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有机胺改性树脂基球形活性炭对二氧化碳的吸附行为

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华东理工大学学报（自然科学版） 2024年第2期50卷 192-198页

作者：胡经纬苏静雯刘思彤李诗琪陈纪莹詹亮华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

以球形结构的固废离子交换树脂为原料,经CO_(2)活化、酸洗处理制得具有较高比表面积和较大中孔孔容的树脂基球形活性炭(HRSAC),然后在其表面负载聚乙烯亚胺(PEI)制得吸附材料PEI-HRSAC。系统考察了PEI负载量和吸附温度对CO_(2)吸附性能... 详细信息

以球形结构的固废离子交换树脂为原料,经CO_(2)活化、酸洗处理制得具有较高比表面积和较大中孔孔容的树脂基球形活性炭(HRSAC),然后在其表面负载聚乙烯亚胺(PEI)制得吸附材料PEI-HRSAC。系统考察了PEI负载量和吸附温度对CO_(2)吸附性能的影响,结果表明,在活化温度为950℃、活化时间为1 h的最佳活化工艺条件下,所制得的树脂基球形活性炭经酸洗处理后其比表面积为1365 m^(2)/g,中孔孔容为2.04 cm^(3)/g,中孔孔径主要分布在10~40 nm;PEI-HRSAC吸附材料对CO_(2)的吸附性能随吸附温度和PEI负载量的升高先增大后减小;当PEI负载量为65%、吸附温度为75℃时,PEI-HRSAC吸附材料对CO_(2)的吸附量最高,约为4.09 mmol/g,在经过4次循环吸/脱附后吸附量仍保持在较高水平(3.66 mmol/g)。

关键词： CO_(2)吸附离子交换树脂球形活性炭聚乙烯亚胺比表面积

单原子修饰原子簇的多配位Cu基催化剂上CO_(2)高选择性电还原CO的研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 324-333页

作者：王超琛葛旺鑫唐雷齐宴宾董磊江宏亮沈建华朱以华李春忠华东理工大学材料科学与工程学院上海多级结构纳米材料工程技术研究中心超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237 华东理工大学化工学院上海200237

随着可再生能源发电成本的持续下降和电催化技术的迅猛发展,人们开始重新审视能源燃料和化学品的生产方式.近年来,H2O和CO_(2)等小分子的电催化转化反应已成为研究热点.特别是,CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)作为将CO_(2)电化学还原为高附加... 详细信息

随着可再生能源发电成本的持续下降和电催化技术的迅猛发展,人们开始重新审视能源燃料和化学品的生产方式.近年来,H2O和CO_(2)等小分子的电催化转化反应已成为研究热点.特别是,CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)作为将CO_(2)电化学还原为高附加值产品的一项变革性的技术,备受关注.在CO_(2)RR的众多产物中,CO具有重要的地位,它可以通过费托合成工艺直接用于合成醇、醛、酮、酸及烃等化工产品.然而,将CO_(2)电催化转化为CO在整体效率方面仍面临诸多挑战.因此,设计并制备高效、经济且耐用的电催化剂已成为CO_(2)RR领域发展的研究重点.本文采用简单的配体辅助负载策略制备了铜单原子修饰的铜原子簇催化剂(Cu SA/ACs).球差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结果表明,铜以单原子和原子簇的形式存在.采用X射线吸收精细结构谱和X射线光电子能谱(XPS)分析了铜原子的电子和配位结构,证明了Cu-N键和Cu-Cu键的存在.电化学性能测试表明,与铜单原子催化剂(Cu SACs)相比,Cu SA/ACs催化剂展现了较好的CO_(2)RR性能,其CO的转化法拉第效率从27.15%提高到98.94%,电流密度是Cu SACs的3.6倍.此外,将该催化剂组装成流动电解池,在600 mA cm-2的高电流密度下,CO选择性达到93.06%,阴极的最高能量效率达61.9%,优于大多数CO_(2)还原制备CO的催化剂.为了明确铜单原子组分引入对铜原子簇性能提升的原因,通过电化学原位红外光谱研究催化剂在服役条件下的表面物种吸附.结果表明,Cu SACs催化剂的单原子活性中心在CO_(2)RR过程中受到H2析出反应的困扰,活性中心表面的吸附物种主要为H2O而不是CO_(2),从而导致CO_(2)还原性能较差;在Cu SA/ACs催化剂表面,其活性中心由单原子和原子簇协同组成,CO_(2)主要吸附在原子簇上,单原子和原子簇协同作用促进了H2O的解离过程,为CO_(2)质子化提供丰富的活性氢,进一步加快CO_(2)RR的反应动力学.密度泛函计算和差分电荷密度分析结果表明,单原子的引入优化了原子簇的局域电子结构,诱导d带中心靠近费米能级,从而优化了*COOH中间体的形成能和CO的脱附过程.综上,本文通过合理的活性位点设计实现了多位点的耦合协同,提升了铜基催化剂对于CO_(2)RR的催化活性,优化了铜基催化剂上CO_(2)到CO的选择性,通过机理研究加深了对铜基催化剂上CO_(2)转化模式的认识,为设计高效催化剂提供新思路.

