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金@介孔碳核壳和空腔结构纳米材料制备及其催化氧化性能

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科学通报 2024年第16期69卷 2265-2277页

作者：朱小娟李昀倬牛荣荣张立万颖上海师范大学化学与材料科学学院上海200234

采用表面活性剂自组装技术合成了金@介孔碳核壳纳米球及蛋黄-蛋壳空腔纳米催化材料.高温碳化后,尺寸为15 nm的Au核被限制在碳壳层或空腔内;其壳层或空腔碳层的平均厚度分别约为38和10 nm.核壳和空腔材料都拥有开放的介孔结构(孔径为2.0~... 详细信息

采用表面活性剂自组装技术合成了金@介孔碳核壳纳米球及蛋黄-蛋壳空腔纳米催化材料.高温碳化后,尺寸为15 nm的Au核被限制在碳壳层或空腔内;其壳层或空腔碳层的平均厚度分别约为38和10 nm.核壳和空腔材料都拥有开放的介孔结构(孔径为2.0~2.8 nm)、高的比表面积(>640 m^(2)g^(–1))和大的孔体积(>0.55 cm^(3)g^(–1)).高温碳化过程中,C原子沉积导致Au的d电荷密度增加.在苯甲醇氧化为苯甲酸反应中,d电荷密度增加的金@介孔碳核壳纳米球具有优异的活性,转化频率高达5468 h^(–1).同时,催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次后,未见明显Au的流失和活性降低.

关键词：核壳纳米材料空腔结构介孔碳壳层 Au纳米核催化氧化

微生物宏蛋白质组从样品处理、数据采集到数据分析

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色谱 2024年第7期42卷 658-668页

作者：吴恩慧乔亮复旦大学化学系上海200433

微生物与人体疾病、健康密切相关,如何理解微生物群落的组成及其发挥的功能是一大亟需研究的问题。近年来,宏蛋白质组学已经成为研究微生物组成与功能的重要技术手段。然而,由于微生物群落样本的复杂性与高度异质性,样品处理、质谱数据... 详细信息

微生物与人体疾病、健康密切相关,如何理解微生物群落的组成及其发挥的功能是一大亟需研究的问题。近年来,宏蛋白质组学已经成为研究微生物组成与功能的重要技术手段。然而,由于微生物群落样本的复杂性与高度异质性,样品处理、质谱数据采集与数据分析成为宏蛋白质组目前面临的三大挑战。在宏蛋白质组分析中往往需要针对不同类型的样品进行前处理优化,采取不同的微生物分离富集、提取和裂解方案。与单一物种蛋白质组相类似,宏蛋白质组学中的质谱数据采集模式有数据依赖性采集(data-dependent acquisition,DDA)模式和数据非依赖性采集(data-independent acquisition,DIA)模式。DIA数据采集模式可以完整地采集样品的肽段信息,具有很强的发展潜力。但是由于宏蛋白质组样品的复杂性,其DIA数据解析已成为阻碍宏蛋白质组深度覆盖的一大难题。在数据解析方面,最重要的步骤在于蛋白质序列数据库的构建。数据库的大小和完整性不仅对鉴定数量有很大影响,还会影响物种和功能水平上的分析。目前宏蛋白质组数据库构建的金标准是基于宏基因组的蛋白质序列数据库。同时,基于迭代搜库的公共数据库过滤方法也已被证明具有很强的实用价值。从具体的数据解析策略角度,以肽段为中心的DIA数据解析方法占据了绝对的主流。随着深度学习和人工智能的发展,其会极大地推动宏蛋白质组数据解析的准确度、覆盖度与分析速度。在下游生物信息学分析方面,近年来开发了一系列注释工具,可以在蛋白水平、肽段水平、基因水平上进行物种注释来获得微生物群落组成。与其他组学方法相比,微生物群落的功能分析是宏蛋白质组学的一个独特特征。宏蛋白质组已经成为微生物群落多组学分析中的重要组成部分,并且仍在覆盖深度、检测灵敏度、数据解析完整度等方面具有很大的发展潜力。

关键词：宏蛋白质组学样品前处理数据库数据分析策略

爪形氨基酚氧基锌氯化物催化环氧化物和酸酐共聚研究

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化学学报 2024年第6期82卷 577-588页

作者：王海成马海燕华东理工大学化学与分子工程学院金属有机化学研究室上海200237

本工作合成了一系列基于爪形氨基酚氧基配体的新型锌氯化物,均通过^(1)H NMR、^(13)C NMR以及元素分析等进行了表征,且典型络合物通过X-ray单晶衍射分析确定了其空间配位结构.利用上述络合物实现了催化环氧环己烷、外消旋环氧氯丙烷和... 详细信息

本工作合成了一系列基于爪形氨基酚氧基配体的新型锌氯化物,均通过^(1)H NMR、^(13)C NMR以及元素分析等进行了表征,且典型络合物通过X-ray单晶衍射分析确定了其空间配位结构.利用上述络合物实现了催化环氧环己烷、外消旋环氧氯丙烷和邻苯二甲酸酐的共聚反应.在共聚过程中均表现出较高催化活性以及高酯链节选择性(>99%),得到分子量分布较窄的交替共聚物.典型络合物Zn1在80℃下催化环氧环己烷和邻苯二甲酸酐共聚时, TOFPA值可达到490 h^(-1),在相同条件下催化外消旋环氧氯丙烷和邻苯二甲酸酐共聚时, TOFPA值可达到848 h^(-1).研究表明,共聚反应可能通过环氧化物在亲核试剂进攻下开环引发,经后续重复的酸酐和环氧化物交替插入得到高酯链节含量共聚物.

