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氟硅协同增强的UV固化透明高硬度双疏涂层的制备及性能

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高分子材料科学与工程 2024年

作者：孙侠张智慧孙小英刘晶王艳杭建忠施利毅上海大学理学院纳米科学与技术研究中心

以全氟辛基乙基丙烯酸酯(17F)和四(3-巯基丙酸)季戊四醇酯(PETMP)为原料，通过迈克尔加成反应合成了氟改性多巯基交联剂(FPETMP)。红外光谱和核磁共振氢谱表征证实17F成功改性了多巯基交联剂，且合成的FPETMP中仍有未反应的巯基。将FPE... 详细信息

以全氟辛基乙基丙烯酸酯(17F)和四(3-巯基丙酸)季戊四醇酯(PETMP)为原料，通过迈克尔加成反应合成了氟改性多巯基交联剂(FPETMP)。红外光谱和核磁共振氢谱表征证实17F成功改性了多巯基交联剂，且合成的FPETMP中仍有未反应的巯基。将FPETMP与PETMP、(丙烯酰氧基丙基)甲基硅氧烷均聚物(APMS)混合，经紫外光引发巯基-烯点击反应制得透明双疏涂层。研究了FPETMP用量对涂层疏水疏油性、透明性和力学性能的影响。结果表明，随着FPETMP含量的增加，涂层的疏水疏油性增强。但是FPETMP用量太高时，体系相容性下降，涂层的透明度和铅笔硬度也随之变差。当FPETMP的质量分数为20%时，涂层对水和十六烷的接触角分别为116.5°和75.6°，且涂层的硬度较高，铅笔硬度为7H。涂层呈现出良好的光学透明性，综合性能最佳。

关键词： UV固化双疏涂层光学透明硬度

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施主掺杂提高ZnO压敏电阻的冲击稳定性

陶瓷学报 2024年第2期45卷 352-359页

作者：杨莉禹任鑫宁宇刘晓曼高丽游俊玮姚政上海大学理学院纳米科学与技术研究中心上海200444

研究了铝铟共掺杂对ZnO压敏电阻的微观结构和电学性能的影响,特别是浪涌冲击稳定行为。采用X射线衍射、扫描电子显微镜对ZnO压敏电阻的微观结构进行了表征,通过电流—电压测试、脉冲电流冲击测试和电容—电压测试对电性能进行了评估。... 详细信息

研究了铝铟共掺杂对ZnO压敏电阻的微观结构和电学性能的影响,特别是浪涌冲击稳定行为。采用X射线衍射、扫描电子显微镜对ZnO压敏电阻的微观结构进行了表征,通过电流—电压测试、脉冲电流冲击测试和电容—电压测试对电性能进行了评估。结果表明:当Al^(3+)和In^(3+)掺杂量分别为0.0008 mol%和0.0033 mol%时,ZnO压敏电阻表现出了最佳的电性能;此时的电位梯度为95.3 V·mm^(-1)、非线性系数为74、残压比为2.43。另外,ZnO压敏电阻在8/20μs 10 k A电流下冲击20次后,正反压敏电压变化率分别为+3.30%和-6.67%。

关键词： ZnO压敏电阻施主掺杂电性能浪涌冲击稳定性

基于二氟卡宾转化的芳基和烯基碘化物的三氟甲硫基化

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化学学报 2024年第2期82卷 115-118页

作者：郑剑林锦鸿肖吉昌中国科学院上海有机化学研究所先进氟氮材料重点实验室、中国科学院大学上海200032 浙江大学化学系上海200444 上海大学化学系创新药物研究中心杭州310027

二氟卡宾在有机氟化物的合成中发挥了重要作用.之前的发现,二氟卡宾能与硫单质反应产生硫代氟光气,这对二氟卡宾化学的新发现以及硫代氟光气的应用研究都具有重要价值.利用这一路径已经实现了端基炔烃和烷基卤化物的三氟甲硫基化.在此,... 详细信息

二氟卡宾在有机氟化物的合成中发挥了重要作用.之前的发现,二氟卡宾能与硫单质反应产生硫代氟光气,这对二氟卡宾化学的新发现以及硫代氟光气的应用研究都具有重要价值.利用这一路径已经实现了端基炔烃和烷基卤化物的三氟甲硫基化.在此,继续深入研究这一路径在合成上的应用,并实现了芳基和烯基碘化物的三氟甲硫基化.三氟甲硫基化是有机氟化学的一个重要研究方向,常用方法一般需要使用含CF_(3)S基团的昂贵试剂.在该方法中,CF_(3)S基团是由二氟卡宾、硫单质和氟离子现场产生的,所用试剂都廉价易得.

