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溶液法原位大面积制备钙钛矿光电薄膜成膜的同步辐射可视化结晶过程研究

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物理学报 2024年第6期73卷 184-192页

作者：杨迎国冯尚蕾李丽娜复旦大学微电子学院上海201433 复旦大学光伏科学与技术全国重点实验室上海201433 中国科学院上海高等研究院上海同步辐射光源上海201204 中国科学院上海应用物理研究所上海201800 中国科学院大学北京100049

溶液法是新型光电器件制备的重要手段,然而以钙钛矿半导体材料为代表的薄膜样品制备通常需要在手套箱环境下完成,传统的实验表征大多在空气环境下进行,这显然很难反映薄膜结构与器件性能间的真实关联,因此急需对溶液成膜过程的微结构演... 详细信息

溶液法是新型光电器件制备的重要手段,然而以钙钛矿半导体材料为代表的薄膜样品制备通常需要在手套箱环境下完成,传统的实验表征大多在空气环境下进行,这显然很难反映薄膜结构与器件性能间的真实关联,因此急需对溶液成膜过程的微结构演变开展原位实时研究.为了实现溶液法成膜中的结构与形貌的同步辐射掠入射广角散射实时观测,本文结合上海同步辐射光源线站布局,报道了一种基于手套箱的原位成膜观测装置,可实现标准手套箱环境(c(H_(2)O,O_(2))同步辐射原位GIWAXS/S/GISAXS装置可以获得控制薄膜生长界面特性和薄膜品质的关键工艺,指导优化制备薄膜的最佳工艺条件.

关键词：同步辐射掠入射X射线散射手套箱环境钙钛矿薄膜软晶格微结构演化

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上海软X射线自由电子激光单脉冲成像定时的设计与实现

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物理学报 2024年第12期73卷 89-95页

作者：聂勇敢高梓宸佟亚军范家东刘功发江怀东中国科学技术大学国家同步辐射实验室合肥230029 上海科技大学大科学中心上海201210

上海软X射线自由电子激光装置(SXFEL)是我国首台X射线自由电子激光用户装置,目前建有2条波荡器线、2条光束线以及5个实验站.装置可提供2—15 nm波长(80—620 eV)的X射线脉冲,用于高时空分辨的前沿科学研究.利用XFEL高亮度、短脉冲和全... 详细信息

上海软X射线自由电子激光装置(SXFEL)是我国首台X射线自由电子激光用户装置,目前建有2条波荡器线、2条光束线以及5个实验站.装置可提供2—15 nm波长(80—620 eV)的X射线脉冲,用于高时空分辨的前沿科学研究.利用XFEL高亮度、短脉冲和全相干的特性实现单脉冲相干衍射成像,可以有效地减轻辐射损伤,提高图像的空间分辨率.SXFEL设计重复频率为50 Hz,实现单脉冲成像的关键在于通过定时系统能够精确地控制X射线脉冲到达样品点的时间,以确保只有一个脉冲被选中用于成像.同时,还需要与成像系统的触发进行同步,以确保成像系统在正确的时间采集X射线脉冲与样品作用后的图像.本文介绍了SXFEL单脉冲成像定时的设计与实现.通过单脉冲成像的结果表明该定时方案能满足在50 Hz的SXFEL开展单脉冲成像的需求.

关键词：相干X射线衍射成像 X射线自由电子激光单脉冲成像定时系统

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基于Cu(Ⅰ)配合物的OLEDs发光材料研究进展

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应用化学 2024年第6期41卷 783-799页

作者：王冠中宋世平彭红珍张瑜诸颖陈静中国科学院上海应用物理研究所上海201800 上海大学理学院材料生物学研究所上海200444 中国科学院上海高等研究院上海同步辐射光源上海201210 中国科学院大学北京100049

由于有机材料丰富的发光特性,有机发光二极管(OLEDs)在平面显示器和照明中的应用获得了广泛的关注。传统的有机发光二极管发光层材料主要为有机小分子或贵金属配合物,其中贵金属配合物,如铂(Ⅱ)和铱(Ⅲ),存在热稳定性较差、载流子传输... 详细信息

由于有机材料丰富的发光特性,有机发光二极管(OLEDs)在平面显示器和照明中的应用获得了广泛的关注。传统的有机发光二极管发光层材料主要为有机小分子或贵金属配合物,其中贵金属配合物,如铂(Ⅱ)和铱(Ⅲ),存在热稳定性较差、载流子传输能力有限、获取难度大、性能受限和材料价格高昂等问题,严重限制了其应用和发展。Cu(Ⅰ)配合物具有优异的发光特性、发射可调性和相对较低的成本,为开发金属配合物发光材料提供了新的途径。本文总结了基于Cu(Ⅰ)配合物的OLEDs发光材料的研究进展,探讨了改变配位原子类型和配体结构调节Cu(Ⅰ)配合物电致发光的策略,对Cu(Ⅰ)配合物OLEDs发光材料的发展前景予以展望。

