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不对称电化学有机合成

有机化学 2024年第3期44卷 748-779页

作者：陈远航何劲宇张博王延钊孔令轩钱伟烽王娜娜段闻喜欧阳妍妍朱翠菊徐浩华中师范大学化学学院武汉430079

有机电化学合成可以追溯到19世纪,其发展历史悠久.而将不对称催化和有机电化学合成结合开辟新的合成方法,已逐渐成为合成手性化合物的重要途经之一.因此,不对称电化学合成吸引了众多有机合成研究者的关注,在近几十年间,不对称电化学合... 详细信息

有机电化学合成可以追溯到19世纪,其发展历史悠久.而将不对称催化和有机电化学合成结合开辟新的合成方法,已逐渐成为合成手性化合物的重要途经之一.因此,不对称电化学合成吸引了众多有机合成研究者的关注,在近几十年间,不对称电化学合成发展迅速且成效卓越,已成为新兴领域.不对称电合成可以突破传统合成的限制,通过调节电流、电压以改变反应的选择性,甚至开发出传统合成方法无法实现的策略,并且具备温和高效、绿色环保等优势.目前,不对称电化学已与有机小分子催化、金属催化、光催化、酶催化等领域相结合,在合成具有药物活性分子等方面有着巨大潜力,但不对称电化学的发展仍有许多局限性,探索新的电化学不对称催化体系仍然有巨大的挑战性,还有很多未知需要探索.基于此,本文总结了近二十年不对称电化学的进展,依据催化剂类型不同,分为金属电化学还原不对称催化、金属电化学氧化不对称催化、有机电化学还原不对称催化及有机电化学氧化不对称催化四个方面介绍不对称电化学的研究成果.

关键词：电化学不对称合成不对称电化学合成金属催化有机催化

Ni-Co-B-RE(Sm、Dy、Tb)复合电极:化学沉积法制备及电催化析氢性能研究

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无机材料学报 2024年第5期39卷 467-476,I0001-I0005页

作者：景欣欣陈必清翟佳鑫袁美玲青海师范大学化学化工学院西宁810000

开发低成本、高活性的非贵金属电催化剂对电解水的实际应用具有重要意义,稀土(Rare Earth,RE)元素因其独特的电子结构成为金属催化剂改性的研究热点,但在泡沫镍(Nickel Foam,NF)基体上制备稀土复合催化剂的方法存在成本高、工艺复杂和... 详细信息

开发低成本、高活性的非贵金属电催化剂对电解水的实际应用具有重要意义,稀土(Rare Earth,RE)元素因其独特的电子结构成为金属催化剂改性的研究热点,但在泡沫镍(Nickel Foam,NF)基体上制备稀土复合催化剂的方法存在成本高、工艺复杂和耗时长等问题。本研究采用一步化学沉积法,在NF基体上制备了三种稀土复合电极Ni-Co-B-Tb/NF、Ni-Co-B-Sm/NF和Ni-Co-B-Dy/NF,对催化电极的结构和形貌进行了表征,并研究其在1 mol·L^(–1)KOH溶液中的析氢性能。结果表明,添加Sm、Dy和Tb可使电极的电子结构发生改变,改善催化剂材料的本征性质,进而提高析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)的催化性能。其中,Ni-Co-B-Tb/NF表现出最佳的析氢性能,达到10 mA·cm^(–2)的电流密度仅需58 mV的过电位,Tafel斜率为65 mV·dec^(–1),析氢反应由Volmer-Heyrovsky步骤控制。进一步研究发现稀土浓度对电催化性能影响较大,当Tb浓度为3 g·L^(–1)时,Ni-Co-B-Tb/NF表面颗粒尺寸较小且分布均匀,暴露出更多的活性位点,有利于HER的电荷转移,析氢性能最佳。此外,经过100 h长期稳定性测试和2000次循环伏安(Cyclic Voltammetry,CV)测试后,该催化剂表现出良好的电化学稳定性。

