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Bi_(2)Ga_(3.985)O_(9):1.5%Fe^(3+),Eu^(3+)长余辉材料的制备及光学性能研究

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光学学报 2024年第2期44卷 236-245页

作者：茹鲜古丽·艾外力孙艳美库尔班江·努尔麦提赵天骐热娜古丽·阿不都热合曼尹学博喀什大学化学与环境科学学院新疆特色药食用植物资源化学实验室新疆喀什844000 上海工程技术大学化学化工学院前沿医学技术研究院上海201620

采用共沉淀法制备了Bi_(2-x)Ga_(3.985)O_(9):1.5%Fe^(3+),x Eu^(3+)(BGO:1.5%Fe^(3+),x Eu^(3+),x=0~2%)长余辉纳米粒子(PLNP),详细研究了Eu^(3+)掺杂浓度及煅烧温度对BGO:1.5%Fe^(3+)PLNP晶体结构和光学性质的影响。结果显示,最佳的PLNP组成为Bi1.99Ga3.985O9:1.5%Fe^(3+),1%Eu^(3+),属于莫来石晶体结构,发射峰处于798 nm,在900℃煅烧1 h时,可获得高纯度的BGO:1.5%Fe^(3+),1%Eu^(3+)PLNP,其平均电子陷阱能级深度为0.676 eV。与Fe^(3+)单掺杂BGO:1.5%Fe^(3+)PLNP相比,Eu^(3+)共掺杂BGO:1.5%Fe^(3+),1%Eu^(3+)PLNP后,荧光寿命(τ_(av))从13.77 s增大至15.56 s,余辉发光时间从3 h延长至8 h以上。由于共掺杂BGO:1.5%Fe^(3+),1%Eu^(3+)PLNP中存在从Eu^(3+)到Fe^(3+)的能量传递,共掺杂PLNP的余辉强度增大,发光时间延长。制备了长波长发射、具有余辉发光性能的BGO:1.5%Fe^(3+),1%Eu^(3+)PLNP,该材料在生物成像、疾病检测及生物传感等领域具有巨大的应用潜力。

关键词：材料近红外发光长余辉纳米粒子共掺杂镓酸铋

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广义线性模型在神经电生理信号分析中的应用

复旦学报（自然科学版） 2024年第1期63卷 59-67页

作者：刘子悦肖晓复旦大学类脑智能科学与技术研究院认知神经科学中心上海200433

大脑在完成思维等功能活动时,脑中的神经细胞会产生表征不同生理状态的电活动,大脑不同功能区也会呈现不同的放电特征,例如,参与学习记忆等认知活动的海马脑区以产生尖波涟漪事件为典型特征。本研究利用多通道电生理技术记录到神经元胞... 详细信息

大脑在完成思维等功能活动时,脑中的神经细胞会产生表征不同生理状态的电活动,大脑不同功能区也会呈现不同的放电特征,例如,参与学习记忆等认知活动的海马脑区以产生尖波涟漪事件为典型特征。本研究利用多通道电生理技术记录到神经元胞外电信号,通过海马区节律性场电位进行了3种常见生理状态(清醒、快速眼动睡眠和非快速眼动睡眠阶段)的划分,并介绍了利用海马区尖波涟漪事件研究海马区和皮层区的放电特征的方法。最后,利用5折交叉验证的广义线性模型预测神经信号的方法,以特定时间窗内神经元群体放电个数矩阵为自变量,该时间窗或其他时间窗内的单个神经元放电个数向量或尖波涟漪事件是否出现为因变量,进行预测,与解耦不同生理意义下的神经活动结果进行对比。本研究将有助于分析及解码不同生理状态下大脑功能区的神经信号特征,尤其是对研究学习记忆功能及其相关脑区之间的相互作用提供方法学依据。

关键词：神经信号广义线性模型尖波涟漪海马

一种高效稳定的高熵合金电催化剂用于析氢反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 156-165页