关键词：爪形氨基酚氧基锌氯化物环氧化物酸酐共聚酯链节选择性

基于二氟卡宾转化的芳基和烯基碘化物的三氟甲硫基化

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化学学报 2024年第2期82卷 115-118页

作者：郑剑林锦鸿肖吉昌中国科学院上海有机化学研究所先进氟氮材料重点实验室、中国科学院大学上海200032 浙江大学化学系上海200444 上海大学化学系创新药物研究中心杭州310027

二氟卡宾在有机氟化物的合成中发挥了重要作用.之前的发现,二氟卡宾能与硫单质反应产生硫代氟光气,这对二氟卡宾化学的新发现以及硫代氟光气的应用研究都具有重要价值.利用这一路径已经实现了端基炔烃和烷基卤化物的三氟甲硫基化.在此,... 详细信息

二氟卡宾在有机氟化物的合成中发挥了重要作用.之前的发现,二氟卡宾能与硫单质反应产生硫代氟光气,这对二氟卡宾化学的新发现以及硫代氟光气的应用研究都具有重要价值.利用这一路径已经实现了端基炔烃和烷基卤化物的三氟甲硫基化.在此,继续深入研究这一路径在合成上的应用,并实现了芳基和烯基碘化物的三氟甲硫基化.三氟甲硫基化是有机氟化学的一个重要研究方向,常用方法一般需要使用含CF_(3)S基团的昂贵试剂.在该方法中,CF_(3)S基团是由二氟卡宾、硫单质和氟离子现场产生的,所用试剂都廉价易得.

关键词：二氟卡宾硫代氟光气三氟甲硫基化芳基碘化物烯基碘化物

基于不同谐振腔结构的有机微腔激光器的研究进展(特邀)

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光子学报 2024年第5期53卷 80-98页

作者：朱金龙付红兵廖清首都师范大学化学系光功能材料与器件北京市重点实验室北京100048

有机微腔激光器利用有机增益材料和微腔结构的优点,在先进的光学领域中取得了巨大的发展,具有广泛的应用前景。有机微腔激光器通过对增益材料和谐振腔的调控,实现对激光的频率、横向分布特性及模式选择等进行选择性输出。本文对近年来... 详细信息

有机微腔激光器利用有机增益材料和微腔结构的优点,在先进的光学领域中取得了巨大的发展,具有广泛的应用前景。有机微腔激光器通过对增益材料和谐振腔的调控,实现对激光的频率、横向分布特性及模式选择等进行选择性输出。本文对近年来报道的有机增益材料和光学谐振腔的种类及特性进行了归纳,总结了具有不同谐振腔结构的有机微腔激光的研究进展,为进一步拓展有机微腔激光器提供借鉴和启发。

关键词：有机激光增益介质晶体谐振腔微腔结构

无过渡金属或无光催化剂条件下可见光促进喹喔啉酮C(3)—H官能团化研究进展

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有机化学 2024年第1期44卷 111-136页

作者：董江湖宣良明王池赵晨熙王海峰严琼姣汪伟陈芬儿武汉工程大学药物研究院武汉430205 复旦大学化学系上海200433

喹喔啉酮及其衍生物是一类重要的含氮杂环化合物,这种特殊的杂环骨架广泛存在于各种天然产物、药物分子以及功能材料中.近年来,喹喔啉酮的官能团化引起了化学工作者的广泛关注,其中通过C—H官能团化构建3-官能团化的喹喔啉酮取得了重要... 详细信息

喹喔啉酮及其衍生物是一类重要的含氮杂环化合物,这种特殊的杂环骨架广泛存在于各种天然产物、药物分子以及功能材料中.近年来,喹喔啉酮的官能团化引起了化学工作者的广泛关注,其中通过C—H官能团化构建3-官能团化的喹喔啉酮取得了重要进展.光氧化还原催化可利用绿色清洁的光能在较为温和的条件下实现有机化合物的合成与转化,因此,越来越多的光催化体系被开发用于喹喔啉酮的官能团化.简单高效的无过渡金属或无光催化剂的反应体系非常符合绿色化学和可持续发展的要求,已成为喹喔啉酮类化合物官能团化强有力的工具,同时也受到了很多学者的青睐.对近五年来无过渡金属或无光催化剂可见光促进喹喔啉酮的C(3)位官能团化领域所取得的研究进展进行了综述,对反应机理和氧化还原淬灭过程进行了总结,并对该领域所面临的挑战和机遇进行了展望和探讨.

