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煤矸石在土木工程材料中的应用研究进展

材料导报 2024年第10期38卷 84-95页

作者：刘泽段开瑞周梅张海波罗树琼房奎圳王栋民中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083 辽宁工程技术大学土木工程学院辽宁阜新123000 河南理工大学材料科学与工程学院河南焦作454000

煤矸石作为煤基固废系列的重要成员,其资源化利用一直是煤基固废的热点研究方向。多年来,在研究人员和工程技术人员的共同努力下,我国煤矸石资源化利用技术水平与利用效率均得到大幅提升,在多个领域(能源、化工、土木工程)成功实现了煤... 详细信息

煤矸石作为煤基固废系列的重要成员,其资源化利用一直是煤基固废的热点研究方向。多年来,在研究人员和工程技术人员的共同努力下,我国煤矸石资源化利用技术水平与利用效率均得到大幅提升,在多个领域(能源、化工、土木工程)成功实现了煤矸石“由废变宝”的转化过程。特别地,土木工程材料领域兼具“大体量”特点和“多元固废协同处置”等技术优势,成为大宗消纳煤矸石的中坚领域。本文综述了煤矸石作为胶凝材料/辅助胶凝材料和骨料在水泥混凝土、地质聚合物、道路工程及地下工程等方向的最新研究进展,总结并对比了煤矸石用作不同组分时的技术要点、难点及对应的质量控制措施和改性增强手段等。然而,矸石建材化的同时也容易导致矸石内部的“有价资源”未得到充分利用;矸石构筑物的长期耐久性和环境影响监测等工作也亟待补充。综上,受煤矸石理化性质、矸石资源化利用技术水平、经验及政策扶持力度等区域化差异因素的影响,煤矸石原料在用于多类型建材制品的生产过程中依然缺少因地制宜、明确且规范的分类管理和分级处置方法,“多领域技术-规范-政策”的逐步发展、完善和有机结合是今后建立高效有序的矸石建材市场及产业链的关键所在。

关键词：煤矸石胶凝材料骨料混凝土地质聚合物

多层核壳结构Fe@Al-Ti载氧体化学链制氢性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 353-361页

作者：蔡志阳张俊贤汪欣肖慧霞高云飞王亦飞华东理工大学资源与环境工程学院上海市煤气化工程技术研究中心上海200237

Fe-Al-Ti载氧体在化学链制氢工艺中具有良好的循环稳定性和抗积炭性能,但反应形成FeAl_(2)O_(4)会降低抗烧结性能和氢气产率。为抑制FeAl_(2)O_(4)的生成并进一步提升载氧体反应性能,本研究采用自组装模板燃烧法制备多层核壳结构载氧体,... 详细信息

Fe-Al-Ti载氧体在化学链制氢工艺中具有良好的循环稳定性和抗积炭性能,但反应形成FeAl_(2)O_(4)会降低抗烧结性能和氢气产率。为抑制FeAl_(2)O_(4)的生成并进一步提升载氧体反应性能,本研究采用自组装模板燃烧法制备多层核壳结构载氧体,以TiO_(2)为介层阻隔Fe2O3与Al2O3,形成多层核壳Fe@Al-Ti载氧体,在固定床上进行化学链制氢循环,评价多层核壳结构对反应性能的影响。结果表明,Fe@Al-Ti载氧体的介层有效阻隔Fe_(2)O_(3)与Al_(2)O_(3)的接触,抑制了FeAl_(2)O_(4)形成,抗烧结性能得到进一步提升。Fe@Al-Ti载氧体在化学链制氢循环实验中无明显积炭和团聚现象,制氢能力随循环次数逐渐增加,循环稳定性较好;尤其物质的量比Al∶Ti=3.5∶1的核壳载氧体的碳转化率、制氢率和储氧量最高,分别为57.4%、75.0%和6.01 mmol/g,比非核壳Fe-Al-Ti载氧体分别增加28.4%、30.0%、26.9%。

