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全结晶MCM-22分子筛催化剂的制备及其催化性能

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化工进展 2024年第1期43卷 285-291页

作者：王一棪王达锐沈震浩何俊琳孙洪敏杨为民中石化(上海)石油化工研究院有限公司绿色化工与工业催化全国重点实验室上海201208

采用水热晶化法高效合成了全结晶的MCM-22分子筛催化剂,利用X射线衍射、扫描/透射电子显微镜、NH3-TPD等手段对催化剂的晶体结构、微观形貌、酸性质等进行了综合表征,并考察了催化剂在苯和乙烯液相烷基化制乙苯反应中的催化性能。结果表... 详细信息

采用水热晶化法高效合成了全结晶的MCM-22分子筛催化剂,利用X射线衍射、扫描/透射电子显微镜、NH3-TPD等手段对催化剂的晶体结构、微观形貌、酸性质等进行了综合表征,并考察了催化剂在苯和乙烯液相烷基化制乙苯反应中的催化性能。结果表明,该全结晶MCM-22分子筛催化剂在160℃条件下40h即可完成晶化,相对结晶度达到100%。制得的分子筛为薄片层状结构,由100%活性组分组成。晶化后的催化剂成品仍维持条状形貌,机械强度达到82N/cm,满足工业应用需求。将该全结晶MCM-22分子筛催化剂应用于液相烷基化反应时,在反应温度180℃、反应压力3.5MPa、乙烯质量空速1h-1、苯与乙烯摩尔比为2.5的条件下运行1000h,催化剂表现出良好的反应活性、选择性和稳定性,乙烯转化率接近100%,乙基选择性约99.84%,重组分含量始终维持在1000μL/L左右。

关键词：水热结晶分子筛催化剂苯

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基于CFD模拟的双燃料动力船舶透气桅释放气体扩散分析

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中国造船 2024年第2期65卷 249-255页

作者：王曌文陈刚李嘉宁李欣周熲上海外高桥造船有限公司开发部上海200137 上海交通大学船舶海洋与建筑工程学院上海200030

基于双燃料动力船舶实船设计,根据IGF规则要求,提出通过CFD模拟对双燃料动力船舶透气桅释放气体扩散进行分析的方法。模拟结果表明:双燃料动力船舶透气桅释放气体扩散情况与透气桅的设计高度密切相关。设计高度较低时,气体会明显下沉到... 详细信息

基于双燃料动力船舶实船设计,根据IGF规则要求,提出通过CFD模拟对双燃料动力船舶透气桅释放气体扩散进行分析的方法。模拟结果表明:双燃料动力船舶透气桅释放气体扩散情况与透气桅的设计高度密切相关。设计高度较低时,气体会明显下沉到储罐周围的工作区域及甲板;设计高度满足规范要求时,气体呈垂直向上膨胀扩散的趋势,无明显下沉现象,且在60s内甲板及储罐附近可燃气体全部扩散消失,此时透气桅释放气体对船体及船员安全没有影响。

关键词： CFD模型透气桅释放气体双燃料动力船舶

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分子筛限域丙烷脱氢催化剂的研究进展

化工进展 2024年第10期43卷 5517-5526页

作者：洪学思吴省宋磊缪长喜杨为民中石化(上海)石油化工研究院有限公司绿色化工与工业催化全国重点实验室上海200120 华东理工大学化工学院上海200237

在“双碳”目标的背景下,丙烷直接脱氢制丙烯技术在近年得到迅速推广应用。替代催化剂的开发是丙烷脱氢新型工艺开发的核心问题。分子筛因能将金属团簇封装在孔道内或锚定于骨架上,而成为制备高效、稳定脱氢催化剂的理想载体。本文从不... 详细信息

在“双碳”目标的背景下,丙烷直接脱氢制丙烯技术在近年得到迅速推广应用。替代催化剂的开发是丙烷脱氢新型工艺开发的核心问题。分子筛因能将金属团簇封装在孔道内或锚定于骨架上,而成为制备高效、稳定脱氢催化剂的理想载体。本文从不同活性中心的角度出发,系统阐述了铂基、铑基、锌基、钴基等分子筛限域催化剂的合成方法,金属纳米团簇与分子筛骨架间相互作用以及催化作用机制的研究进展,分析了分子筛限域催化剂在高温下关键组分流失、活性中心团聚的不足,提出了强化金属与分子筛相互作用的调控思路。最后指出为早日实现工业替代,分子筛限域催化剂还应从基础科学问题和适应于工业条件的催化剂放大两方面进行深入研究。

