高熵电催化剂的设计思路与合成方法进行展望。

关键词：熵增合成电化学高熵催化剂电催化

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负载茶多酚的壳聚糖-聚乙烯吡咯烷酮水凝胶膜的表征及其pH响应释放

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复合材料学报 2024年第1期41卷 240-249页

作者：崔琢玉李洋冯鑫胡泽茜东北林业大学工程技术学院哈尔滨150040

为提高活性物质的利用率,选取壳聚糖、聚乙烯吡咯烷酮作为基材,以甘油为增塑剂、戊二醛为交联剂、茶多酚为抗氧化剂制备了具有pH响应的负载茶多酚的壳聚糖-聚乙烯吡咯烷酮水凝胶膜。通过SEM、FTIR表征薄膜的微观结构,测试了薄膜的水蒸... 详细信息

为提高活性物质的利用率,选取壳聚糖、聚乙烯吡咯烷酮作为基材,以甘油为增塑剂、戊二醛为交联剂、茶多酚为抗氧化剂制备了具有pH响应的负载茶多酚的壳聚糖-聚乙烯吡咯烷酮水凝胶膜。通过SEM、FTIR表征薄膜的微观结构,测试了薄膜的水蒸气透过率、力学性能、溶胀度、凝胶含量及抗氧化能力,进而通过测定不同pH值环境下水凝胶膜中茶多酚的释放速率,探究其pH响应性,构建动力学模型确定茶多酚的释放规律。结果表明:交联剂与壳聚糖之间的相互作用形成了稳定的水凝胶结构,而茶多酚的加入使各组分之间的交联强度进一步提高,结构更加稳定;交联剂和茶多酚的加入在整体上改善了薄膜的理化性质,水凝胶膜水蒸气透过率为(0.159±0.010)g·mm/(m^(2)·h·kPa)、抗拉强度为(40.58±2.11)MPa、断裂伸长率为62.32%±3.50%、溶胀平衡时的溶胀度为346.27%±3.16%、凝胶含量为87.94%±0.50%,抗氧化活性相对于传统薄膜提高了近5倍;负载茶多酚的水凝胶膜能够对pH变化有效响应,当pH值越小,茶多酚的累积释放率越大,相对于Higuchi、Ritger-Peppas模型,茶多酚的释放规律与一级动力学模型相吻合。负载茶多酚的壳聚糖-聚乙烯吡咯烷酮水凝胶膜能够有效实现茶多酚等活性物质的pH响应释放,有潜力应用于食品包装领域。

关键词：水凝胶膜抗氧化性 pH响应活性物质释放动力学模型

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生物质气化制合成气净化技术研究进展

动力工程学报 2024年第2期44卷 168-180页

作者：高亚丽田丽娜卫俊涛于广锁王辅臣黄安奎徐德良张书南京林业大学材料科学与工程学院江苏省林业生物质材料与能源国际合作联合实验室南京210037 宁夏大学化学化工学院省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室银川750021 华东理工大学资源与环境工程学院水煤浆气化及煤化工国家工程研究中心(上海)上海200237 火星人厨具股份有限公司浙江嘉兴314400

主要综述了合成气中各种污染物的气体净化技术,根据处理方式和处理温度的不同,可分为冷/热气体净化。对于固体颗粒物污染物,冷/热气体净化都采用物理去除的方式;焦油冷气体净化一般采用物理分离方式,而热气体净化可以通过高温热裂解或... 详细信息

主要综述了合成气中各种污染物的气体净化技术,根据处理方式和处理温度的不同,可分为冷/热气体净化。对于固体颗粒物污染物,冷/热气体净化都采用物理去除的方式;焦油冷气体净化一般采用物理分离方式,而热气体净化可以通过高温热裂解或气化过程加入催化剂实现;含氮污染物易溶于水,因此冷气体净化大多选择用水、酸性或有机溶剂直接吸收,热气体净化通常用催化氧化的方式;相比于含氮污染物,含硫污染物使用冷气体净化既可以选择液体溶剂吸收,又可以使用多孔碳材料等固体吸附剂进行吸附,金属氧化物被认为在高温下对含硫污染物有好的吸附性能。在冷气体净化中氯化物的去除一般通过氯化铵(NH_(4)Cl)沉积和氯化氢(HCl)蒸气吸收两种机制进行,在热气体净化中金属可以与卤化物以卤化物盐的形式一起被去除。

