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电分离/富集-信号放大一体化策略用于农药残留精准检测

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分析化学 2024年第3期52卷 356-374页

作者：李博黄德铭彭睿琦邓维李丹上海应用技术大学化学与环境工程学院

表面增强拉曼散射（SERS）作为一种高灵敏分析技术，在环境分析和食品安全等领域具有良好的应用潜力。SERS传感器极易受到环境基质的干扰，因此，采用前处理等方法消除环境因素的干扰非常重要。其中，构建电分离/富集-检测一体化分析策... 详细信息

表面增强拉曼散射（SERS）作为一种高灵敏分析技术，在环境分析和食品安全等领域具有良好的应用潜力。SERS传感器极易受到环境基质的干扰，因此，采用前处理等方法消除环境因素的干扰非常重要。其中，构建电分离/富集-检测一体化分析策略是实现复杂样本中痕量荷电分子精准检测的重要策略之一。本研究以丝网印刷电极（SPCE）为载体，采用电化学还原一步法制备还原氧化石墨烯（RGO）和金纳米颗粒（AuNPs）复合物（Au-RGO）负载的SPCE，结合电动捕获技术进行荷电分子的选择性分离和高效富集，利用Au-RGO的信号放大作用，实现了对西玛津、杀草强、甲基对硫磷和马拉硫磷4种农药残留的高灵敏SERS检测。本方法的线性检测范围宽（0.001～500μmol/L），检出限为0.3～2.0 nmol/L。将本方法用于果蔬样品的检测，检测结果与气相色谱-质谱方法的检测结果一致。本方法避免了传统SERS传感器用于环境和食品分析时面临的复杂基质干扰和前处理繁琐等问题，为环境污染物的现场快速检测提供了技术参考。

关键词：表面增强拉曼散射传感器电富集石墨烯农药

基于比色法和表面增强拉曼光谱双传感系统检测水中的芘

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光谱学与光谱分析 2024年第1期44卷 95-102页

作者：邢海波郑博文李欣悦黄波涛向霄胡晓钧上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418 上海市环境科学研究院上海200333

设计了一种基于AgNPs-AuNPs的核-卫星纳米结构检测水样中多环芳烃芘的比色和SERS双通道传感系统。首先将单巯基β-环糊精修饰到纳米金颗粒和纳米银颗粒的表面。受益于氧化态的四甲基联苯胺的触发,当体系中存在多环芳烃芘时,纳米颗粒会... 详细信息

设计了一种基于AgNPs-AuNPs的核-卫星纳米结构检测水样中多环芳烃芘的比色和SERS双通道传感系统。首先将单巯基β-环糊精修饰到纳米金颗粒和纳米银颗粒的表面。受益于氧化态的四甲基联苯胺的触发,当体系中存在多环芳烃芘时,纳米颗粒会自组装形成AgNPs-pyrene-AuNPs的核-卫星结构。芘分子在其中充当分子桥的作用,拉近纳米粒子距离,使得纳米粒子发生一定的聚集。所以芘分子的个数直接影响AgNPs-pyrene-AuNPs的核-卫星结构数量,使溶液颜色发生变化,能够通过目测法建立溶液颜色与芘浓度的关系;组装形成的的核-卫星结构具有非常丰富的“热点”而表现出较强的表面增强拉曼光谱(SERS)活性,可通过SERS方法实现芘分子的高灵敏高特异检测。此结构可通过比色法和SERS方法实现水中芘的高灵敏高特异性检测。该方法可以在25 min内快速完成微量芘的检测,比色法对芘的检出限为3.4μmol·L^(-1), SERS法的检出限为0.42μmol·L^(-1)。根据上述原理,基于AgNPs-PAHs-AuNPs核-卫星结构的SERS传感器可用来检测水样中的多种多环芳烃。这一双通道传感系统提供了一种检测水样中多环芳烃芘的新方法,并为开发多路复用的传感系统提供了新的思路。

关键词：多环芳烃芘比色法表面增强拉曼光谱双系统

生物强化MFC去除制药废水中的苯酚及产电性能评估

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工业水处理 2024年

作者：朱勇强沈倩许婷婷林鑫上海应用技术大学化学与环境工程学院

以厌氧污泥为阳极室底物，模拟苯酚制药废水为阳极室基质，将产电菌希瓦氏菌MR-1(Shewanella oneidensis MR-1，S. oneidensis MR-1)以游离态细胞与固定化细胞的两种形式加入双室微生物燃料电池(Microbial fuel cell，MFC)，构建同步处... 详细信息