关键词：丙烷脱氢催化剂分子筛限域效应

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具有超低镍负载的Ni-C_(3)N_(4)高效催化5-羟甲基糠醛氢解制2,5-二甲基呋喃

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 253-261页

作者：曲虹宇胡文德李相呈徐睿韩笑李俊杰陆怡卿叶迎春王传明王振东杨为民华东理工大学化工学院上海200237 中石化(上海)石油化工研究院有限公司绿色化工与工业催化全国重点实验室上海201208

生物质平台化合物的选择性氢解对生产可持续化学品和燃料具有重要意义.2,5-二甲基呋喃(DMF)是一种重要的生物基化学品,其不仅可作为汽油添加剂,还可与乙烯发生Diels-Alder环加成脱水反应直接合成生物基对二甲苯.DMF主要通过5-羟甲基糠醛... 详细信息

生物质平台化合物的选择性氢解对生产可持续化学品和燃料具有重要意义.2,5-二甲基呋喃(DMF)是一种重要的生物基化学品,其不仅可作为汽油添加剂,还可与乙烯发生Diels-Alder环加成脱水反应直接合成生物基对二甲苯.DMF主要通过5-羟甲基糠醛(HMF)氢解制备.当以氢气为氢源时,常用的催化剂体系包括贵金属(如Ru,Pt,Pd)及多种非贵金属(如Ni,Cu,Co)复合催化剂体系.虽然上述催化剂表现出良好的催化性能,但是贵金属的高成本以及非贵金属复合催化剂的回收难等问题阻碍了其工业应用.因此,利用单一非贵金属催化剂实现高效HMF氢化制DMF具有重要意义.本文采用简单的配位-浸渍-热解法制备了超低Ni负载的非贵金属Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂,Ni负载量低至0.86 wt%.在190℃及1.5 MPa氢气条件下,经过4 h反应,HMF完全转化,DMF产率达到94.2%,DMF生产能力可达12.8 mmolDMF mmolNi-1 h^(-1),在已报道的Ni,Co和Cu基催化剂中处于较高水平.此外,Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂表现出良好的稳定性,在固定床反应器中连续反应120 h未见明显失活.透射电镜结果表明,Ni物种高度分散在活性炭载体上,其平均粒径约为2.6 ***纳米颗粒被约1.3 nm厚的C_(3)N_(4)壳层紧密包裹,有效稳定了Ni纳米颗粒并抑制了其在反应过程中团聚.X射线能谱分析显示,Ni和N元素呈现均匀分布,表明可能形成了Ni_(3)N物种.X射线光电子能谱和电子能量损失谱结果进一步证实了Ni_(3)N物种的存在.密度泛函理论计算结果表明,Ni_(3)N是氢解反应的本征活性组分,它表现出良好的C-O键活化性能.推测反应主要遵循HMF先转化为MF(5-甲基糠醛),再转化为MFA(5-甲基-2-呋喃甲醇),最终生成DMF的路线进行.鉴于Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂中的Ni_(3)N物种表现出了较好的C-O键活化性能,进一步考察了该催化剂对木质素衍生单体和木质素模型化合物的催化性能.实验结果表明,Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂在C-O键活化断裂加氢反应中表现出广泛的适用性.另外,H_(2)处理的活性炭载体也发挥了重要作用:(1)降低了活性炭的含氧量,提高载体热稳定性,并减弱了载体的酸性,从而有效避免了底物的HMF聚合;(2)有助于Ni物种的均匀分散,减少了NiO物种的生成,增加了Ni_(3)N活性物种的含量,从而提升了催化剂的性能.综上,本文制备了超低Ni负载的非贵金属Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂,其表现出高效的HMF氢解制DMF性能及良好的稳定性.同时,该催化剂对木质素衍生单体和木质素模型化合物也有广泛的适用性.本研究为开发用于生物质加氢和氢解反应的单一非贵金属催化剂提供了新思路.