关键词： Cu(Ⅰ)配合物有机发光二极管电致发光

实验室光源的微束X射线荧光成像系统研制及应用研究

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光谱学与光谱分析 2024年第4期44卷 1061-1066页

作者：张文星陶芬刘一邓彪上海理工大学光电信息与计算机工程学院上海200093 中国科学院上海应用物理研究所上海光源中心上海201800 中国科学院上海高等研究院上海光源中心上海201204

微束X射线荧光成像(μ-XRFI)是无损获取样品内部元素微区分布信息的重要方法,主要应用于微米量级区域内的元素分辨成像。同步辐射是μ-XRFI的理想光源,由于其装置庞大、造价高昂,用户机时紧张,并不适宜于常规应用。基于实验室X射线光管... 详细信息

微束X射线荧光成像(μ-XRFI)是无损获取样品内部元素微区分布信息的重要方法,主要应用于微米量级区域内的元素分辨成像。同步辐射是μ-XRFI的理想光源,由于其装置庞大、造价高昂,用户机时紧张,并不适宜于常规应用。基于实验室X射线光管、多毛细管聚焦镜、高精度样品台及硅漂移探测器,研制了一套具有元素分辨的μ-XRFI系统,性能测试结果表明该系统可以测量分析元素含量为0.001%量级的溶液样品和优于20μm的空间分辨能力。基于该μ-XRFI系统开展了应用研究,获得了小鼠脑、芯片及古代陶瓷样品中的多种主要元素及微量元素的空间分布,结果表明该系统可满足μ-XRFI的需求,可为生物医学、电子元件检测、瓷器色彩成分鉴定等领域研究提供帮助。

关键词：实验室X射线光管多毛细管聚焦镜荧光成像元素分辨

对象随型粗糙面近红外单目视觉测量与基准图像自愈

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红外与毫米波学报 2024年第1期43卷 134-142页

作者：侯旺屈也频刘坚强吕余海海军研究院上海200436

针对复杂应用环境中近红外单目视觉位姿测量系统偏离预置合作目标对象后,无法完成位姿测量的特殊情况,提出一种以合作目标周边随型粗糙面图像为测量对象的单目视觉测量方法,以及图像受损后的动态自愈方法。通过将实时获取的随型粗糙面... 详细信息

针对复杂应用环境中近红外单目视觉位姿测量系统偏离预置合作目标对象后,无法完成位姿测量的特殊情况,提出一种以合作目标周边随型粗糙面图像为测量对象的单目视觉测量方法,以及图像受损后的动态自愈方法。通过将实时获取的随型粗糙面图像特征与预存基准图像特征进行匹配计算,完成特殊情况下的应急测量。同时,为减少随型粗糙面图像污染或受损后对位姿测量精度的影响,实时计算污染或受损程度并动态自愈基准图像特征。实验结果表明,以随型粗糙面为对象的位姿测量精度稍低于合作目标对象,但能够满足特殊情况下的应急使用需求,提高了测量系统的鲁棒性;当随型粗糙面图像污染或受损达到70%时,采用自愈处理与未做自愈处理相比,方位角测量误差减少72%以上,验证了基准图像自愈方法的有效性。

关键词：对象随型粗糙面近红外单目视觉测量基准图像自愈基准图像特征特征匹配

一种高效稳定的高熵合金电催化剂用于析氢反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 156-165页

作者：赵贵路宽李玉楠卢发贵高朋南兵李丽娜张熠霄徐鹏涛刘晰陈立桅上海交通大学化学化工学院物质科学原位中心上海200240 上海交通大学变革性分子前沿科学中心上海200240 上海交通大学上海电化学能源器件工程技术研究中心上海200240 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 上海高等研究院上海同步辐射光源上海201204

水分解是一种利用可再生能源驱动的绿色制氢方法,零碳排放特性使其成为解决氢能源生产的重要途径.在电化学水分解中,制备高活性和稳定性的催化剂至关重要.高熵合金(HEAs)由于独特的结构和性能使其成为理想的催化剂材料,其多元成分和可... 详细信息