以厌氧污泥为阳极室底物，模拟苯酚制药废水为阳极室基质，将产电菌希瓦氏菌MR-1(Shewanella oneidensis MR-1，S. oneidensis MR-1)以游离态细胞与固定化细胞的两种形式加入双室微生物燃料电池(Microbial fuel cell，MFC)，构建同步处理模拟苯酚制药废水游离态细胞双室MFC与固定化细胞双室MFC，探讨产电菌希瓦氏菌MR-1投加形式对双室MFC产电过程的影响，并分析污染物去除效果与微生物群落特征。结果表明，在三周期的连续运行下，固定化细胞双室MFC系统的产电性能与污染物去除效果最佳，最大输出电压为633 mV，最大功率密度为582.7 mW/m2，开路电压为835.9 mV，内阻为398.8 Ω，平均COD去除率为82.5%，平均NH4+-N去除率为74.1%，平均苯酚去除率为82.0%，平均库仑效率为26.6%。根据高通量测序结果显示，固定化细胞双室MFC的阳极生物膜产电菌丰度增加，阳极生物膜优势菌群为Proteobacteria(变形菌门)、Bacteroidota(拟杆菌门)、Firmicutes(厚壁菌门)。采用固定化细胞技术对双室MFC起到了生物强化的作用，对污废水中能源转化提供了一定参考价值，推动减污降碳协同增效。

关键词：微生物燃料电池生物强化制药废水产电性能污染物去除

氢氟酸改性纳米ZSM-5分子筛选择性催化生物乙醇制丙烯

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石油学报(石油加工) 2024年

作者：周剑张妮薛招腾孟涛郭强胜毛东森上海应用技术大学化学与环境工程学院

采用不同浓度的氢氟酸(HF)后处理制备一系列HF改性的纳米ZSM-5分子筛催化剂，用于在500 ℃、常压和重时空速(WHSV)为10 h-1的条件下选择性转化生物乙醇制丙烯反应。采用X射线衍射、N2物理吸附、ICP-OES、热重及NH3-TPD等技术对改性和未... 详细信息

采用不同浓度的氢氟酸(HF)后处理制备一系列HF改性的纳米ZSM-5分子筛催化剂，用于在500 ℃、常压和重时空速(WHSV)为10 h-1的条件下选择性转化生物乙醇制丙烯反应。采用X射线衍射、N2物理吸附、ICP-OES、热重及NH3-TPD等技术对改性和未改性的催化剂进行表征。结果表明：HF溶液改性不仅调变ZSM-5分子筛的酸性质，而且对ZSM-5分子筛孔道结构有较大的影响。ZSM-5分子筛酸性的减弱抑制反应过程中焦炭的生成，介孔增多提高产物的扩散能力，从而抑制焦炭的生成并增强催化剂的抗积炭能力。适量浓度(HF质量分数为6%)的HF溶液改性处理，显著改善和延长纳米ZSM-5分子筛的丙烯选择性和使用寿命。此外，对失活催化剂进行表征可知，积炭和酸性减弱可能是催化剂失活的主要原因。

关键词： ZSM-5 HF改性酸性生物乙醇制丙烯

电分离/富集-信号放大一体化策略用于农药精准检测

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分析化学 2024年

作者：李博黄德铭彭睿琦邓维李丹上海应用技术大学化学与环境工程学院

表面增强拉曼散射（SERS）作为一种高灵敏分析技术，在环境分析和食品安全等领域具有良好的应用潜力。但SERS传感器极易受到环境基质的干扰，因此，采用前处理等方法消除环境因素的干扰非常重要。其中，构建电分离/富集-检测一体化分析... 详细信息

表面增强拉曼散射（SERS）作为一种高灵敏分析技术，在环境分析和食品安全等领域具有良好的应用潜力。但SERS传感器极易受到环境基质的干扰，因此，采用前处理等方法消除环境因素的干扰非常重要。其中，构建电分离/富集-检测一体化分析策略是实现复杂样本中痕量荷电分子精准检测的重要策略之一。本研究以丝网印刷电极（SPCE）为载体，采用一步法制备还原氧化石墨烯（RGO）和金纳米颗粒（AuNPs）负载的SPCE，结合电动捕获技术进行荷电分子的选择性分离和高效富集，利用Au-RGO的信号放大作用，实现了对西玛津、杀草强、甲基对硫磷和马拉硫磷的高灵敏SERS检测。本方法对于4种农药的线性检测范围宽（0.001～500 μmol/L），检出限为0.3～2.0 nmol/L。本方法针对传统SERS传感器用于环境和食品分析面临的复杂基质干扰和前处理繁琐等问题进行了探索，提出了新的方法，为环境污染物的现场快速检测提供了技术支持。