关键词：二氟卡宾硫代氟光气三氟甲硫基化芳基碘化物烯基碘化物

微生物宏蛋白质组从样品处理、数据采集到数据分析

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色谱 2024年第7期42卷 658-668页

作者：吴恩慧乔亮复旦大学化学系上海200433

微生物与人体疾病、健康密切相关,如何理解微生物群落的组成及其发挥的功能是一大亟需研究的问题。近年来,宏蛋白质组学已经成为研究微生物组成与功能的重要技术手段。然而,由于微生物群落样本的复杂性与高度异质性,样品处理、质谱数据... 详细信息

微生物与人体疾病、健康密切相关,如何理解微生物群落的组成及其发挥的功能是一大亟需研究的问题。近年来,宏蛋白质组学已经成为研究微生物组成与功能的重要技术手段。然而,由于微生物群落样本的复杂性与高度异质性,样品处理、质谱数据采集与数据分析成为宏蛋白质组目前面临的三大挑战。在宏蛋白质组分析中往往需要针对不同类型的样品进行前处理优化,采取不同的微生物分离富集、提取和裂解方案。与单一物种蛋白质组相类似,宏蛋白质组学中的质谱数据采集模式有数据依赖性采集(data-dependent acquisition,DDA)模式和数据非依赖性采集(data-independent acquisition,DIA)模式。DIA数据采集模式可以完整地采集样品的肽段信息,具有很强的发展潜力。但是由于宏蛋白质组样品的复杂性,其DIA数据解析已成为阻碍宏蛋白质组深度覆盖的一大难题。在数据解析方面,最重要的步骤在于蛋白质序列数据库的构建。数据库的大小和完整性不仅对鉴定数量有很大影响,还会影响物种和功能水平上的分析。目前宏蛋白质组数据库构建的金标准是基于宏基因组的蛋白质序列数据库。同时,基于迭代搜库的公共数据库过滤方法也已被证明具有很强的实用价值。从具体的数据解析策略角度,以肽段为中心的DIA数据解析方法占据了绝对的主流。随着深度学习和人工智能的发展,其会极大地推动宏蛋白质组数据解析的准确度、覆盖度与分析速度。在下游生物信息学分析方面,近年来开发了一系列注释工具,可以在蛋白水平、肽段水平、基因水平上进行物种注释来获得微生物群落组成。与其他组学方法相比,微生物群落的功能分析是宏蛋白质组学的一个独特特征。宏蛋白质组已经成为微生物群落多组学分析中的重要组成部分,并且仍在覆盖深度、检测灵敏度、数据解析完整度等方面具有很大的发展潜力。

关键词：宏蛋白质组学样品前处理数据库数据分析策略

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稳定界面助力石墨实现超长储钾性能

物理化学学报 2024年第2期40卷 85-86页

作者：许涛孙伟孔天赐周杰钱逸泰中国科学技术大学应用化学系合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

石墨作为锂离子电池的商业阳极材料,由于其高丰度、低成本和低电位的优势,在K离子电池中也显示出了的巨大潜力。然而,K离子半径(0.138 nm)大于Li离子半径(0.076 nm),会造成的明显结构损伤导致明显的容量衰减和不稳定的循环寿命。在这里... 详细信息

石墨作为锂离子电池的商业阳极材料,由于其高丰度、低成本和低电位的优势,在K离子电池中也显示出了的巨大潜力。然而,K离子半径(0.138 nm)大于Li离子半径(0.076 nm),会造成的明显结构损伤导致明显的容量衰减和不稳定的循环寿命。在这里,我们用简单有效的微波方法通过石墨烯涂层设计了石墨阳极的稳定界面。微波还原可以在10 s内有效地去除氧化石墨烯的氧基,这一点得到了X射线光电子能谱(XPS)的证实。石墨烯涂层不仅可以缓冲石墨的体积膨胀以抑制结构崩溃,还可以加速电子传输以提高倍率性能。石墨烯涂层负极(GCG)在3000次循环后表现出262 m Ah·g^(-1)的超级循环稳定性。与石墨相比GCG的倍率性能也更加优异(500 m A·g^(-1)的电流密度下容量为161.2 m Ah·g^(-1))。相反,在相同的电流密度下,石墨的容量在150次循环后衰减到小于150m Ah·g^(-1)。进一步的电化学阻抗(EIS)和恒电流间歇滴定(GITT)测试表明,与石墨相比,GCG表现出更快的电导率和离子扩散。循环后的拉曼光谱、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)图像验证了石墨烯作为缓冲界面有利于电极结构的完整性和固体电解质膜(SEI)的稳定性。这项工作为钾离子电池的大规模应用提供了新的希望。