关键词：喹喔啉酮光氧化还原无过渡金属无光催化剂 C—H官能团化

电化学条件下由二苄胺合成N-亚苄基苄胺及衍生化研究

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化学学报 2024年第8期82卷 843-848页

作者：热孜古丽·玉努斯卡迪尔亚·阿布都外力罗时玮阿布都热西提·阿布力克木新疆师范大学化学系乌鲁木齐830054 中国科学技术大学化学系合肥230026

N-亚苄基苄胺及其衍生物是化学和制药工业中的重要功能分子,已被广泛应用在药物化学、材料科学和天然产物合成等,如合成抗癌和抗炎剂.本工作发展了一种电化学条件下,以碳棒(+)和铂片(-)作为电极、乙酸乙酯为溶剂、四丁基高氯酸铵(n-Bu_(... 详细信息

N-亚苄基苄胺及其衍生物是化学和制药工业中的重要功能分子,已被广泛应用在药物化学、材料科学和天然产物合成等,如合成抗癌和抗炎剂.本工作发展了一种电化学条件下,以碳棒(+)和铂片(-)作为电极、乙酸乙酯为溶剂、四丁基高氯酸铵(n-Bu_(4)NClO_(4))为电解质,室温下由二苄胺合成N-亚苄基苄胺的方法,GC产率高达96%,并利用“一锅法”串联反应对其进行衍生化,制备得到结构更为复杂的N-苄基苄胺类化合物.该方法条件温和、具有较好的底物普适性、无需氧化还原剂、对空气和水分不敏感、后处理简单等特点,为制备结构复杂的N-亚苄基苄胺衍生物提供了一种高效、简便且经济的合成策略.

关键词：二苄胺 N-亚苄基苄胺一锅串联反应有机电化学合成

江西嗜酸链霉菌去铁胺E及金属络合物的分离鉴定与生物活性研究

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有机化学 2024年第7期44卷 2377-2380页

作者：李金达程伯涛黄积武刘文上海师范大学化学与材料科学学院中国科学院上海有机化学研究所生命过程小分子调控全国重点实验室

嗜酸链霉菌属细菌的研究主要集中在新物种的分离和鉴定上,而其次级代谢产物的研究则相对较少.从江西嗜酸链霉菌的发酵液中分离得到一个新的铝配合物铝草铵(alumioxamine,3)和两个已知化合物去铁胺E(desferrioxamine E, 1)和铁草铵E (fer... 详细信息

嗜酸链霉菌属细菌的研究主要集中在新物种的分离和鉴定上,而其次级代谢产物的研究则相对较少.从江西嗜酸链霉菌的发酵液中分离得到一个新的铝配合物铝草铵(alumioxamine,3)和两个已知化合物去铁胺E(desferrioxamine E, 1)和铁草铵E (ferrioxamine E, 2),并通过MS、IR、NMR以及单晶X射线衍射技术对其结构进行鉴定.从结构上来看,化合物3以铝为中心,与配体的六个O原子相连,形成六齿配合物.此外,体外细胞毒活性实验表明,在100μmol/L浓度时化合物1对4种人肿瘤细胞(Hela、PANC1、A375和MHCC-97H)均具有一定的抑制活性,细胞存活率为4.8%～66.4%.

关键词：江西嗜酸链霉菌次级代谢产物配合物细胞毒活性晶体结构

生物质谱在生物制品宿主细胞蛋白残留分析中的应用

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质谱学报 2024年第2期45卷 193-200页

作者：谢力琦王静朱添怡王佳馨黄懿乔亮上海探实生物科技有限公司上海201206 复旦大学化学系上海200438

宿主细胞蛋白(host cell proteins,HCPs)残留影响生物制品的质量和安全,是生物制品生产的关键质控要素。目前,HCPs残留的主要质控方法是酶联免疫吸附试验(ELISA),但该方法的准确性高度依赖于抗体的特异性,且无法获得HCPs的种类及其含量... 详细信息

宿主细胞蛋白(host cell proteins,HCPs)残留影响生物制品的质量和安全,是生物制品生产的关键质控要素。目前,HCPs残留的主要质控方法是酶联免疫吸附试验(ELISA),但该方法的准确性高度依赖于抗体的特异性,且无法获得HCPs的种类及其含量分布信息,需要使用正交方法全面监测。而生物质谱技术无需依赖抗体即可实现HCPs的定性和定量分析,已逐渐成为除ELISA法外的主要分析表征方法,但质谱技术存在缺乏统一的操作流程和验证标准、高丰度药物信号抑制以及高昂的仪器成本等问题。本文总结了质谱法在生物制品HCPs分析中的工作流程及其应用进展,详细阐述了流程中涉及的样品准备、液相色谱分离、质谱数据采集、质谱数据分析和报告的开发原则和关键方法参数,并对未来的研究方向及挑战进行展望。

关键词：宿主细胞蛋白生物质谱生物制品质量控制