关键词：生物质气化合成气净化污染物冷气体热气体

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紫杉醇生物合成机制研究进展

合成生物学 2024年第3期5卷 527-547页

作者：刘晓楠李静祝晓熙徐子硕齐健江会锋中国科学院天津工业生物技术研究所低碳合成工程生物学重点实验室天津300308 国家合成生物技术创新中心天津300308 南开大学化学学院天津300071 东北林业大学东北盐碱植被恢复与重建教育部重点实验室黑龙江哈尔滨150040 东北林业大学黑龙江省植物天然活性物质的合成与利用重点实验室黑龙江哈尔滨150040

紫杉醇是目前已发现的最具抗癌活性的天然广谱抗癌药物之一,其生产方式主要依赖于从珍稀植物红豆杉中进行分离提取以及化学半合成,因其含量稀少,生产能力受到严重的限制。随着红豆杉基因组的全解析和合成生物学的迅速发展,通过合成生物... 详细信息

紫杉醇是目前已发现的最具抗癌活性的天然广谱抗癌药物之一,其生产方式主要依赖于从珍稀植物红豆杉中进行分离提取以及化学半合成,因其含量稀少,生产能力受到严重的限制。随着红豆杉基因组的全解析和合成生物学的迅速发展,通过合成生物技术,构建重组工程细胞合成紫杉醇及其关键前体成为解决当前供需不平衡和资源有限的有效方法。本文针对紫杉醇生物合成途径解析、红豆杉组学分析、底盘细胞构建、关键前体合成、紫杉醇合成途径关键酶的改造及催化机理解析等相关研究进展开展系统性的综述,尤其对近期发表的关于氧杂环丁烷环形成的相关突破性研究进行了详细介绍,并基于相关进展探讨当前紫杉醇合成生物学研究面临的关键酶催化效率低下、产物杂泛性严重、具体反应顺序未知等技术挑战及生物合成紫杉醇关键中间体的未来前景。助力加强对紫杉醇合成通路和催化过程的理解,进一步实现紫杉醇的绿色、高效生物合成。

关键词：紫杉醇途径解析 P450酶酶改造合成生物学

不同采收期辽东楤木叶的功能成分及其抗氧化活性

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植物研究 2024年第4期44卷 602-611页

作者：唐美欣段泽佳郭云张野李焦桐赵恒田唐中华东北林业大学化学化工与资源利用学院哈尔滨150040 森林植物生态学教育部重点实验室(东北林业大学) 哈尔滨150040 中国科学院东北地理与农业生态研究所哈尔滨150081

为给辽东楤木(Aralia elata)适时采收提供理论依据,以栽培型辽东楤木为试验材料,分析了辽东楤木叶在不同采收时期(S1时期,2023年4月10日;S2时期,2023年4月30日;S3时期,2023年5月20日;S4时期,2023年6月9日)的生物量、光合色素含量、总酚... 详细信息