关键词：钾离子电池负极石墨烯微波还原界面

镍(Ⅱ)配合物强磁各向异性的关键结构因素的理论鉴定

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 70-78,I0011-I0028,I0118页

作者：杨龙清曹佳安李向阳叶绿洲严以京郑晓中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心量子信息与量子物理协同创新中心合肥230026 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心能源材料化学协同创新中心合肥230026 复旦大学化学系上海200438

单分子磁体具有一种重要的性质,即磁各向异性,其与分子结构具有极其微妙的关系.近年来,磁-结构关系的研究已经成为了单分子科学中的一个具有挑战性的领域.了解磁-结构关系背后的物理机制对于建立优异的高温单分子磁体至关重要.本文筛选... 详细信息

单分子磁体具有一种重要的性质,即磁各向异性,其与分子结构具有极其微妙的关系.近年来,磁-结构关系的研究已经成为了单分子科学中的一个具有挑战性的领域.了解磁-结构关系背后的物理机制对于建立优异的高温单分子磁体至关重要.本文筛选了各种四配位的镍(Ⅱ)单分子磁体,并研究了几个关键的结构因素,例如配位键的长度和角度,这些因素可能与磁各向异性密切相关.本文还构建了简单的分子模型,来推断磁各向异性随着配位键角度和长度的演变趋势.磁-结构关系的研究结果揭示了磁-结构关系可以很好地用对数函数描述.在这种关系的指引下,本文发现了一个在四面体配位中具有迄今最强磁各向异性的镍(Ⅱ)配合物.本研究有助于实现优异高温单分子磁性的合成.

关键词：结构因素磁各向异性镍(Ⅱ)配合物

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界面电子扰动促进的C–H键活化

Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 130-138页

作者：王哲王春鹏陆冰陈志荣王勇毛善俊浙江大学化学系催化研究所能源高效清洁利用全国重点实验室化学前瞻技术研究中心先进材料与催化课题组浙江杭州310058 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

丙烯是重要的化工原料,广泛用于生产聚丙烯、环氧丙烷、丙烯醛、丙烯腈和丙酮等重要化工中间体以及合成树脂、合成橡胶和许多精细化工产品.目前生产丙烯的方法主要有石脑油裂解、催化流化裂化、丙烷脱氢、烯烃复分解和甲醇制烯烃等.其... 详细信息

丙烯是重要的化工原料,广泛用于生产聚丙烯、环氧丙烷、丙烯醛、丙烯腈和丙酮等重要化工中间体以及合成树脂、合成橡胶和许多精细化工产品.目前生产丙烯的方法主要有石脑油裂解、催化流化裂化、丙烷脱氢、烯烃复分解和甲醇制烯烃等.其中丙烷脱氢因具有较高的丙烯选择性和较低的原料成本而备受关注,尤其是页岩气在全球的大量发现和开采,使得丙烷的原料成本持续下降,丙烷脱氢技术的迅速发展,但高效催化剂研发成为提升生产效率的关键.商业Pt基催化剂通常采用合金化的手段优化Pt颗粒的表面结构和中间体的吸附状态,进而获得较好的催化性能,但金属助剂的引入在一定程度上会弱化Pt位点的C–H键活化能力.针对该问题,本文从惰性C–H键活化角度出发,揭示了一种新的C–H键界面活化机制.通过金属-载体强相互作用诱导形成Pt-Ga_(2)O_(3)反向界面结构,密度泛函理论计算结果表明,Pt与Ga_(2)O_(3)之间存在强烈的电子扰动现象,使得界面处O位点表现出类金属的电子特性,在费米能级附近存在连续的电子态,这与Ga_(2)O_(3)本身离散性电子态呈明显对比,显示出Pt-Ga_(2)O_(3)反向界面结构的独特性质,使得界面O位点表现出极强的H吸附能和C–H键活化能力,其催化丙烷分子中亚甲基C–H键断裂的活化能仅为0.21 eV,远低于Pt(111)晶面的0.64 eV.原位红外光谱结果表明,反应过程中该界面结构会产生大量的羟基.根据过渡态的精细结构可知,反应位点是通过抓取H原子并随即稳定产生的C自由基完成C–H键的断裂,分析结果表明,H吸附能与反应能垒有着紧密的关联,而Pt-Ga_(2)O_(3)反向界面结构中,Pt基底赋予界面O位点独特的电子结构,同时也可以作为电子受体接收H传递的电子,从而表现出极强的H结合能和C–H键活化能力,其C–H断裂能垒要远低于各类Pt位点.进一步的分析表明,首个C–H键在Pt–O界面位发生断裂后,所形成的H物种会由O位点溢流至Pt颗粒表面,最终以H_(2)形式释放,留下的2-丙基碎片再经历甲基的C–H键断裂、H溢流、脱氢等步骤形成丙烯分子.而Pt颗粒表面的Ga_(2)O_(3)团簇也起到分割表面位点的作用,促进丙烯脱附的同时,有效弱化C–C键的断裂趋势,减少裂解副产物,生成丙烯的选择性超过99%.综上所述,本文构建的Pt/Ga-Al_(2)O_(3)界面位催化剂在丙烷脱氢反应中的性能要明显优于Pt/Al_(2)O_(3)以及工业常用的PtSn/Al_(2)O_(3)催化剂,揭示了一种全新的C–H键活化策略,并探究其中的化学机制,既可以深化对界面协同催化的理解,又可以为高性能催化剂的设计提供借鉴和指导.

