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复杂二倍半萜Retigeranic acid A的全合成

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有机化学 2024年第4期44卷 1371-1373页

作者：汪洋杨晨黄莎华上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418 中国科学院上海有机化学研究所上海200032

1965年,Retigeranic acid A最早由Seshadri等[1a-1b]从地衣植物网肺衣(Lobaria retigera)中分离.1972年,通过单晶X射线衍射确定结构[1c](图1).该分子具有独特的5/6/5/5/5五环骨架,其中A/B环为反式氢化茚满(trans-hydrindane),C/D/E环为角型三奎烷(angular triqunane),同时具有8个手性中心(其中3个季碳中心).虽然该分子的生物学功能未知,但是复杂的稠环体系吸引了众多合成化学家的关注.自从20世纪80年代后期,Corey、Paquette、Hudlicky和Wender等[2]相继实现了其全合成,最近杨震等[3]也开展了研究工作.

关键词：全合成手性中心单晶X射线衍射地衣植物二倍半萜杨震

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长江入海热通量及其生态效应

北京大学学报（自然科学版） 2024年第4期60卷 682-690页

作者：尹航杨善卿梁恩航李斌教育部水沙科学重点实验室北京大学环境科学与工程学院环境工程系北京100871

通过对陆地卫星Landsat 5,7,8长时间序列遥感影像资料的提取和分析,采用实用单通道算法反演1997—2016年长江入海口逐月的长序列水温数据集,同时基于全球径流数据,核算同期长江河口处的多年月均热通量,分析其时空变化规律及对气候变化... 详细信息

通过对陆地卫星Landsat 5,7,8长时间序列遥感影像资料的提取和分析,采用实用单通道算法反演1997—2016年长江入海口逐月的长序列水温数据集,同时基于全球径流数据,核算同期长江河口处的多年月均热通量,分析其时空变化规律及对气候变化和人类热排放的响应特征。在此基础上,结合全球海洋表面温度数据和哥白尼全球海洋颜色与生物–地球–化学数据集,探究长江入海热通量变化对近海水温和近海生态环境的影响。结果表明,长江河口热通量总值为77.5EJ/年,热通量的季节性变化明显,对近海的热作用以输“热”为主,显著强于其他典型大河系统,预计年均向近海输入6.1EJ的热量,增温效应明显。相较海岸带,长江口对近海水域温度的影响程度更大,影响的空间范围更远。可将近海水温的空间影响划分为两个梯度,即温度下降的河流强作用带(0~40km)以及温度上升的海洋强作用带(40km以上)。1997-2016年间,长江口的近海水域温度整体上呈现先增后减的变化规律。进一步的分析表明,长江河口热通量的变化对近海水温产生深刻影响(R^(2)=0.7495),同时与近海初级生产力密切相关(R^(2)=0.9651),说明长江对近海的热输入是调控近海热环境和生态环境的重要因素。

关键词：长江口热通量环境遥感近海生态环境

二维MXene负载MoO_(3)/Ni-NiO异质结催化材料用于高效碱性电催化析氢反应

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复合材料学报 2024年第5期41卷 2546-2558页

作者：刘寿达刘娟娟刘潞潞董梦飞李瑞高晓明高楼军简选延安大学化学与化工学院陕西省化学反应工程重点实验室延安716000 太原理工大学环境科学与工程学院晋中030600

氢能作为低碳和零碳能源,是未来国家能源体系的重要组成部分,开发高效、低廉的碱性析氢(HER)电催化剂对于氢能的大规模制备和利用具有重要的意义。本文以二维Nb_(2)CT_(x)MXene为载体,通过一步电化学共沉积法在其表面负载MoO_(3)/Ni-Ni... 详细信息