关键词：二氧化碳还原活性位点协同作用单原子原子簇电催化

直接法合成棕榈酰基甲基牛磺酸钠的催化剂筛选和反应动力学

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华东理工大学学报（自然科学版） 2024年第2期50卷 178-184页

作者：郑雯雨沈君尧奚桢浩王杰郭旭虹华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

N-酰基氨基酸型表面活性剂具有优良的表面活性、安全性和生物降解性,广泛应用于日化、医药和食品等领域。以棕榈酸和N-甲基牛磺酸钠为原料经直接法合成棕榈酰基甲基牛磺酸钠,对比分析了金属氧化物、金属氯化物和硼酸系催化剂对棕榈酰基... 详细信息

N-酰基氨基酸型表面活性剂具有优良的表面活性、安全性和生物降解性,广泛应用于日化、医药和食品等领域。以棕榈酸和N-甲基牛磺酸钠为原料经直接法合成棕榈酰基甲基牛磺酸钠,对比分析了金属氧化物、金属氯化物和硼酸系催化剂对棕榈酰基甲基牛磺酸钠合成反应的影响,筛选出适宜的催化剂,并进行反应动力学研究。结果表明,2-氯苯硼酸可有效催化棕榈酰基甲基牛磺酸钠的合成反应,当2-氯苯硼酸质量为棕榈酸质量的4%时,棕榈酰基甲基牛磺酸钠的收率达到97.5%,选择性达到98.4%。在棕榈酸过量的情况下,反应活化能为68.0 kJ/mol,指前因子为1.6×10^(10 )h^(−1)。

关键词：棕榈酰基甲基牛磺酸钠直接法催化剂 2-氯苯硼酸反应动力学

催化臭氧氧化深度处理石化废水的工业化应用研究

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中国给水排水 2024年第9期40卷 35-41页

作者：石硕王乔王翼潇周珉张海涛袁佩青华东理工大学化工学院上海200237 上海化学工业区中法水务发展有限公司上海201507

选用硅基负载铁、硅铝基负载铈、硅基负载铁锰3种商用臭氧催化剂(分别记作硅基、硅铝基、硅碳催化剂),对比其催化臭氧氧化深度处理石化废水的效果,选出催化活性较高且金属浸出量最少的催化剂,从而实现臭氧催化剂的工业化应用。首先通过... 详细信息

选用硅基负载铁、硅铝基负载铈、硅基负载铁锰3种商用臭氧催化剂(分别记作硅基、硅铝基、硅碳催化剂),对比其催化臭氧氧化深度处理石化废水的效果,选出催化活性较高且金属浸出量最少的催化剂,从而实现臭氧催化剂的工业化应用。首先通过催化剂表征和吸附实验发现,硅铝基催化剂表面有较多的沟壑,其比表面积较大,吸附能力较强,且使用后比表面积和抗压强度会增加;而硅基催化剂不具备研究价值。其次采用两种商用臭氧催化剂处理石化废水二级出水,结果表明,硅铝基催化剂催化臭氧氧化可以去除24%的TOC和36%的COD,满足工业化应用要求且优于硅碳催化剂。最后研究发现,硅铝基催化剂和硅碳催化剂在第一次使用后会有大量的金属浸出,在使用5次后硅铝基催化剂的金属浸出量趋于0,且其可以保持催化活性达10次;而硅碳催化剂在使用8次后,其催化效果已劣于单独臭氧。综合对比可知,硅铝基催化剂可以达到深度处理石化废水的工业化应用要求。