作者：赵贵路宽李玉楠卢发贵高朋南兵李丽娜张熠霄徐鹏涛刘晰陈立桅上海交通大学化学化工学院物质科学原位中心上海200240 上海交通大学变革性分子前沿科学中心上海200240 上海交通大学上海电化学能源器件工程技术研究中心上海200240 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 上海高等研究院上海同步辐射光源上海201204

水分解是一种利用可再生能源驱动的绿色制氢方法,零碳排放特性使其成为解决氢能源生产的重要途径.在电化学水分解中,制备高活性和稳定性的催化剂至关重要.高熵合金(HEAs)由于独特的结构和性能使其成为理想的催化剂材料,其多元成分和可... 详细信息

水分解是一种利用可再生能源驱动的绿色制氢方法,零碳排放特性使其成为解决氢能源生产的重要途径.在电化学水分解中,制备高活性和稳定性的催化剂至关重要.高熵合金(HEAs)由于独特的结构和性能使其成为理想的催化剂材料,其多元成分和可调组成提供了丰富的表面活性位点和灵活的催化特性,有望提高水分解的效率并降低成本.然而,简易高效地制备HEAs仍面临挑战,且目前对HEA催化剂的结构-活性关系的了解存在不足.因此,探索一种简便有效的方法用以制备高性能HEAs催化剂,并深入理解其在水分解反应中的作用机制和结构演变,能够为未来绿色制氢技术的发展提供重要的科学基础和技术支持.本文采用了电化学测量、CuK-边和PtL3-边的原位同步辐射X射线吸收光谱(XAS)测试以及密度泛函理论(DFT)计算相结合的方法,系统地研究了高熵合金电催化剂PtPdRhRuCu/C的析氢反应(HER)活性、反应机制以及结构演变规律.PtPdRhRuCu HEAs纳米颗粒由简便的一步溶剂热法制备,直径约为6.7±0.6 nm,其合金结构和元素分布通过多种表征手段(扫描透射电子显微镜、X射线衍射和能量色散X射线光谱等)得到确认.XAS对Cu K-边和PtL3-边的分析结果显示,HEAs纳米颗粒表面的少量铜氧化物在HER过程中被还原至金属态.扩展X射线吸收精细结构的拟合结果表明,HEAs在工况HER中保持了金属态和无序的原子排列,没有新的分离相形成.电化学测试结果表明,得益于多金属活性位点,PtPdRhRuCu/C催化剂在酸性和碱性条件下均表现出较好的HER活性和耐久性.在10 m Acm^(-2)的电流密度下,该催化剂在1molL^(-1)KOH中具有23.3 m V的极低过电位,优于商业Pt/C催化剂(50.3 m V),其质量活性是Pt/C的7.9倍,达到3.0 Amg^(-1)***的高熵效应显著提升了催化剂在HER中的长期稳定性,在稳定性测试中,PtPdRhRuCu/C催化剂在10000次循环伏安测试后几乎无性能衰减,而Pt/C的过电位增加了约24 m V.在-55 m V过电位下的30 h的HER测试中,PtPdRhRuCu/C保持95.7%的初始电流密度,而Pt/C衰减了53.6%.在酸性条件下,PtPdRhRuCu/C的循环稳定性和耐久性也优于Pt/***计算结果表明,PtPdRhRuCu/C较好的HER性能和稳定性归因于高熵合金的协同效应,多金属成分提供了多样的活性位点,优化了HER反应路径,特别是在Volmer步骤中降低了水裂解的反应能垒.PtPdRhRuCu/C上的HER过程遵循Volmer-Tafel机理,水分子优先吸附在Ru位点,促进HO-H键的解离,解离出的质子迁移到Pt上,而OH通过Ru和Rh的桥接作用而稳定,最终在Cu上释放H2.综上,本文展示了高熵合金在HER中较好的性能,并通过详细的表征深入理解了其构-效关系.研究成果为高熵合金催化剂的合理设计和应用提供理论支持,为未来高效、耐久和低成本的绿色制氢技术提供重要的科学依据和技术支持.