关键词：稀土化学沉积析氢反应泡沫镍

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钌基催化剂的碱性电解水析氢性能研究进展

精细化工 2024年

作者：袁文娟陈郑安徽师范大学化学与材料科学学院安徽师范大学皖江学院材料与化学系

碱性电解水作为极具吸引力的制氢技术，其阴极析氢反应（HER）的性能在很大程度上取决于高效的电催化剂。钌（Ru）的价格比铂（Pt）低，且具有与Pt近似的金属氢键强度，比Pt具有更高的催化水解离能力，是近年来碱性水电解制氢领域的研... 详细信息

碱性电解水作为极具吸引力的制氢技术，其阴极析氢反应（HER）的性能在很大程度上取决于高效的电催化剂。钌（Ru）的价格比铂（Pt）低，且具有与Pt近似的金属氢键强度，比Pt具有更高的催化水解离能力，是近年来碱性水电解制氢领域的研究热点之一。该文概述了碱性介质中析氢的基本原理、影响Ru基催化剂性能的因素及调控策略；将Ru基催化剂分为金属态Ru、Ru相关化合物和单原子Ru，对其进行分类阐述与归纳总结；各类Ru基催化剂通过组分和自身电子结构的调节，已实现明显超越Pt/C的碱性析氢活性和稳定性。最后，对目前Ru基催化剂在碱性电解水析氢的基础研究和工业化应用中存在的问题和挑战进行讨论。未来Ru基催化剂需要深入探索的方向是灵活的低温合成策略、更先进的理论计算和标准化的电化学测量，高性能Ru基催化剂的开发将会助力未来阴离子交换膜电解水制氢技术的工业化和商品化。

关键词：钌电催化剂析氢反应电解水纳米粒子单原子

高效液相色谱-质谱技术在蛋白质组学中的应用

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色谱 2024年第7期42卷 601-612页

作者：刘威翁凌霄高明霞张祥民复旦大学化学系上海200438 复旦大学生物医学研究院上海200032

蛋白质组学研究在生物医学领域发挥了重要作用,然而研究面临的主要难点在于其研究对象的复杂性和多样性。随着质谱技术的快速发展,高效液相色谱-质谱(HPLC-MS)分离分析复杂生物样品已经成为蛋白质组学研究的基础工具。蛋白质组学的研究... 详细信息

蛋白质组学研究在生物医学领域发挥了重要作用,然而研究面临的主要难点在于其研究对象的复杂性和多样性。随着质谱技术的快速发展,高效液相色谱-质谱(HPLC-MS)分离分析复杂生物样品已经成为蛋白质组学研究的基础工具。蛋白质组学的研究从肽段分离,延伸到蛋白质和蛋白质复合物的分离,随着分析物的分子质量不断增大,其结构和组成复杂性也持续增加,分子特性也发生改变。面对不同的蛋白质组学研究对象,选择不同的分离模式、分离条件以及固定相参数是进行深度蛋白质组学研究的关键。本文综述了实验室常用的液相色谱分离模式,包括反相色谱(RPLC)、亲水相互作用色谱(HILIC)、疏水相互作用色谱(HIC)、离子交换色谱(IEC)和体积排阻色谱(SEC),以及其不同的组合模式与质谱联用在自下而上(bottom-up)分析、自上而下(top-down)分析、蛋白-蛋白相互作用分析中应用的研究。具体分析了色谱流动相与被分析对象之间的兼容性问题、色谱流动相与质谱兼容性问题,以及多维色谱中不同色谱模式之间流动相的兼容性问题。重点关注存在不兼容问题时研究者所提出的解决方案。此外,本文还评述了HPLC-MS结合样本前处理的方法在外泌体和单细胞蛋白质组学中的应用研究。总之,文章聚焦于近年来HPLC-MS技术在蛋白质组学中的研究进展,旨在为未来蛋白质组学领域的研究提供参考。

关键词：高效液相色谱反相液相色谱亲水相互作用色谱疏水作用色谱离子交换色谱体积排阻色谱蛋白质组学

硼团簇及其材料化学研究进展(II):硼碳团簇及化合物的相似性

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中国科学:化学 2024年

作者：马艳娜李婉璐陈藤藤陈学年李隽王来生郑州大学化学学院清华大学化学系理论化学中心稀土新材料教育部工程研究中心香港科技大学化学系河南师范大学化学化工学院河南省硼化学与先进材料重点实验室中国科学院赣江创新研究院稀土基础科学中心美国布朗大学化学系