关键词：表面增强拉曼散射传感器电富集石墨烯农药

316L不锈钢电解抛光的MATLAB图像定量分析

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电镀与精饰 2024年第1期46卷 97-104页

作者：周赵琪丁明玥朱晴晴何康汪玉王振卫上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418

基于机器视觉的不锈钢表面无损检测方法正受到工业界关注并得到研究人员的探索与开发。本研究使用MATLAB对电解抛光的316L不锈钢表面金相图进行图像二值化处理,保留区域点蚀和过抛腐蚀区的黑色像素点和黑色区域,除去浅色划痕和不明显的... 详细信息

基于机器视觉的不锈钢表面无损检测方法正受到工业界关注并得到研究人员的探索与开发。本研究使用MATLAB对电解抛光的316L不锈钢表面金相图进行图像二值化处理,保留区域点蚀和过抛腐蚀区的黑色像素点和黑色区域,除去浅色划痕和不明显的凹凸区域。图像腐蚀处理选取半径为3个像素点的圆形结构元素为参数,去除图像噪声,增强图像黑色像素区域边界和对比度。选取图像的黑色像素占比和点蚀区域数量作为特征变量,并通过对特征变量进行测量和计数来评估抛光效果。在此基础上,借助MATLABGUI编程平台开发了一个基于图像定量分析过程的抛光效果评估程序,应用该程序可快速获得316L不锈钢电解抛光材料点蚀定量数据,使金相图片分析数值化,弥补主观判断的不足。该方法得到的结果与基于探针式粗糙度测量的优化结果一致。

关键词：图像定量分析 MATLABGUI 点蚀电解抛光 316L不锈钢

适用欧拉-拉格朗日方法模拟气液泡状流的气泡破碎模型

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化工学报 2024年第2期75卷 553-565页

作者：韩东高宁宁唐新德龚升高夏良树南华大学核科学技术学院湖南衡阳421001 湖南工学院化学与环境工程学院湖南衡阳421002

欧拉-拉格朗日方法已被广泛应用于模拟鼓泡塔等气-液反应器内的流型、气泡尺寸(或气含率)及其分布。文献中该方法主要基于临界Weber数观点来描述气泡破碎行为,且破碎后的子气泡尺寸由随机数确定。但现有实验和理论研究表明,临界Weber数... 详细信息

欧拉-拉格朗日方法已被广泛应用于模拟鼓泡塔等气-液反应器内的流型、气泡尺寸(或气含率)及其分布。文献中该方法主要基于临界Weber数观点来描述气泡破碎行为,且破碎后的子气泡尺寸由随机数确定。但现有实验和理论研究表明,临界Weber数约束不能体现气体密度等物性参数和泡内气体重分布对气泡破碎行为的影响。针对这些不足,提出了适用欧拉-拉格朗日框架且考虑泡内气体重分布贡献的气泡破碎机理模型,并利用开源软件OpenFOAM开发了基于新破碎模型的求解器。新模型预测结果能较好地吻合实验测量的时均轴向液速、气泡尺寸及其分布等实验数据。特别地,考虑泡内气体重分布现象的破碎机理模型成功预测了实验观测的气泡尺寸双峰分布特征。

关键词：欧拉-拉格朗日方法数学模拟鼓泡塔气泡破碎聚并

充分稳定和暴露的铜基异质结实现CO_(2)高效电还原制乙醇

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 216-225页

作者：蒋兴星赵雨昕孔艳孙建桔冯上照胡琪杨恒攀何传新深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518060