水分解是一种利用可再生能源驱动的绿色制氢方法,零碳排放特性使其成为解决氢能源生产的重要途径.在电化学水分解中,制备高活性和稳定性的催化剂至关重要.高熵合金(HEAs)由于独特的结构和性能使其成为理想的催化剂材料,其多元成分和可调组成提供了丰富的表面活性位点和灵活的催化特性,有望提高水分解的效率并降低成本.然而,简易高效地制备HEAs仍面临挑战,且目前对HEA催化剂的结构-活性关系的了解存在不足.因此,探索一种简便有效的方法用以制备高性能HEAs催化剂,并深入理解其在水分解反应中的作用机制和结构演变,能够为未来绿色制氢技术的发展提供重要的科学基础和技术支持.本文采用了电化学测量、CuK-边和PtL3-边的原位同步辐射X射线吸收光谱(XAS)测试以及密度泛函理论(DFT)计算相结合的方法,系统地研究了高熵合金电催化剂PtPdRhRuCu/C的析氢反应(HER)活性、反应机制以及结构演变规律.PtPdRhRuCu HEAs纳米颗粒由简便的一步溶剂热法制备,直径约为6.7±0.6 nm,其合金结构和元素分布通过多种表征手段(扫描透射电子显微镜、X射线衍射和能量色散X射线光谱等)得到确认.XAS对Cu K-边和PtL3-边的分析结果显示,HEAs纳米颗粒表面的少量铜氧化物在HER过程中被还原至金属态.扩展X射线吸收精细结构的拟合结果表明,HEAs在工况HER中保持了金属态和无序的原子排列,没有新的分离相形成.电化学测试结果表明,得益于多金属活性位点,PtPdRhRuCu/C催化剂在酸性和碱性条件下均表现出较好的HER活性和耐久性.在10 m Acm^(-2)的电流密度下,该催化剂在1molL^(-1)KOH中具有23.3 m V的极低过电位,优于商业Pt/C催化剂(50.3 m V),其质量活性是Pt/C的7.9倍,达到3.0 Amg^(-1)***的高熵效应显著提升了催化剂在HER中的长期稳定性,在稳定性测试中,PtPdRhRuCu/C催化剂在10000次循环伏安测试后几乎无性能衰减,而Pt/C的过电位增加了约24 m V.在-55 m V过电位下的30 h的HER测试中,PtPdRhRuCu/C保持95.7%的初始电流密度,而Pt/C衰减了53.6%.在酸性条件下,PtPdRhRuCu/C的循环稳定性和耐久性也优于Pt/***计算结果表明,PtPdRhRuCu/C较好的HER性能和稳定性归因于高熵合金的协同效应,多金属成分提供了多样的活性位点,优化了HER反应路径,特别是在Volmer步骤中降低了水裂解的反应能垒.PtPdRhRuCu/C上的HER过程遵循Volmer-Tafel机理,水分子优先吸附在Ru位点,促进HO-H键的解离,解离出的质子迁移到Pt上,而OH通过Ru和Rh的桥接作用而稳定,最终在Cu上释放H2.综上,本文展示了高熵合金在HER中较好的性能,并通过详细的表征深入理解了其构-效关系.研究成果为高熵合金催化剂的合理设计和应用提供理论支持,为未来高效、耐久和低成本的绿色制氢技术提供重要的科学依据和技术支持.

关键词：析氢反应高熵合金原位X射线吸收光谱一步溶剂热法低过电位

低温环境对超导腔位移振动特性影响的实验研究

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核技术 2024年第2期47卷 15-22页

作者：雷知迪邓荣兵邓海啸甄亭亭高飞殷立新黄亚威刘以勇中国科学院上海高等研究院上海201204 上海科技大学上海201210

利用高精度磁电式速度传感器可以测量超导腔在低温环境下的振动。定量描述低温环境对超导腔位移振动特性的影响,是实现超导直线加速器亚微米级束流稳定性要求并抑制机械振动导致腔频偏移的基础,这对模组机械和低温系统设计具有重要意义... 详细信息

利用高精度磁电式速度传感器可以测量超导腔在低温环境下的振动。定量描述低温环境对超导腔位移振动特性的影响,是实现超导直线加速器亚微米级束流稳定性要求并抑制机械振动导致腔频偏移的基础,这对模组机械和低温系统设计具有重要意义。上海光源机械团队以目前承建的“硬X射线自由电子激光装置(Shanghai HIgh repetitioN rate XFEL and Extreme light facility,SHINE)”1.3 GHz超导加速模组为研究对象,在超导腔常温振动测试基础上,采用频谱分析方法研究了超导腔在300.0 K、125.0 K、2.0 K三种温度下的位移功率谱密度、位移均方根和频响函数。测试结果表明:在上海光源地面本底振动下,2.0 K低温环境引起的超导腔垂向振动影响为本底的9.4%,横向振动影响为本底的4.5%。低温环境下新增振源为冷质流动,流体工质的状态对超导腔垂向和横向振动具有不同的影响。研究成果可用于指导模组测试以及结构设计优化。