关键词：界面催化碳氢键活化丙烷脱氢铂电子效应

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C/C-HfC复合材料的抗烧蚀性能

材料工程 2024年第5期52卷 171-178页

作者：郑鹏李红杨敏姚彧敏任慕苏孙晋良上海大学材料科学与工程学院复合材料研究中心上海200444

以无机铪溶液为前驱体,采用化学气相渗透法(CVI)和前驱体浸渍裂解法(PIP)制备密度为2.14 g/cm^(3)的C/C-HfC复合材料,分析其微观结构和组成,测试材料的抗烧蚀性能。结果表明:HfC陶瓷均匀地分散于基体的孔隙中,且与基体结合紧密。引入Hf... 详细信息

以无机铪溶液为前驱体,采用化学气相渗透法(CVI)和前驱体浸渍裂解法(PIP)制备密度为2.14 g/cm^(3)的C/C-HfC复合材料,分析其微观结构和组成,测试材料的抗烧蚀性能。结果表明:HfC陶瓷均匀地分散于基体的孔隙中,且与基体结合紧密。引入HfC陶瓷可以显著增强C/C复合材料的抗烧蚀性能。在相同的热流条件下,烧蚀时间为120 s时,C/C-HfC复合材料的线烧蚀率为6.20×10^(-2)mm·s^(-1),质量烧蚀率为2.03×10^(-2)g·s^(-1),分别比C/C复合材料降低了48.33%和40.12%。在烧蚀过程中,HfC会与热流中的氧气反应生成熔融的HfO_(2),均匀地覆盖在基体的表面形成保护层,隔绝热流,防止基体被氧化,同时阻止热量的传递。熔融HfO_(2)的蒸发也会带走表面的部分热量。随着烧蚀时间的增加,HfO_(2)的损耗会逐渐上升,基体表面的保护层会逐渐被破坏,热流对基体产生的烧蚀损伤会更为严重。

关键词： C/C-HfC复合材料 PIP法微观结构抗烧蚀性能

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C_(6)H自由基B^(2)Π-X^(2)Π的O_(0)^(0)带光谱的Λ型双重分裂和寿命展宽

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 19-23,I0117页

作者：肖增军顾洁琼李振振储旺友张强陈旸赵东锋中国科学技术大学化学物理系合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

本文利用狭缝超声射流等离子体结合高灵敏腔衰荡光谱在18990 cm^(-1)附近研究了C6H碳链自由基B^(2)Π-X^(2)Π电子跃迀000带谱带的高分辨光谱.通过采用一套自研的窄线宽纳秒脉冲激光光源,首次在实验上观测到了该电子跃迁谱带的A型转动... 详细信息

本文利用狭缝超声射流等离子体结合高灵敏腔衰荡光谱在18990 cm^(-1)附近研究了C6H碳链自由基B^(2)Π-X^(2)Π电子跃迀000带谱带的高分辨光谱.通过采用一套自研的窄线宽纳秒脉冲激光光源,首次在实验上观测到了该电子跃迁谱带的A型转动线分裂,获得了B^(2)Π态精确的A型双重分裂光谱常数p’=-1.16(9)×10^(-3)cm^(-1)和q’=-1.22(7)×10^(-4)cm^(-1),并更精确地确定了考虑A型分裂后修正的B、D、γ等光谱常数.基于谱线线形展宽,获得了B^(2)Π的能级寿命~100±20 ps,并分析了其可能的来源机理.

关键词：碳链自由基腔衰荡光谱 A型双重分裂寿命展宽