硼是元素周期表的第五号元素,位于碳的左邻位,二者之间有很多相似之处.然而,与丰富的碳化学的研究工作相比,硼化学的研究相对薄弱.碳原子的价电子构型为2s22p2,价电子数目与价轨道数相等.但硼原子的价电子构型为2s22p1,价电子数少于价... 详细信息

硼是元素周期表的第五号元素,位于碳的左邻位,二者之间有很多相似之处.然而,与丰富的碳化学的研究工作相比,硼化学的研究相对薄弱.碳原子的价电子构型为2s22p2,价电子数目与价轨道数相等.但硼原子的价电子构型为2s22p1,价电子数少于价轨道数,属于缺电子原子.硼原子的缺电子特性使其不仅可以形成普通的两中心化学键,还可以通过多中心键的方式共享电子以平衡体系的电子分布.不同形式多中心键的存在使得含硼化合物大多具有独特的几何结构和电子离域的成键特点.本文主要围绕硼、碳元素的成键特点,尤其是硼与碳化合物结构和成键的相似性,对硼、碳组成的5类化合物（硼、碳单质的同素异形体及团簇、硼和芳烃反夹心化合物、硼烷和有机烷烃、BN和CC等电子体、硼氧化合物和碳氧化合物）进行比较.通过对比,找出二者之间的相似性和差异,进而借助丰富的碳化学知识来拓展含硼化合物的种类及其在材料化学方面的应用.

关键词：硼元素碳元素缺电子多中心化学键团簇

偶氮键修饰的镉基-金属有机框架高灵敏电化学传感器检测4-氨基苯酚

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分析化学 2024年第4期52卷 587-596页

作者：续璐马甜甜白乙艳苏婧付云龙杨海英籍文娟山西师范大学化学与材料科学学院磁性分子与磁信息材料教育部重点实验室运城学院应用化学系

4-氨基苯酚（4-AP）作为扑热息痛的水解代谢产物或反应的中间体，广泛存在于制药工业废水中，对水资源造成严重污染。因此，迫切需要开发一种简单可靠的分析方法用于环境中4-AP含量的检测。本研究合成了一种镉基-金属有机框架（Cd-MOF... 详细信息

4-氨基苯酚（4-AP）作为扑热息痛的水解代谢产物或反应的中间体，广泛存在于制药工业废水中，对水资源造成严重污染。因此，迫切需要开发一种简单可靠的分析方法用于环境中4-AP含量的检测。本研究合成了一种镉基-金属有机框架（Cd-MOF）材料[Cd4（ABTC）2（H2O）12]_n（SXNU-4-Cd,H4ABTC=3,3′,5,5′-偶氮苯四羧酸），此材料是由3条单链螺旋缠绕而成的“麻花辫”二维层状结构材料，层与层之间通过π-π作用堆积拓展成三维通道。在SXNU-4-Cd的孔壁内修饰有大量偶氮键，这些偶氮键可通过p-π作用增强与4-AP分子的作用。将SXNU-4-Cd修饰在玻碳电极（GCE）上构建了SXNU-4-Cd/GCE电化学传感器，可灵敏检测4-AP。差分脉冲伏安（DPV）测试结果表明，SXNU-4-Cd/GCE传感器检测4-AP的线性范围为0.1～130μmol/L，检出限为8.6 nmol/L。此传感器具有较强的抗干扰能力、良好的重现性与稳定性，将其用于实际水样中4-AP的检测，加标回收率为95.9%～102.8%。本研究为Cd-MOF基电化学传感器用于实际水样中4-AP的检测提供了新思路。