关键词：化学链制氢 Fe_(2)O_(3)/TiO_(2)/Al_(2)O_(3) 核壳结构固定床

制备条件对生物炭/PNPG复合材料吸附Sb(Ⅲ)的影响研究

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化工新型材料 2024年

作者：牛梦娴洪思奇张洛红西安工程大学环境与化学工程学院

以小麦秸秆生物炭（BC）作为载体，采用原位聚合法，通过控制BC热解温度和N-苯基甘氨酸/生物炭（NPG/BC）质量比等合成条件，制备了一系列生物炭/聚（N-苯基甘氨酸）(BC/PNPG)复合吸附剂，研究合成条件对Sb（Ⅲ）吸附性能的影响，并通过... 详细信息

以小麦秸秆生物炭（BC）作为载体，采用原位聚合法，通过控制BC热解温度和N-苯基甘氨酸/生物炭（NPG/BC）质量比等合成条件，制备了一系列生物炭/聚（N-苯基甘氨酸）(BC/PNPG)复合吸附剂，研究合成条件对Sb（Ⅲ）吸附性能的影响，并通过SEM、FT-IR和XPS等表征手段揭示吸附机理。结果表明，BC对Sb（Ⅲ）的吸附量随热解温度的升高而增大，最大为7.55mg/g。热解温度为800℃、NPG/BC质量比为5:5、合成环境为酸性条件下，制备的BC3/PNPG-5:5-S对Sb（Ⅲ）的吸附量为17.65 mg/g，是BC的2.3倍。该复合吸附剂对Sb（Ⅲ）的吸附机制包括苯胺基与Sb（Ⅲ）的螯合作用、带正电荷的质子化双极化子对Sb（Ⅲ）的氧化作用和带正电的PNPG与Sb（OH）6-之间的静电相互作用。

关键词：生物炭 N-苯基甘氨酸吸附重金属锑

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TiO光催化技术处理印染废水的研究进展

化工新型材料 2024年

作者：任敬宗刚谢涛景张欣西安工程大学环境与化学工程学院

综述了二氧化钛(TiO2)光催化技术处理印染废水的研究进展，重点介绍了TiO2材料的改性方法，主要包括掺杂改性、材料负载、光敏化及半导体材料复合改性，并讨论了不同改性方法对TiO2结构和性能的影响。在此基础上，对TiO2光催化技术处理... 详细信息

综述了二氧化钛(TiO2)光催化技术处理印染废水的研究进展，重点介绍了TiO2材料的改性方法，主要包括掺杂改性、材料负载、光敏化及半导体材料复合改性，并讨论了不同改性方法对TiO2结构和性能的影响。在此基础上，对TiO2光催化技术处理印染废水的研究前景进行了展望。

关键词：印染废水 TiO 改性光催化

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焚烧飞灰深度资源化技术进展及展望

环境卫生工程 2024年第4期32卷 1-8页

作者：吕烨佳张佳岳阳钱光人上海大学环境与化学工程学院上海200444

基于生活垃圾焚烧飞灰的产生方式及特性,探析了焚烧飞灰中无机氯盐回收处理技术、钙元素分离回收技术、重金属分离提取技术,分析各项技术存在的优缺点,并总结了目前焚烧飞灰的最新资源化利用工业化进展。研究得出,被广泛认可的两套系统... 详细信息

基于生活垃圾焚烧飞灰的产生方式及特性,探析了焚烧飞灰中无机氯盐回收处理技术、钙元素分离回收技术、重金属分离提取技术,分析各项技术存在的优缺点,并总结了目前焚烧飞灰的最新资源化利用工业化进展。研究得出,被广泛认可的两套系统包括:低温二噁英解毒-水洗-含重金属盐水蒸发回收-钙组分用于水泥材料、高温烧结/熔融二噁英解毒-盐及重金属挥发回收-钙组分形成陶粒或玻璃体。这些系统中二噁英均能得到有效处理;钙组分可资源化但是附加值不高,且钙资源化过程中需要关注重金属进入环境的总量所带来的长期环境风险;氯盐组分目前缺乏有成本效益的资源化途径。综上,未来需要在研发飞灰中钙及氯盐的有效资源化技术、出台更多细分技术的指导性文件作为理论支撑和设计依据方面进行深入研究。

关键词：焚烧飞灰无机氯盐重金属钙资源化

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调控N中间体与一维共轭配位聚合物的相互作用促进电催化硝酸盐还原产氨

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 231-242页

作者：刘青成雪峰霍锦艳刘小芳董慧龙曾宏波徐庆锋路建美苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215123 常熟理工学院材料工程学院江苏常熟215500 阿尔伯塔大学化学与材料工程学院埃德蒙顿加拿大