为给辽东楤木(Aralia elata)适时采收提供理论依据,以栽培型辽东楤木为试验材料,分析了辽东楤木叶在不同采收时期(S1时期,2023年4月10日;S2时期,2023年4月30日;S3时期,2023年5月20日;S4时期,2023年6月9日)的生物量、光合色素含量、总酚和总黄酮含量、抗氧化能力。同时,建立了高效液相色谱(HPLC)的检测方法,测定辽东楤木皂苷A、辽东楤木皂苷V、辽东楤木皂苷X的含量,并且基于高效液相色谱-质谱代谢组学技术,对比分析了不同采收期辽东楤木在次生代谢产物上的差异。结果表明:(1)辽东楤木叶鲜质量、干质量、光合色素含量均随着生长而增加,在S4时期达到最大值(;2)总酚和总黄酮含量在S1时期达到最大值(1.36 mg·g^(-1)、29.38 mg·g^(-1));(3)S1时期DPPH自由基清除能力最强(IC_(50)为0.262 g·L^(-1)),S2时期ABTS自由基清除能力最强(IC_(50)为0.511 g·L^(-1));(4)辽东楤木皂苷A的含量在S4时期达到最大值,为12.90 mg·g^(-1),辽东楤木皂苷V和辽东楤木皂苷X在S2时期的含量显著高于其他时期,分别为1.53、3.30 mg·g^(-1);(5)共鉴定了24种酚类代谢物,4个时期的酚类化合物总量分别为64.84、119.31、101.95、89.32 mg·g^(-1),其中C6C1骨架化合物(原儿茶酸、龙胆酸),C6C3C6骨架化合物(芦丁),C6C3骨架化合物(咖啡酸)在S2时期显著积累。综上所述,综合考虑功能成分含量、抗氧化活性和食用性认为,S2时期为最适宜的采收时间。

关键词：辽东楤木皂苷不同采收期功能成分抗氧化活性

基于聚乙烯醇/聚吡咯导电有机凝胶的合成及其在人体活动监测中的应用

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分析化学 2024年第7期52卷 945-954页

作者：马星悦张媛媛孙福欣张凌宇马崇博东北师范大学化学学院分析测试中心多酸与网状材料化学教育部重点实验室动力电池国家地方联合工程实验室纳米生物传感分析吉林省高校重点实验室

针对传统水凝胶在力学性能和环境稳定性方面的不足，本研究制备了一种基于聚乙烯醇（PVA）和聚吡咯（PPy）的新型导电有机凝胶，通过引入二甲基亚砜（DMSO）作为溶剂，显著改善了凝胶的机械强度和耐久性。采用红外光谱、热重分析和扫描... 详细信息

针对传统水凝胶在力学性能和环境稳定性方面的不足，本研究制备了一种基于聚乙烯醇（PVA）和聚吡咯（PPy）的新型导电有机凝胶，通过引入二甲基亚砜（DMSO）作为溶剂，显著改善了凝胶的机械强度和耐久性。采用红外光谱、热重分析和扫描电子显微镜等表征手段，考察了材料的结构特征和热稳定性。实验结果表明，有机凝胶在8%(m/m)PVA浓度下表现出最优性能，其平均孔径为5.2μm，导电率为0.65 S/cm。将PVA/PPy有机凝胶作为可穿戴应变传感器，展示了优良的灵敏度和响应性，能够精确检测关节和肌肉的运动，而且能捕捉脉搏跳动和声带振动等细微的生理信号。此凝胶在室温下放置48 h后仍能保持稳定的传感性能，显示出良好的环境适应性和长期使用潜力。本研究制备的PVA/PPy有机凝胶材料为智能医疗、健康监测和人机交互等领域的相关研究工作提供了技术支持，具有广阔的应用前景。

关键词：导电有机凝胶聚乙烯醇聚吡咯可穿戴应变传感器环境稳定性

来源：博看期刊

光照强度对不同苗龄水曲柳裸根苗和容器苗生长的影响

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森林工程 2024年第2期40卷 68-76页

作者：彭政淋苏嘉熙李晨晞苏安然汤靖文刘净卫星东北林业大学林学院哈尔滨150040 森林生态系统可持续经营教育部重点实验室(东北林业大学) 哈尔滨150040

分析不同苗龄水曲柳裸根苗和容器苗在不同光照强度下的适应能力,可为水曲柳苗木精准造林提供科学依据。以水曲柳1年生裸根苗、1年生容器苗、2年生裸根苗和2年生容器苗为试验材料,观察大田遮阴设置的100%、75%、50%和25%光照强度下水曲... 详细信息