氢能作为低碳和零碳能源,是未来国家能源体系的重要组成部分,开发高效、低廉的碱性析氢(HER)电催化剂对于氢能的大规模制备和利用具有重要的意义。本文以二维Nb_(2)CT_(x)MXene为载体,通过一步电化学共沉积法在其表面负载MoO_(3)/Ni-NiO异质结构,得到具有优异电催化HER性能的MoO_(3)/NiNiO/Nb_(2)CT_(x)催化材料。采用XRD、SEM和TEM等手段对MoO_(3)/Ni-NiO/Nb_(2)CT_(x)的表面形貌和结构进行表征,发现通过一步电化学共沉积法成功地将MoO_(3)/Ni-NiO异质结构紧密负载于Nb_(2)CT_(x)MXene纳米片表面。在1.0 mol/L KOH电解质中测试其HER性能,在10 mA·cm^(-2)和100 mA·cm^(-2)的电流密度时,MoO_(3)/NiNiO/Nb_(2)CT_(x)表现出较低的过电压,分别为8 mV和201 mV,Tafel斜率为51 mV·dec^(-1);并且在电流密度分别为10 mA·cm^(-2)和50 mA·cm^(-2)下连续电解产氢20 h,活性几乎保持不变,具有优异的碱性HER稳定性。此外,本文还采用工况电化学阻抗谱对不同催化电极材料在过电压从0~220 mV(vs可逆氢电极(RHE))进行HER工况表征,结果表明MoO_(3)/Ni-NiO/Nb_(2)CT_(x)可有效促进水解离过程和活性氢吸附过程,从而提高HER活性。

关键词：二维Nb_(2)CT_(x)MXene MoO_(3)/Ni-NiO异质结电催化碱性条件析氢反应

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外源物质调控好氧堆肥氮损失研究进展

同济大学学报（自然科学版） 2024年第6期52卷 943-952页

作者：乔俊莲徐仰红何莹莹向远昆姚全福谢丽同济大学长江水环境教育部重点实验室上海200092 同济大学环境科学与工程学院上海200092 呼和浩特民族学院化学与环境学院呼和浩特010051

好氧堆肥是处理有机垃圾的常用手段,但在堆肥过程中存在高温、高pH值以及局部厌氧等情况,导致含氮物质以NH3、N2O、N2等形式逸出体系,从而降低了堆肥产品品质并污染了环境。通过改善堆体环境、提高微生物活性、调控堆体氮循环反应,生物... 详细信息

好氧堆肥是处理有机垃圾的常用手段,但在堆肥过程中存在高温、高pH值以及局部厌氧等情况,导致含氮物质以NH3、N2O、N2等形式逸出体系,从而降低了堆肥产品品质并污染了环境。通过改善堆体环境、提高微生物活性、调控堆体氮循环反应,生物炭、磷镁添加剂、微生物菌剂等外源物质显著降低了堆肥氮损失。介绍了好氧堆肥氮循环的基本机理,综述了近年来物理、化学、生物3类添加剂在控制好氧堆肥氮损失方面的研究成果,总结了外源添加剂对堆肥氮素转化代谢过程的影响机制,最后展望了氮循环路径以及添加剂与基质相互作用方面的研究潜力。

关键词：氮素固持好氧堆肥外源添加代谢路径微生境

碳质材料活化过硫酸盐降解有机污染物研究进展

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精细化工 2024年

作者：李顺阳代朝猛张峻博胡佳俊郭冀峰张亚雷同济大学土木工程学院上海大学生命科学学院长安大学水利与环境学院同济大学环境科学与工程学院

过硫酸盐（PS）具有性质稳定、氧化性强等特点。近年来，基于PS的高级氧化技术（PS-AOPs）受到了广泛关注，特别是在有机污染物治理领域中的应用成为研究热点。PS-AOPs通常需借助活化剂才能高效去除有机污染物，而碳质材料凭借绿色高效... 详细信息

过硫酸盐（PS）具有性质稳定、氧化性强等特点。近年来，基于PS的高级氧化技术（PS-AOPs）受到了广泛关注，特别是在有机污染物治理领域中的应用成为研究热点。PS-AOPs通常需借助活化剂才能高效去除有机污染物，而碳质材料凭借绿色高效、成本低廉等特点成为此类活化剂的典型代表。首先，简介了PS降解有机污染物的自由基和非自由基路径，并对比分析两种路径的优缺点；然后，重点综述了碳质材料的类型，包括原始碳质材料和非金属掺杂型、金属及其氧化物负载型、共掺杂型碳质材料，阐述了其制备方法（管式炉热解法、煅烧热解法、溶剂热法、共沉淀法、化学气相沉积法等）和影响因素（pH、温度和水基质等），分析了碳质材料耦合光催化、微波催化、超声波催化、电催化等技术的进展；最后，总结了PS-AOPs技术未来发展需要解决的关键问题，并展望其相关研究发展方向。