关键词：生物质 5-羟甲基糠醛 2,5-二甲基呋喃氢解 Ni_(3)N

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低缠结超高相对分子质量聚乙烯的制备及表征

精细化工 2024年第6期41卷 1262-1269页

作者：花紫阳郭建双李建龙赖春波李雪坤王原聚烯烃催化技术与高性能材料国家重点实验室上海200062 上海化工研究院有限公司上海200062 上海市聚烯烃催化技术重点实验室上海200062

为解决传统Ziegler-Natta催化剂(简称Z-N催化剂)制备的超高相对分子质量聚乙烯(UHMWPE)缠结程度较高、加工困难等问题,以MgCl_(2)、TiCl_(4)、异辛醇、正硅酸四乙酯(或邻苯二甲酸二己酯)为主要原料,采用化学反应法制备了氯化镁负载型Z-... 详细信息

为解决传统Ziegler-Natta催化剂(简称Z-N催化剂)制备的超高相对分子质量聚乙烯(UHMWPE)缠结程度较高、加工困难等问题,以MgCl_(2)、TiCl_(4)、异辛醇、正硅酸四乙酯(或邻苯二甲酸二己酯)为主要原料,采用化学反应法制备了氯化镁负载型Z-N催化剂cat1(或cat2)。分别以cat1、cat2为主催化剂、三乙基铝为助催化剂,采用淤浆聚合工艺制备了低缠结UHMWPE,测定了cat1、cat2的粒径分布和金属元素质量分数,考察了聚合温度、时间对催化剂催化活性和UHMWPE的黏均相对分子质量(M_(v))的影响,并使用流变分析法和DSC热力学退火法对UHMWPE的缠结程度进行了表征。结果表明,制备的cat1、cat2与设计相符,在聚合反应温度分别为65和70℃、反应5 h时,cat1、cat2催化活性分别达到27700、37700 g PE/g cat,制备的UHMWPE的Mv分别为6.01×10^(6)、5.03×10^(6),起始储能模量分别为0.21、0.13 MPa,缠结程度低于商品化UHMWPE。

关键词：氯化镁负载型Z-N催化剂低缠结超高相对分子质量聚乙烯淤浆聚合工艺缠结度功能材料

核储一体化调频下控制策略与储能容量配置研究

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核动力工程 2024年第1期45卷 171-177页

作者：钱虹王国平李宝龙上海电力大学自动化工程学院上海200090 上海市电站自动化技术重点实验室上海200090

针对核电参与一次调频,为减少核电机组动作次数,本研究提出核储一体化的调频模式,设计核储协同调频的控制策略。通过电池寿命分析,结合全年电网频率的大数据分析,搭建以储能成本最低为目标的求解模型,用改进粒子群算法寻优求得储能最佳... 详细信息

针对核电参与一次调频,为减少核电机组动作次数,本研究提出核储一体化的调频模式,设计核储协同调频的控制策略。通过电池寿命分析,结合全年电网频率的大数据分析,搭建以储能成本最低为目标的求解模型,用改进粒子群算法寻优求得储能最佳容量。根据某电网一年的频率统计,以实际核电厂运行参数为例进行计算验证。研究结果表明,本文所提出的方案不仅可以使核电厂具备一次调频能力,而且能大大降低机组负荷变动次数。因此,本方案可以在实现核电厂参与一次调频的同时保证机组运行的安全。

关键词：核储一体化一次调频容量配置改进粒子群算法

基于模式识别的X射线荧光光谱法用于土壤重金属快速检测

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光谱学与光谱分析 2024年第9期44卷 2692-2700页

作者：倪晓芳张长波唐晓勇上海化工研究院有限公司上海200062 上海化工院环境工程有限公司上海200062 工信部工业(土壤污染修复)产品质量控制和技术评价实验室上海200062

土壤重金属的现场快速准确检测是实现土壤重金属污染防治的关键,便携式X射线荧光光谱仪可实现土壤中典型重金属的现场无损快速检测,且具有操作简单和无需消解处理的优势。基于该设备的X射线荧光光谱重金属分析方法受土壤基体效应影响严... 详细信息