随着工农业的快速发展及城市化进程的加速,含硝酸盐废水的处理问题日益突出,对生态环境与人类健康造成了严重的威胁.电催化硝酸盐还原制备氨是一种在温和条件下去除硝酸盐污染物并生成氨的可行策略,兼具环境与经济双重价值.然而,由于硝... 详细信息

随着工农业的快速发展及城市化进程的加速,含硝酸盐废水的处理问题日益突出,对生态环境与人类健康造成了严重的威胁.电催化硝酸盐还原制备氨是一种在温和条件下去除硝酸盐污染物并生成氨的可行策略,兼具环境与经济双重价值.然而,由于硝酸盐还原制氨过程涉及复杂的电子质子转移过程,在低浓度(≤100 ppm)硝酸盐条件下,硝酸盐转化率低和氨产率不足严重制约了该技术的工业应用和发展潜力.因此,开发新型的可精准调控催化中心结构的催化剂材料,并通过调控催化剂表面对含N中间体的吸附来提高硝酸盐的转化率和氨的产率,对于解决上述问题具有重要意义.本文通过过渡金属离子M^(2+)(M=Fe,Co,Ni和Cu)与1,2,4,5-苯四胺(BTA)配体配位合成了四种一维共轭配位聚合物链(1D CCPs)材料,并将其应用于电催化硝酸盐还原制备高附加值产物氨.通过改变金属离子,电催化硝酸盐还原的选择性和活性得到了提高,这些1D CCPs结构为探索电催化硝酸盐还原制氨中的结构-活性关系提供了良好的平台.反应2 h后,Cu-BTA的产氨速率达到2.28 mg h^(-1)c^(-2),该结果是已报道的低浓度硝酸盐还原产氨的较高水平,在4h内硝酸盐的转化率达到96.74%,氨的选择性为79.46%.在经过25次循环实验后,催化性能依然保持良好.密度泛函理论计算结果表明,富电子Cu中心减弱了*NO中间体π轨道向Cu的d轨道的电子转移效率,并增强了Cu d_(yz)轨道对*NO的π轨道的电子反馈作用,提升了*NO中间体的自由能,N=O键被削弱,降低了NO→*NHO的ΔG值,进一步促进了氢化反应,提高了产氨速率.此外,Cu-BTA对氨的吸附能最小,有利于活性中心表面产生的氨快速脱除,加快了吸附-催化转化-脱附循环的速率,并且降低了催化中心中毒的可能性,从而实现了高催化活性和长期稳定性.综上,由于电催化硝酸盐还原制氨过程涉及八电子九质子转移过程,因此催化剂对不同含N中间体的适度吸附能力对保证高选择性,至关重要.本研究通过中心金属离子替换调控对N中间体的吸附,构建了可靠的电催化硝酸盐还原制氨的结构-活性关系,为电催化硝酸盐转化提供了新见解.

关键词：硝酸盐还原氨合成电催化一维共轭配位聚合物吸附调控

基于密度泛函理论的HCN与H_(2)/H_(2)O气相反应机理研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 850-863页

作者：孙明哲许建良侯秋实代正华王辅臣华东理工大学资源与环境工程学院上海市煤气化工程技术研究中心上海200237 上海寰球工程有限公司上海200032 新疆大学化工学院新疆乌鲁木齐830046

含HCN的废弃物在气化炉内的高温转化是其绿色处理的方法之一,其中,HCN与H_(2)/H_(2)O的反应是其在气化炉内的主要转化过程。本工作基于密度泛函理论,采用Gaussian及其配套软件对HCN与H_(2)/H_(2)O的反应机理进行了研究。通过分子成键、... 详细信息

含HCN的废弃物在气化炉内的高温转化是其绿色处理的方法之一,其中,HCN与H_(2)/H_(2)O的反应是其在气化炉内的主要转化过程。本工作基于密度泛函理论,采用Gaussian及其配套软件对HCN与H_(2)/H_(2)O的反应机理进行了研究。通过分子成键、断键角度提出HCN与H_(2)/H_(2)O的各两种反应路径,结合能垒和热力学分析确定了相对最优路径,并计算了相对最优反应路径的速率常数。结果表明,HCN与H_(2)反应相对最优路径为:三个H_(2)分子在C=N上分三步进行加成得到产物CH4+NH_(3);HCN与H_(2)O反应相对最优路径为:H_(2)O分子进攻C原子,O原子和C原子的H先后转移至N原子得到产物CO+NH_(3)。两条相对最优路径在1473 K以上有明显反应速率,分别为9.57×10^(-4)和1.71 mol/(L·s)。研究结果为高温下HCN与H_(2)/H_(2)O反应的工艺和设备开发提供了理论数据支撑。