关键词：析氢反应高熵合金原位X射线吸收光谱一步溶剂热法低过电位

双反射飞行时间质量分析器高分辨光电子成像谱仪研制

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 153-161,I0101页

作者：费泽杰韩昌财王永天徐辉洪静江一煌周源居鹤晨董常武刘洪涛中国科学院上海应用物理研究所微观界面物理与探测重点实验室上海201800 同济大学化学系上海市化学品分析评估与控制重点实验室上海200092 中国科学院大学北京100049 上海理工大学材料与化学学院上海200090

本文报道了一台结合电喷雾离子源和双反射飞行时间质谱的速度成像光电子能谱仪的研制过程,其可用于开展溶液中负离子的光电子能谱研究.在该装置中,电喷雾离子源产生的负离子由四极杆组成的离子引导系统传输至冷离子阱,并对负离子进行富... 详细信息

本文报道了一台结合电喷雾离子源和双反射飞行时间质谱的速度成像光电子能谱仪的研制过程,其可用于开展溶液中负离子的光电子能谱研究.在该装置中,电喷雾离子源产生的负离子由四极杆组成的离子引导系统传输至冷离子阱,并对负离子进行富集和冷却,用于后端的质量选择和光电子能谱探测.该装置的关键技术之一是将双反射质量分析器与Wiley-McLaren离子加速聚焦设计进行了串联:这样可以有效地提高质谱分辨,从而准确地选择目标离子,其质量分辨率(M/△M)可达2000以上.该装置的高分辨光电子速度成像系统采用多极电子透镜设计,对于动能为0.59eV的光电子,其能谱峰的半高宽约为5.8meV,相对分辨率为~0.98%本文对该装置的工作原理,结构设计和性能测试情况进行了详细阐述。

关键词：高分辨光电子成像双反射飞行时间质谱光电子能谱

在硫化钼基面上调控原子级协同活性中心用于碱氢演化反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 281-290页

作者：罗旭宇王颖杨光刘璐郭诗颖崔义许小勇扬州大学物理科学与技术学院江苏扬州225002 中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所真空互联纳米技术工作站江苏苏州215123

电解水技术是一种生产高纯氢燃料的方法,能够增强可再生能源发电系统的消纳能力.相较于质子交换膜(PEM)电解槽,碱性(ALK)电解槽可以使用非贵金属基催化电极,拥有更高的经济效益和市场占有率.然而,由于ALK电解槽处于质子稀缺环境,阴极氢... 详细信息

电解水技术是一种生产高纯氢燃料的方法,能够增强可再生能源发电系统的消纳能力.相较于质子交换膜(PEM)电解槽,碱性(ALK)电解槽可以使用非贵金属基催化电极,拥有更高的经济效益和市场占有率.然而,由于ALK电解槽处于质子稀缺环境,阴极氢气演化反应(HER)动力学变得更加复杂,需要快速解离水分子提供动态质子微环境.硫化钼(MoS_(2))纳米片边缘具有合适的质子吸附和演化的活性位点,是制备HER催化剂的潜力材料.但其二维基面原子由于配位饱和,显示出较弱的质子吸附能力.如何调控MoS_(2)基面以实现水解动力与质子吸附演化动力的集成,提升MoS_(2)纳米片的碱性HER活性,具有重要的科学和应用意义.本文提出了一种Co/O双原子植入策略,精准调控双活性位点及其电子结构,实现了水解离动力和质子吸附演化动力的高效耦联.首先,利用刻蚀和电沉积的两步实验法,在MoS_(2)基面上成功引入O和Co原子;随后,结合高分辨透射电镜、高角环形暗场-扫描透射电子显微镜、同步辐射X射线吸收精细结构谱等表征分析技术,精准识别了掺杂Co/O原子的位置和配位情况:O原子替换部分S原子,Co原子占据Mo原子的上方,构建出立体凸起的“O-Co-S_(2)”配位构型.催化在线的原位表征分析结果表明:该独特的“O-Co-S_(2)”原子基序发挥着水解离与氢演化反应协同催化效应.密度泛函理论计算结果也证实了该协同机制,其中Co位点促进水的解离反应,而S位点则有助于质子的转化生成氢气.因此,Co/O掺杂MoS_(2)催化剂(Co-O@MoS_(2))表现出较好的碱性HER活性:仅需81 mV的过电位,即可达到100 mA cm^(‒2)的电流密度,Tafel斜率低至42 mV dec^(‒1),在600 mA cm^(‒2)的高电流密度测试中运行300 h活性无衰减.上述碱性HER性能不仅远高于原始的MoS_(2)纳米片,而且也领先于部分已报道结果.综上所述,本文在MoS_(2)基面上构筑了原子级协同催化活性中心,显著促进了碱性HER反应性能,为原子活化工程开发先进催化剂提供参考,在原子级基序构造、表征和功能分析方面提供借鉴.