关键词：超导加速模组 2.0K 低温振动测量频响函数硬X自由电子激光

基于PBM的离心式叶轮内气泡破碎合并数值模拟

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化工学报 2024年第5期75卷 1816-1829页

作者：师毓辉邢继远姜雪晗叶爽黄伟光中国科学院上海高等研究院上海201210 中国科学院大学北京100049 上海科技大学2060研究院上海201210

针对利用离心泵制备微气泡时叶轮内气泡尺寸较大且分布不均问题探究不同入口含气率(IGVF)和转速对离心泵叶轮内气泡直径和分布的影响,采用欧拉-欧拉非均匀双流体模型与群体平衡模型进行耦合,求解离心泵叶轮内气液两相旋转流场,并且结合... 详细信息

针对利用离心泵制备微气泡时叶轮内气泡尺寸较大且分布不均问题探究不同入口含气率(IGVF)和转速对离心泵叶轮内气泡直径和分布的影响,采用欧拉-欧拉非均匀双流体模型与群体平衡模型进行耦合,求解离心泵叶轮内气液两相旋转流场,并且结合涡识别方法、Luo破碎合并模型对离心泵叶轮内气泡分布规律进行分析。结果表明:①叶片前缘以及吸力面附近存在的涡旋导致气体聚集,引起流道内局部含气率增大,此处气泡合并效应占主导;②流量和转速一定时,随IGVF的增加,流道内湍流强度增加,旋涡后移导致气相聚集区域同样向后延伸,吸力面的高局部含气率区域增大面积显著高于压力面,因此吸力面气泡合并行为更为显著,气泡直径更大;③IGVF和流量一定时,小范围内提升转速可以使气泡破碎效应增强,获得更小直径的气泡。

关键词：气液两相流计算流体力学群体平衡模型微气泡粒度分布

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锂电池正极材料化学及形貌的X射线纳米谱学成像研究

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光谱学与光谱分析 2024年第5期44卷 1239-1244页

作者：高若阳张玲陶芬汪俊苏博毕志杰杜国浩邓彪肖体乔中国科学院上海应用物理研究所研究中心上海201800 中国科学院大学北京100049 中国科学院上海高等研究院上海光源中心上海201204 青岛大学物理科学学院山东青岛266071

锂离子电池高镍三元正极材料是储能领域的研究热点之一,多次循环后材料内部化学不均匀性与形貌缺陷,会造成电池失效与性能衰退,深入了解电池容量衰减变化及其原因需要对材料进行快速、高效无损的观测和分析。基于同步辐射的硬X射线全场... 详细信息

锂离子电池高镍三元正极材料是储能领域的研究热点之一,多次循环后材料内部化学不均匀性与形貌缺陷,会造成电池失效与性能衰退,深入了解电池容量衰减变化及其原因需要对材料进行快速、高效无损的观测和分析。基于同步辐射的硬X射线全场透射显微镜(TXM)是一种可无损研究物质内部结构且具有纳米分辨的成像技术。随着高亮度、高性能同步辐射光源的发展,同步辐射的TXM技术获得了快速发展,使得TXM成像方法具有更高的实验效率和空间分辨率。X射线纳米谱学成像(TXM-XANES)是将TXM与X射线吸收近边结构谱(XANES)有机结合的成像方法,TXM-XANES能够从纳米尺度上表征微米级能源材料的内部元素空间分布及化学态等信息,解决了常规方法由于表征材料局部区域而缺乏整体表征,或表征集合平均值特性而错过材料局部化学状态变化的问题。TXM-XANES作为基于TXM发展的多模态联合表征技术,已逐渐成为能源材料研究的重要实验方法之一。介绍了上海光源纳米三维成像线站及TXM成像系统,阐述了X射线纳米谱学成像方法的原理及其特点。X射线纳米谱学成像和纳米CT方法对锂离子电池正极高镍层状三元氧化物材料LiNi_(0.6)Co_(0.2)Mn_(0.2)O_(2)(NCM622)粉体进行了表征,获得了纳米尺度下NCM622单颗粒样品中Ni元素化学态的空间分布信息及单颗粒的三维结构信息。对电池材料的三维X射线纳米谱学成像方法进行了介绍和展望。

关键词：纳米谱学成像全场透射X射线显微镜锂电池同步辐射