关键词：过硫酸盐高级氧化技术碳质材料活化剂有机污染物

物理溶剂型相变吸收剂捕集CO_(2)研究进展

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精细化工 2024年第8期41卷 1625-1636页

作者：金宋尹少武童莉葛刘传平王立北京科技大学能源与环境工程学院北京100083 新疆工程学院能源工程学院新疆乌鲁木齐830000

近年来,为进一步降低燃煤电厂产生CO_(2)造成的碳捕集能耗,基于传统有机胺化学吸收剂研发的相变吸收剂成为CO_(2)捕集、利用与封存(CCUS)技术的研究热点,相较于传统有机胺相变吸收剂,物理溶剂型相变吸收剂具有更优异的性能。首先,从传... 详细信息

近年来,为进一步降低燃煤电厂产生CO_(2)造成的碳捕集能耗,基于传统有机胺化学吸收剂研发的相变吸收剂成为CO_(2)捕集、利用与封存(CCUS)技术的研究热点,相较于传统有机胺相变吸收剂,物理溶剂型相变吸收剂具有更优异的性能。首先,从传统相变吸收剂研究现状出发,阐述了传统相变吸收剂存在的不足;然后,以此为切入点,结合溶剂组成和相变机理,重点综述了物理溶剂型相变吸收剂,主要包括醇胺混合类、砜胺混合类和醚胺混合类溶剂的研究进展,从分相情况和性能提升等方面对其进行介绍和分析,比较其优缺点;最后,结合研究现状和工业应用需求,指出物理溶剂型相变吸收剂的未来研究方向。

关键词：燃煤电厂 CO_(2)捕集化学吸收法相变吸收物理溶剂型吸收剂

基于单原子铁催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程: 配位结构和活性组分

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 15-37页

作者：程成任伟张晖段晓光王少彬武汉大学资源与环境科学学院环境科学与工程系湖北武汉430079 阿德莱德大学化学工程学院澳大利亚南澳阿德莱德

随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧... 详细信息

随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧化过程可产生多种非自由基活性物种,如单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价态金属,这些物种具有选择性氧化特定污染物的能力.为了实现对污染物的精准处理,需要合理设计与调控非均相催化剂的结构,以选择性地产生自由基/非自由基物种.单原子催化剂具有较高的原子利用效率和明确可调控的活性位点结构,可高效且选择性活化过一硫酸盐,并产生多种活性组分.然而,由于活性组分多元的生成路径及其之间复杂的相互作用,目前对于单原子催化剂在过一硫酸盐活化过程中的结构-活性/选择性关系尚未得到深入揭示.因此,本研究旨在通过深入探究单原子催化剂的结构与性能关系,为优化催化剂设计、提升污染物处理效率提供科学依据.本文围绕最具代表性的单原子铁系催化剂,系统分析并总结了在过一硫酸盐高级氧化过程中的结构-活性/选择性关系.首先,简要介绍了单原子铁催化剂的制备方法和表征手段,以及活性位点结构的生成过程.然后,深入分析了单原子铁催化剂活化过一硫酸盐过程的研究进展和反应特性.从理论与实验角度,详细阐述了过一硫酸盐活化过程中活性物种产生的反应原理.具体来说,探讨了自由基、单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价铁组分在不同单原子铁位点上的生成机理及鉴别方法.进一步地,分析了单原子铁催化剂活性位点的几何结构和电子结构性质对活性物种产生的影响,总结了调控活性位点的有效手段.在此基础上,建立单原子铁催化剂结构与产生活性组分之间的结构-活性/选择性关系,以期为非均相过一硫酸盐活化剂的设计提供理论指导.最后,本文还指出了基于单原子催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程所面临的挑战,并展望了未来的发展方向.未来,应进一步发展原位/工况条件下的表征技术,以精准捕捉活化过程中活性位点的结构演变和关键反应中间体的生成,从而更深入地揭示反应机理;此外,设计具有双金属位点的催化剂,可优化多步骤反应中不同反应中间体的吸附与电荷转移过程,实现协同催化效果.本文期望为深入理解过一硫酸盐高级氧化技术的反应机理和开发高效选择性的单原子环境催化剂提供有益借鉴.