关键词：碱水电解氢气演化反应硫化钼原子尺度活化协同活性位点

碱金属阳离子在外加电位下影响单分散铜氮掺杂碳材料催化二氧化碳电还原的机理研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 100-108,I0093-I0102,I0118页

作者：赵刚张国桢中国科学技术大学化学与材料科学学院合肥230026 中国科学技术大学未来技术学院合肥230026 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

单分散铜氮掺杂碳材料是一类很有希望的二氧化碳电还原催化剂.然而,铜位点周围电极-电解质界面的复杂环境阻碍了人们对该体系机理的全面认识以及在机理基础上的系统性优化.本文建立了一个电双层模型来研究在有外加电位条件下碱金属阳离... 详细信息

单分散铜氮掺杂碳材料是一类很有希望的二氧化碳电还原催化剂.然而,铜位点周围电极-电解质界面的复杂环境阻碍了人们对该体系机理的全面认识以及在机理基础上的系统性优化.本文建立了一个电双层模型来研究在有外加电位条件下碱金属阳离子对单分散铜氮掺杂碳催化剂表面二氧化碳电还原的影响.巨正则系综密度泛函理论计算表明,在相对标准氢电极电势1.2 V的条件下,水合钠离子促进了CO_(2)在Cu位点上的电吸附,使其形成弯曲的二氧化碳负离子;而在足够负的电势条件下,CO_(2)的电吸附(Cu+CO_(2)+e-→Cu-CO_(2)-)而非羧基形成步骤,是钠离子协助下CO_(2)还原为CO反应的决速步.此外,铜与带负电的羧基结合形成类似碳酸氢根的结构,或得益于单价Cu的d10电子构型.研究表明,碱金属阳离子在单分散铜氮掺杂碳上二氧化碳电还原的早期阶段发挥了关键作用,而且恒电势条件的模拟对理解反应机理非常重要.

关键词：阳离子效应二氧化碳电还原恒电势方法第一性原理计算

单层石墨烯微米尺度图案化和功能化:调控电子传输特性

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电化学（中英文） 2024年第3期30卷 34-39页

作者：崔苗苗韩联欢曾兰平郭佳瑶宋维英刘川吴元菲罗世翊刘云华詹东平厦门大学化学化工学院化学系固体表面物理化学国家重点实验室电化学技术教育部工程研究中心福建厦门361005 厦门大学萨本栋微纳米科学与技术研究所机电工程系福建厦门361005 华中科技大学国家CAD支撑软件工程研究中心湖北武汉430074

石墨烯具有优异的物理特性,如单原子厚度、极高的载流子迁移率等。然而,其零带隙的半金属特性限制了题在高性能场效应晶体管中的应用。为此,研究者们提出了石墨烯纳米化、外场诱导、掺杂以及化学图案化等策略,以调控其带隙宽度。但是,... 详细信息