关键词： HCN 气相反应密度泛函理论热力学动力学

带功能手柄的二苯并呫吨类染料(EC5)用于生物成像

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化工学报 2024年第4期75卷 1687-1696页

作者：李紧张晓东邱杨挺姚成鲁锡存魏茹薇罗潇钱旭红杨有军华东理工大学药学院上海200237 华东师范大学化学与分子工程学院上海200241

短波红外光谱区(大于800 nm)的荧光团目前广泛用于生物医学领域,理想的染料应明亮、光化学稳定性高、生物相容性好并且易于衍生以便引入功能性基团。开发了一种具有双可修饰位点的二苯并呫吨类近红外荧光染料EC5,可用于荧光成像。以7-溴... 详细信息

短波红外光谱区(大于800 nm)的荧光团目前广泛用于生物医学领域,理想的染料应明亮、光化学稳定性高、生物相容性好并且易于衍生以便引入功能性基团。开发了一种具有双可修饰位点的二苯并呫吨类近红外荧光染料EC5,可用于荧光成像。以7-溴-2-萘酚为起始原料,通过高效的5步级联反应得到EC5,并由核磁共振氢谱、碳谱、高分辨质谱及X射线衍射鉴定。EC5在二氯甲烷中最大吸收和发射波长分别为871 nm和923 nm,荧光亮度高达38715,荧光寿命为0.70 ns。同时测试了EC5在极性溶剂中的聚集性、光化学稳定性,结果表明:EC5即使高达100μmol/L也不会出现聚集现象,高功率880 nm激光持续照射仍能保持吸光度几乎不变,同时高浓度生物活性物质亦不会使EC5染料降解,说明其具有优异的抗聚集性、抗光漂白能力及化学稳定性。最后使用EC5对BALB/c小鼠进行了高时空分辨的荧光成像以及防伪书写,说明EC5在近红外荧光活体成像领域具有广泛的应用前景。

关键词：近红外分子合成有机化合物染料成像

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改进型人工快渗系统处理村镇污水效能研究——水力负荷周期的影响

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中国环境科学 2024年第5期44卷 2431-2439页

作者：孙启雅王林李咏梅同济大学环境科学与工程学院上海200092

在传统人工快速渗滤(CRI)系统的基础上,构建非饱水层、饱水层两段式改进型CRI系统,并以玉米芯作为饱水层的固体碳源,探究了水力负荷周期(3,6和12h)对村镇生活污水处理效能的影响,分析了其微生物机理.结果表明,改进型CRI系统的最佳水力... 详细信息

在传统人工快速渗滤(CRI)系统的基础上,构建非饱水层、饱水层两段式改进型CRI系统,并以玉米芯作为饱水层的固体碳源,探究了水力负荷周期(3,6和12h)对村镇生活污水处理效能的影响,分析了其微生物机理.结果表明,改进型CRI系统的最佳水力负荷周期为6h,系统出水化学需氧量(COD)、氨氮、总氮和总磷平均浓度分别为5.40,0.91,5.59与0.47mg/L,达到了《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918-2002)一级A排放标准.微生物分析结果表明,系统COD的去除与硝化作用发生在系统的非饱水层,Proteobacteria和Actinobacteria是有机物代谢主要的功能微生物,Nitrospirae是主要的硝化功能菌.饱水层的功能微生物Chloroflexi降解玉米芯为反硝化过程提供了充足的碳源,并且携带高丰度的反硝化关键功能基因促进了饱水层的反硝化过程.研究结果不仅可以为农业废弃物的资源化利用实现村镇生活污水的提质增效提供依据,还可以为改进型CRI系统强化村镇生活污水的处理提供技术支撑.

关键词：改进型人工快渗系统水力负荷周期村镇生活污水宏基因组测序