关键词：金属有机框架材料偶氮键电化学传感器 4-氨基苯酚

来源：博看期刊

基于不同谐振腔结构的有机微腔激光器的研究进展（特邀）

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光子学报 2024年第5期 85-103页

作者：朱金龙付红兵廖清首都师范大学化学系光功能材料与器件北京市重点实验室

有机微腔激光器利用有机增益材料和微腔结构的优点，在先进的光学领域中取得了巨大的发展，具有广泛的应用前景。有机微腔激光器通过对增益材料和谐振腔的调控，实现对激光的频率、横向分布特性及模式选择等进行选择性输出。本文对近年... 详细信息

有机微腔激光器利用有机增益材料和微腔结构的优点，在先进的光学领域中取得了巨大的发展，具有广泛的应用前景。有机微腔激光器通过对增益材料和谐振腔的调控，实现对激光的频率、横向分布特性及模式选择等进行选择性输出。本文对近年来报道的有机增益材料和光学谐振腔的种类及特性进行了归纳，总结了具有不同谐振腔结构的有机微腔激光的研究进展，为进一步拓展有机微腔激光器提供借鉴和启发。

关键词：有机激光增益介质晶体谐振腔微腔结构

不同电荷载体离子对有机物电极电化学性能的影响

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科学通报 2024年

作者：邱璇曹永杰郭昭薇王新柱倪志刚马晶董晓丽王永刚复旦大学化学系南京大学化学化工学院杭州师范大学材料与化学化工学院

近年来,具有电化学活性的有机化合物因具有成本低廉、结构可设计和环保等优点而受到广泛关注.不同于基于离子嵌入-脱嵌的传统无机化合物电极材料,有机电极材料以其独特的电荷存储机制而脱颖而出.在有机化合物中,电荷的存储主要发生在共... 详细信息

近年来,具有电化学活性的有机化合物因具有成本低廉、结构可设计和环保等优点而受到广泛关注.不同于基于离子嵌入-脱嵌的传统无机化合物电极材料,有机电极材料以其独特的电荷存储机制而脱颖而出.在有机化合物中,电荷的存储主要发生在共轭骨架或含有孤对电子的杂原子上,通过这些官能团的氧化还原反应实现,因此展现出对多种电荷载体离子的电化学活性.这些电荷载体离子包括但不限于单价金属离子（如Li+、Na+、K+）、多价金属离子(如Zn2+、Ca2+、Mg2+、Al3+)以及非金属离子（如H+或H3O+）.然而,迄今为止,尚缺乏系统性的研究来深入剖析有机电极材料在储存不同电荷载体时展现的电化学性能差异.在本研究中,我们以醌类化合物芘-4,5,9,10-四酮（PTO）作为研究对象,全面探究了电荷载体对有机材料电化学性能的影响,系统地分析了PTO电极在储存Li+、Na+、Zn2+、H3O+等不同离子时的氧化还原电位、可逆比容量以及电化学稳定性等关键电性能.这一工作为有机物电极材料的深入研究和应用开发提供了新的视角和理论基础.

关键词：有机物电极醌类化合物电荷载体离子第一性原理计算

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微量不对称催化实验教学:手性半酯的合成

化学教育（中英文） 2024年第4期45卷 54-59页

作者：熊非朱依仁孙宸方睿靖何一扬李烨基上海理工大学化学系上海200093

采用“有机酸-有机碱”协同共催化合成策略,实现了在温和反应条件下催化内消旋环状酸酐的不对称醇解,并通过柱前衍生化高效液相色谱法对所得手性半酯产物的对映体过量百分数(ee值)进行了测定。在该实验中融合了绿色化学发展理念等思政... 详细信息

采用“有机酸-有机碱”协同共催化合成策略,实现了在温和反应条件下催化内消旋环状酸酐的不对称醇解,并通过柱前衍生化高效液相色谱法对所得手性半酯产物的对映体过量百分数(ee值)进行了测定。在该实验中融合了绿色化学发展理念等思政元素、无水无氧操作技术、薄层色谱喷雾显色、柱前衍生化、手性HPLC等多种教学理念、现代实验技术和测试表征方法,将一个涉及光学活性物质合成与ee值检测的前沿科研实验开发成为了一个适合本科教学环境的微型有机合成综合实验,同时还可以进行模块化拆分教学,满足于不同内容和不同学时的实验教学要求。

关键词：手性半酯有机合成实验立体化学不对称催化