关键词：石化废水催化臭氧氧化深度处理工业化应用

贵州县域综合经济密度时空特征及影响因素研究

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长江流域资源与环境 2024年第1期33卷 27-39页

作者：应奎黄小丽丁金宏华东师范大学人口研究所上海200241

经济均衡发展是区域经济高质量发展的重要内涵,这也是贵州等相对落后省份所面临的经济新常态发展要求。以2000、2010和2020年为基础,构建县域经济密度评价指标体系,运用熵权TOPSIS法、核密度估计法、空间自相关方法和空间面板模型,测算... 详细信息

经济均衡发展是区域经济高质量发展的重要内涵,这也是贵州等相对落后省份所面临的经济新常态发展要求。以2000、2010和2020年为基础,构建县域经济密度评价指标体系,运用熵权TOPSIS法、核密度估计法、空间自相关方法和空间面板模型,测算经济密度综合得分,探究其时空特征及影响因素。结果表明:(1)2000~2020年,贵州县域经济密度总体上随时间递增,核密度曲线以多峰为主,主峰随时间不断增高且宽度呈小幅收缩状态。(2)空间上,经济密度高值中心不断缩减,2000~2010年以正增长县域为主,2010~2020年以负增长县域为主;全局空间自相关中,经济密度空间聚集程度先增后减,局部空间自相关则以高-高和低-低方式聚集为主。(3)经济密度在空间上存在显著的内生交互作用,邻近县域的经济密度每提升1%,将促进本地经济密度提升0.2%。(4)影响因素方面,人才禀赋与医疗床位对经济密度呈正向作用,其他要素呈负向作用;直接效应的影响强度排序为:人才禀赋>降水#>人口老龄化#>民族结构#>植被覆盖度#>医疗床位(#表示负向影响),空间溢出效应贡献大小排序为:人才禀赋>人口老龄化#>降水#>民族结构#>医疗床位。因此,贵州应注重经济发展的区域均衡性,在继续吸引人才和改善社会福利条件下,补齐民族县域经济发展短板。

关键词：经济密度熵权TOPSIS法时空特征空间滞后模型空间溢出贵州

低温熔盐辅助铈掺杂钴基氢氧化物用于工业级电催化析氧反应

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1299-1306页

作者：王福利吕千喜董宜文谢静宜王志才董斌柴永明中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580 甘肃烟草工业有限公司技术研发中心甘肃兰州730050

开发低成本、高性能的析氧电催化剂提升电化学水分解的效率,对于氢能的大规模利用具有重要的意义。钴基氢氧化物是一类极具潜力的析氧(OER)电催化剂,但是较差的导电性与催化活性严重制约了其应用推广。本研究采用一步低温熔盐法合成了... 详细信息

开发低成本、高性能的析氧电催化剂提升电化学水分解的效率,对于氢能的大规模利用具有重要的意义。钴基氢氧化物是一类极具潜力的析氧(OER)电催化剂,但是较差的导电性与催化活性严重制约了其应用推广。本研究采用一步低温熔盐法合成了铈掺杂的硝酸氢氧化钴电催化剂(Ce-CoNH/CF)。该催化剂在1 mol/L KOH电解液中具有最低的过电位(448 mV@1000 mA/cm^(2))。塔菲尔(Tafel)斜率、循环伏安(CV)和电化学阻抗谱(EIS)测试表明,快速的反应动力学、高效的电化学活性比表面积(ECSA)和极低的电荷转移电阻(Rct)共同作用使得催化剂具有优异的性能。并且在实验室条件下的模拟工业化测试也表明,Ce-CoNH/CF在工业级高温、高浓度的电解液(6 mol/L KOH,70℃)中同样展现出了出色的析氧性能。

关键词：熔融盐析氧反应电催化碱性掺杂

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基于BPNN-SVM-ELM融合算法的气化炉预测模型

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华东理工大学学报(自然科学版) 2024年第2期50卷 161-169页