分析不同苗龄水曲柳裸根苗和容器苗在不同光照强度下的适应能力,可为水曲柳苗木精准造林提供科学依据。以水曲柳1年生裸根苗、1年生容器苗、2年生裸根苗和2年生容器苗为试验材料,观察大田遮阴设置的100%、75%、50%和25%光照强度下水曲柳各类型苗木生长情况。结果显示,容器苗的苗高增长量和地径增长量分别比裸根苗显著高出58.74%、60.27%,4种苗木的地径增长量和根生物量积累量均在25%光照强度下为最低。在50%光照强度下,1年生容器苗的苗高增长量、地径增长量、叶面积和细根数量分别比1年生裸根苗高出39.51%、28.80%、35.27%、28.73%,2年生容器苗的苗高增长量、地径增长量、叶面积和细根数量分别比2年生裸根苗高出96.03%、94.06%、28.45%、40.69%,1年生裸根苗的苗高增长量和地径增长量分别比2年生裸根苗高出59.56%、85.57%。研究表明,4种水曲柳苗木在25%光照条件下生长均较差,1年生裸根苗比2年生裸根苗在弱光(50%)条件下生长更优,容器苗比裸根苗具有更强的弱光(50%)适应性。

关键词：水曲柳光照强度容器苗裸根苗苗龄

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硒对膜荚黄芪镉胁迫的缓解机制解析

植物研究 2024年第4期44卷 565-575页

作者：王洪政余绍莲马月花任玲芸倪红伟黑龙江省科学院自然与生态研究所哈尔滨150040 森林植物生态学教育部重点实验室(东北林业大学) 哈尔滨150040 东北林业大学化学化工与资源利用学院哈尔滨150040 黑龙江省林业科学院哈尔滨150081

为了揭示硒(Se)对膜荚黄芪(Astragalus membranaceus)镉(Cd)胁迫的缓解机制,以传统药用植物膜荚黄芪为材料,利用水培技术综合研究了离子拮抗作用、抗氧化酶系统、重金属螯合物以及异黄酮在Se缓解Cd胁迫中的作用。结果表明:10μmol·L^(-... 详细信息

为了揭示硒(Se)对膜荚黄芪(Astragalus membranaceus)镉(Cd)胁迫的缓解机制,以传统药用植物膜荚黄芪为材料,利用水培技术综合研究了离子拮抗作用、抗氧化酶系统、重金属螯合物以及异黄酮在Se缓解Cd胁迫中的作用。结果表明:10μmol·L^(-1)Se显著改善了50μmol·L^(-1)Cd胁迫下膜荚黄芪幼苗生长状况并减轻了植株的活性氧积累水平以及膜脂过氧化水平。Cd处理下Se添加显著降低了膜荚黄芪各部位Cd含量,同时Cd添加也显著降低了各部位Se含量,说明膜荚黄芪在Se与Cd的吸收上具有明显的拮抗作用。抗氧化酶活性测定结果显示,Se添加降低了Cd胁迫下膜荚黄芪各部位过氧化物酶(POD)、超氧化物歧化酶(SOD)、抗坏血酸过氧化物酶(APX)、过氧化氢酶(CAT)和谷胱甘肽还原酶(GR)活性,通过相关性分析发现多种抗氧化酶活性与O_(2)^(·-)含量具有显著正相关关系,暗示抗氧化酶活性的变化更多的是与植物体内活性氧水平相适应的结果。此外,Se添加也降低了Cd处理下膜荚黄芪各部位非蛋白巯基和金属硫蛋白含量,且两者在各部位的含量与对应Cd含量呈现出良好的正相关,表明重金属螯合物含量是由各部位Cd含量所调节的。与抗氧化酶和金属硫蛋白不同,Se添加显著提高了Cd胁迫下膜荚黄芪幼苗根系中3种异黄酮成分的含量。进一步对异黄酮合成途径关键酶基因CHS、IFS、I3'H、IOMT和UCGT表达水平进行研究,发现Se明显上调了Cd处理下所有酶基因的表达水平。综上,Se通过吸收过程中与Cd的拮抗作用降低了Cd处理下膜荚黄芪幼苗中的Cd含量,降低了植物受胁迫程度,同时通过上调异黄酮等次生代谢物质合成,提高了植物对Cd胁迫的耐性。

关键词：硒镉胁迫缓解膜荚黄芪异黄酮

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