土壤重金属的现场快速准确检测是实现土壤重金属污染防治的关键,便携式X射线荧光光谱仪可实现土壤中典型重金属的现场无损快速检测,且具有操作简单和无需消解处理的优势。基于该设备的X射线荧光光谱重金属分析方法受土壤基体效应影响严重,导致其检测准确度受限,需通过基体相似的标准样品进行校正,故将基于模式识别的基体成分分类方法和标准曲线法相结合,实现对土壤中典型重金属的精准分析。以我国砖红壤、水稻土、黑土、潮土、黄棕壤和黄红壤等6种典型土壤的X射线荧光光谱和重金属含量为数据集,采用5点3次窗口平滑、最大最小值归一化方法和主成分分析(PCA)对光谱数据进行处理,以PCA降维后的前5个主成分作为输入特征变量,土壤类别为标签,建立基于径向基函数(RBF)的支持向量机(SVM)模式识别模型,实现基体成分的相似性分类,模型的超参数优化采用角蜥蜴优化算法,优化后的核参数g为0.0381,惩罚因子c为7.8529,此时5折交叉验证正确率为100%。定量方法为标准曲线法,6类土壤中Cr的相关系数为0.9947~0.9993,Ni的相关系数为0.9868~0.9994,Cu的相关系数为0.9929~0.9999,Zn的相关系数为0.9841~0.9998,Pb的相关系数为0.9877~0.9996,As&Pb的相关系数为0.9613~0.9995,在同一基体下,重金属线性关系较佳。采用建立RBF-SVM模式识别模型对预测集24个样品进行预测,预测结果表明6类土壤的分类正确率为100%,未出现错误分类。根据分类结果,选择对应的标准曲线进行定量分析。结果表明Cr、Ni、Cu、Zn、Pb和As的预测平均相对误差分别为2.24%、3.66%、2.72%、2.15%、2.13%和5.55%,均低于6%。说明RBF-SVM模型结合标准曲线法对土壤中典型重金属的快速检测具有很好的适用性,有望用于实际土壤典型重金属的快速定量分析与检测。

关键词：土壤重金属支持向量机模式识别快速检测

氧化型光电催化促进的C—H键官能团化反应研究进展

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有机化学 2024年第3期44卷 728-747页

作者： Hasil Aman 常瑞叶俊涛上海交通大学化学化工学院、上海市手性药物分子工程重点实验室上海200240

惰性C—H键直接选择性官能团化反应是有机合成领域长久以来的挑战之一.虽然已经发展了多种策略,但仍亟待发展无需添加过渡金属和氧化剂的新方法.近年来,光电催化作为一种新兴策略,能够在温和条件下实现包括直接C—H键官能团化在内的多... 详细信息

惰性C—H键直接选择性官能团化反应是有机合成领域长久以来的挑战之一.虽然已经发展了多种策略,但仍亟待发展无需添加过渡金属和氧化剂的新方法.近年来,光电催化作为一种新兴策略,能够在温和条件下实现包括直接C—H键官能团化在内的多种挑战性转化反应,表现出强大的潜力.从机理的角度出发,总结了通过阳极氧化的光电催化策略实现C—H键官能团化反应的最新研究进展,并简单讨论了这个新兴领域所面临的挑战和机遇.

关键词：光电催化电化学 C—H键官能团化氧化反应

基于人因工程的船舶驾驶室人机界面布局优化设计

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上海交通大学学报 2024年第2期58卷 201-210页

作者：季煜恒李春通骆晓萌杨雪莲王德禹上海交通大学海洋工程国家重点实验室上海200240 上海交通大学海洋装备研究院上海200240 中国船舶集团有限公司第十一研究所上海200032 上海外高桥造船有限公司上海200137

为了解决船舶驾驶室人机界面设计采用人工布局所存在的经验性、主观性、随机性的问题,提出一种将虚拟仿真和优化算法相结合的人机界面布局优化设计方法.首先,通过虚拟仿真得到待布局人机界面各区域的操作舒适度以及最优操作点位置;其次... 详细信息

为了解决船舶驾驶室人机界面设计采用人工布局所存在的经验性、主观性、随机性的问题,提出一种将虚拟仿真和优化算法相结合的人机界面布局优化设计方法.首先,通过虚拟仿真得到待布局人机界面各区域的操作舒适度以及最优操作点位置;其次,将人机界面布局准则和人因工程学准则量化为目标函数和约束条件,建立人机界面布局优化数学模型,通过差分进化算法获取大量粒子群算法的粒子初始位置;最后,通过寻优获取人机界面的最优布局并进行虚拟仿真评价.将某控制面板作为算例进行布局优化和虚拟仿真,获取的最优布局结果满足人因工程学准则,人机界面各项性能均有提升.本研究可为船舶驾驶室的高性能人机界面布局设计提供参考.

关键词：人机界面布局优化人因工程虚拟仿真粒子群算法