关键词：过一硫酸盐活化单原子铁催化剂自由基非自由基水处理环境修复

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相变微胶囊材料导热增强研究进展

精细化工 2024年第6期41卷 1195-1210页

作者：王程遥张魏张涛朱群志上海电力大学能源与机械工程学院上海200090

相变微胶囊是将相变材料包封在壳材中,有效解决了相变材料的泄漏等问题,是一种性能良好的相变储能材料,在热能储存领域具有广泛的应用。但壳材的存在削弱了内部相变材料与外部环境间的热传导,降低了相变微胶囊的热导率,制约了其实际应... 详细信息

相变微胶囊是将相变材料包封在壳材中,有效解决了相变材料的泄漏等问题,是一种性能良好的相变储能材料,在热能储存领域具有广泛的应用。但壳材的存在削弱了内部相变材料与外部环境间的热传导,降低了相变微胶囊的热导率,制约了其实际应用范围。因此,对相变微胶囊进行改性是增强导热的有效途径。该文介绍了相变微胶囊的组成与结构,并从声子-声子与电子-声子相互作用的角度概述微观尺度下的导热机理;从芯材和壳材两方面对相变微胶囊导热增强改性进行了阐述,通过定量数据和导热机理对改性相变微胶囊的导热增强效果进行了分析;概括了改性相变微胶囊在纺织调温、浆料和建筑领域中的应用;最后,对相变微胶囊导热性能增强的研究前景和挑战以及实际应用方向进行了展望。

关键词：相变微胶囊相变储能材料改性热传导导热机理复合材料

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以金属有机骨架为源制备单原子电催化剂用于能量转换的最新进展

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 38-81页

作者：宋宁江吉周洪士欢王赟李春梅董红军江苏大学化学化工学院绿色化学与化工技术研究院江苏镇江212013 武汉工程大学环境生态与生物工程学院化学与环境工程学院绿色化学工程过程教育部重点实验室磷资源开发利用教育部工程研究中心新型催化材料湖北省工程研究中心湖北武汉430205

化石燃料的过度使用导致了严重的环境问题,因此,迫切需要人们对能源生产和储存方式进行变革.电催化在清洁能源转换中发挥着重要的作用,是推动可持续能源生产技术不断发展的重要驱动力.单原子催化剂(SACs)因具有独特的物理和化学性质而... 详细信息

化石燃料的过度使用导致了严重的环境问题,因此,迫切需要人们对能源生产和储存方式进行变革.电催化在清洁能源转换中发挥着重要的作用,是推动可持续能源生产技术不断发展的重要驱动力.单原子催化剂(SACs)因具有独特的物理和化学性质而表现较高的电催化活性,因而成为研究热点.通过调控金属单原子的配位环境,可以有效调节SACs的几何和电子结构,进而优化电催化效率.金属有机骨架(MOFs)具有孔结构丰富、表面积大和配体可调节等结构特性,因此在制备SACs方面表现出巨大潜力.本文旨在总结以MOFs为前驱体制备SACs的最新进展,深入探讨单原子空间分布、配位结构和电子结构等局部配位环境对电催化活性的影响.此外,对密度泛函理论在研究SACs电催化反应中的应用进行了讨论和分析.本文系统地介绍了以MOFs为前驱体制备SACs的合成策略、表征方法、电催化应用和反应机理的研究进展,并对其未来的发展进行了展望.首先,概述了以MOFs为原料制备SACs的多种策略,分析了各自的优缺点及改进方向.然后,介绍了SACs的结构表征及电催化反应机理的原位表征技术,剖析了现有技术面临的挑战.再后,重点介绍了一些经典的制备SACs案例,对以MOFs为源制备的SACs在电催化析氢反应、析氧反应、氧还原反应、CO_(2)还原反应及氮还原消除等的应用进行了系统总结,并简要回顾了其在光催化、热催化、酶催化方向的应用.最后,探讨了SACs面临的挑战及解决方案:(1)目前采用的以MOFs为源制备SACs方法存在能耗高、污染环境等问题,应开发出环保可持续的合成方法以降低生产成本,并将其对环境的影响降到最低.(2)应利用原子水平控制技术制备双原子或三原子多功能电催化剂,并根据SACs的应用场景调整其配位结构,以优化性能.(3)需研发更先进的测试仪器,解决测试结果区域化、效率低、测试与实际结果存在偏差以及测试成本较高等问题.(4)基于SACs的结构特性,结合先进的测试仪器与理论计算,深入探究反应机理,为新一代电催化剂的设计提供指导.(5)随着信息技术的多维、多样和复杂化发展,可以借助机器学习,设计和开发新型SACs,推动电催化领域的持续创新.综上,本文系统地介绍了以MOFs为材料制备SACs的优势、设计原理、表征手段,并对SACs在电催化应用方面的研究进展与面临的挑战进行了总结,希望能为SACs相关方面的研究提供有价值的参考和借鉴.

关键词：电催化金属-有机框架化合物单原子催化剂合成策略能源转化反应