石墨烯具有优异的物理特性,如单原子厚度、极高的载流子迁移率等。然而,其零带隙的半金属特性限制了题在高性能场效应晶体管中的应用。为此,研究者们提出了石墨烯纳米化、外场诱导、掺杂以及化学图案化等策略,以调控其带隙宽度。但是,这些方法的可控性以及稳定性还需要进一步改善。在本研究中,我们提出采用电化学溴化并结合光刻图案化调控单层石墨烯的电子传输特性,通过这种方法,成功制备了图案化的溴化石墨烯(SLGBr)。进一步研究表明,单层石墨烯的电子传输性能可以通过溴化程度来调控。当溴化程度较小时,SLGBr表现为电阻特性,且其电导随溴化程度增加而减小;当溴化程度增加到一定值时,SLGBr表现为与半导体类似的特性。本研究将为全石墨烯器件的制备提供可行的技术路线,拓展其在微电子领域的应用。

关键词：石墨烯图案化电子传输电化学溴化光刻全石墨烯器件

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基于自适应特征校准的区域感知图像和谐化

计算机辅助设计与图形学学报 2024年

作者：谢志峰梁佳佳夏世宇李梦甜马利庄上海交通大学计算机科学与工程系上海大学影视工程系上海电影特效工程技术研究中心

为了进一步提升图像和谐化质量，提出基于自适应特征校准的区域感知图像和谐化方法. 首先，采用多层次的编码器提取多尺度特征; 然后，在跳跃连接处设计自适应特征校准模块，降低局部含偏特征对解码器重构过程的干扰; 其次，构建... 详细信息

为了进一步提升图像和谐化质量，提出基于自适应特征校准的区域感知图像和谐化方法. 首先，采用多层次的编码器提取多尺度特征; 然后，在跳跃连接处设计自适应特征校准模块，降低局部含偏特征对解码器重构过程的干扰; 其次，构建区域感知Transformer增强上下文信息交互，并且在不同尺度上利用背景特征的统计信息调制前景特征; 最后，通过解码器逐层重构出和谐化结果. 在公开的图像和谐化iHarmony4数据集上的实验结果表明，所提方法在PSNR， MSE和fMSE指标上分别达到了39.83 dB， 19.25和206.40，均优于目前的主流方法.

关键词：图像和谐化 Swin Transformer 特征校准

民用客机负加速度试飞实时预测及告警技术研究

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西北工业大学学报 2024年第2期42卷 295-302页

作者：米毅李爱军温亚军范志鹏胡雪松西北工业大学自动化学院陕西西安710129 中国商飞民用飞机试飞中心上海201324 上海民机试飞工程技术研究中心上海201324

现代民用飞机通过一系列严苛的飞行试验来验证飞机设计性能的极限,因此飞行试验任务具有高风险、技术复杂的特点。其中负加速度试飞旨在验证飞机动力装置、辅助动力装置以及与之有关的任何部件或系统在负加速度条件下不会发生危险故障... 详细信息

现代民用飞机通过一系列严苛的飞行试验来验证飞机设计性能的极限,因此飞行试验任务具有高风险、技术复杂的特点。其中负加速度试飞旨在验证飞机动力装置、辅助动力装置以及与之有关的任何部件或系统在负加速度条件下不会发生危险故障。负加速度试飞的风险等级是高风险。针对民用客机负加速度试飞提出一种实时预测及告警技术:开发针对负加速度试飞场景的融合仿真系统,精度验证结果表明系统可以满足工程应用的需要;通过理论分析给出影响负加速度试飞的主要因素,为仿真计算提供方向;利用BP神经网络算法和极限梯度提升(XGBoost)算法,建立基于补偿因子的负加速度试飞预测模型,并开发负加速度试飞实时预测及告警程序。所提技术应用于某型民机的负加速度试飞中,预测结果表明负加速度试飞实时预测及告警程序的精度可以满足试飞监控的要求。

关键词：负加速度试飞实时预测及告警 BP神经网络 XGBoost算法