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))虽然被视为破坏生态环境的温室气体,但也是储量最丰富的碳资源,对其进行转化和利用将对社会环境和能源结构产生深远影响.电化学还原CO_(2)(CO_(2)RR)不仅转化效率高,而且成本较低,有望实现规模化生产.在众多催化剂中,廉价易得的铜基催化剂被认为是电化学催化还原CO_(2)生成高附加值产物的理想催化剂之一,其中铜氧化物的存在是CO_(2)RR生成高附加值产物的关键.然而,CO_(2)RR过程是在负电位下进行的,当施加电位低于‒0.1 VRHE时,铜氧化物很容易被还原为金属态铜.因此,催化剂稳定氧化态铜的能力在保持连续、高效和稳定的CO_(2)RR产多碳产物性能中至关重要.本文将简单的O_(2)等离子体处理技术与静电纺丝技术相结合,合成了多孔碳纳米纤维负载的Cu/Cu_(x)O异质结催化剂,并考察了其催化CO_(2)RR的性能.在静电纺丝过程中,Cu-ZIF-8前驱体的加入使得热处理后的原丝纤维中形成了丰富的网络贯穿多孔结构,该结构有效地实现了铜纳米颗粒的均匀分散;随后,通过O_(2)等离子体处理技术,在碳纳米纤维中构建了大量的开放介孔,为CO_(2)的吸附和反应提供了有利环境,并使Cu/Cu_(x)O异质结位点暴露于反应界面.电化学性能测试结果表明,在400 mA cm^(‒2)电流密度下,独特的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点电催化还原CO_(2)生成乙醇的法拉第效率可达70.7%,该性能优于未经O_(2)等离子体处理的多孔铜纳米纤维.此外,高暴露的Cu/Cu_(x)O异质结活性位点显著地增加实际参与反应的活性位点数量,经计算Cu/Cu_(x)O异质结CO_(2)RR产乙醇的质量活性高达8.4 A mg^(‒1),是目前报道生产乙醇的较高质量活性.多孔碳纳米纤维衬底不仅具有协同电子输运能力,而且在CO_(2)RR测试中施加的负电压有助于维持Cu/Cu_(x)O异质结构的稳定性,使其在高电流密度下能够保持长时间的催化稳定性.此外,本文利用原位拉曼光谱和红外光谱、有限元模拟及密度泛函理论计算等方法深入研究了Cu/Cu_(x)O异质结的催化机理.原位拉曼光谱和红外光谱表征结果证实了在CO_(2)RR过程中Cu_(x)O的动态稳定状态以及关键信号*CO和C‒C键的存在;理论计算表明,Cu/Cu_(x)O异质结的存在促进了关键中间体*CO的溢流,降低了C‒C耦合过程的反应能垒,从而提高了还原产物乙醇的产率.综上,本文成功地在多孔铜纳米纤维中引入氧化物物种,并优化了纤维孔结构.其表现出了较好的电催化还原CO_(2)性能,可高选择性生成乙醇,其独特的多孔碳纤维结构充分暴露了活性位点,实现了较高的质量活性.本文所采用的催化剂组分和微观结构的调控策略为提升电催化中催化剂稳定性和催化活性提供了有益的借鉴.

关键词：二氧化碳电还原 Cu/Cu_(x)O异质结开口孔结构质量活性乙醇

葡萄糖衍生多孔碳的表面电荷调控与电吸附Cd^(2+)性能

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材料导报 2024年第6期38卷 18-25页

作者：覃玲霜刘醒邓立波深圳大学化学与环境工程学院广东深圳518055

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以... 详细信息

电容去离子(CDI)是一种基于静电吸附的脱盐技术,由于其操作简便、能耗低、无二次污染等优点,有望用于冶金、电镀等行业所产生的废水中Cd^(2+)的去除。目前限制其发展的关键难题在于电极材料对Cd^(2+)的吸附容量较低。以葡萄糖为碳源,以硫脲与硫粉为掺杂剂,通过高温碳化制备了S、N共掺杂的多孔碳材料。以所制备的碳材料为电极组装了CDI系统,测试了其电吸附Cd^(2+)的性能。以相同的电极材料组装的对称型CDI系统在1.2 V下对Cd^(2+)的吸附容量达到53 mg·g^(-1)。进一步研究发现,S、N掺杂使碳材料表面带有负电荷,因此,以其为阴极、电中性的商业活性炭YP-50F为阳极组装的非对称CDI系统的吸附容量达到88.37 mg·g^(-1),比对称体系高66.73%;而且经过七次吸-脱附循环后,容量保持率也由对称体系的62.2%提升至81.5%。通过XPS分析证明电极去除Cd^(2+)的机理为双电层与碳材料表面官能团络合的协同作用。本工作所开发的高性能多孔碳电极及非对称电极的匹配策略有望推动CDI技术在Cd^(2+)及其他重金属废水治理领域的应用。

关键词：电容去离子葡萄糖多孔碳镉离子表面电荷