作者：王恺洲韩洋仇鹏许建良代正华刘海峰华东理工大学资源与环境工程学院上海煤气化工程技术研究中心新疆大学化工学院

基于遗传算法-反向传播神经网络（GA-BPNN）、遗传算法-支持向量机（GA-SVM）、极限学习机（ELM）单一数据驱动模型稳定性差、信息熵线性融合模型建立时间成本高的问题，提出了信息熵Stacking融合建模法。使用工厂实际生产数据，以气化... 详细信息

基于遗传算法-反向传播神经网络（GA-BPNN）、遗传算法-支持向量机（GA-SVM）、极限学习机（ELM）单一数据驱动模型稳定性差、信息熵线性融合模型建立时间成本高的问题，提出了信息熵Stacking融合建模法。使用工厂实际生产数据，以气化炉负荷、进料压力与流量、激冷水流量为输入，以气化炉出口温度、水洗塔出口合成气温度与流量、合成气组成为输出，建立了气化炉的信息熵Stacking融合预测模型。结果表明：信息熵Stacking融合模型预测项—气化炉出口温度、水洗塔出口合成气温度与流量、合成气中CO含量与H2含量这5个参数的平均相对误差（MRE）分别为1.89%、0.17%、0.78%、0.95%与0.71%，均表现良好且较单一数据驱动模型更加稳定，拟合速度较信息熵线性融合模型提升约19%。模型可结合优化算法应用于气化过程氧气与煤浆流量比等操作条件的在线优化以及气化炉气化温度的优化，从而提高过程的有效气产率。

关键词：煤气化 BPNN SVM ELM Stacking算法

光氯化合成氯代碳酸乙烯酯反应工艺与动力学研究

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应用化工 2024年第5期53卷 1027-1030,1035页

作者：严楚楚程双袁茂全田翔隋志军华东理工大学化工学院上海200237 上海化工研究院吴泾分院上海200241 上海计算化学与化工工程技术研究中心上海200241

以碳酸乙烯酯和氯气为原料,在紫外灯引发条件下,合成氯代碳酸乙烯酯。考察光源功率、氯气流量和温度对光氯化反应的影响,并探究光氯化串联反应动力学。结果表明,实验最佳工艺条件为:单位体积输入功率为13.6 W/L的紫外灯,反应温度优选60... 详细信息

以碳酸乙烯酯和氯气为原料,在紫外灯引发条件下,合成氯代碳酸乙烯酯。考察光源功率、氯气流量和温度对光氯化反应的影响,并探究光氯化串联反应动力学。结果表明,实验最佳工艺条件为:单位体积输入功率为13.6 W/L的紫外灯,反应温度优选60℃,氯气流量范围500~750 mL/min。光氯化主副反应的表观活化能分别为7.98 kJ/mol和11.37 kJ/mol。该动力学模型为后续多级串联反应器工业化设计提供了重要支撑。

关键词：碳酸乙烯酯氯代碳酸乙烯酯光氯化反应合成工艺动力学

基于混合深度神经网络的燃料电池混合动力汽车能量管理优化研究

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可再生能源 2024年第8期42卷 1127-1136页

作者：何宋杰吕学勤上海电力大学自动化工程学院上海200090

为提升燃料电池混合动力汽车在短程驾驶过程中的燃油经济性,文章构建了一种基于混合深度神经网络的车速预测模型VBS-Net。该模型不仅进一步改良了基于VGG-Net结构的卷积网络,还引入了双向长短期记忆神经网络,对整个车速预测序列的时空... 详细信息

为提升燃料电池混合动力汽车在短程驾驶过程中的燃油经济性,文章构建了一种基于混合深度神经网络的车速预测模型VBS-Net。该模型不仅进一步改良了基于VGG-Net结构的卷积网络,还引入了双向长短期记忆神经网络,对整个车速预测序列的时空依赖关系进行有效学习。同时考虑预测时域和输入序列长度对短程车速预测精度的影响,利用贝叶斯优化超参数进一步提升VBS-Net的预测精度。为解决能量管理策略的在线优化和计算效率问题,设计了一种基于多目标优化的模型预测控制(MPC)能量管理策略。该策略可以实现对氢气消耗、锂电池充电状态(SOC)维持、燃料电池使用效率三者的平衡优化。最后在3种实车工况下,将所提策略与基于规则的策略相比,燃油经济性分别提升了7.25%,9.94%和19.23%,且有更好的SOC维持特性。

关键词：深度学习贝叶斯优化能量管理策略速度预测

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