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聚苯乙烯共混体系发泡过程中气泡壁不均匀性的实验与模拟

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高分子材料科学与工程 2024年第5期40卷 99-106页

作者：江翠葛宇凯刘涛华东理工大学化工学院上海200237

将2种不同相对分子质量的聚苯乙烯(PS)共混,并采用超临界CO_(2)间歇发泡工艺制备其发泡材料。采用高倍扫描电镜实验测量PS共混体系发泡后气泡壁的形状参数,即气泡壁厚度分布δ_(θ)/δ_(max),同时基于气泡壁形状演变模型(BWSE)模拟计算... 详细信息

将2种不同相对分子质量的聚苯乙烯(PS)共混,并采用超临界CO_(2)间歇发泡工艺制备其发泡材料。采用高倍扫描电镜实验测量PS共混体系发泡后气泡壁的形状参数,即气泡壁厚度分布δ_(θ)/δ_(max),同时基于气泡壁形状演变模型(BWSE)模拟计算对应样品发泡过程中的δ_(θ)/δ_(max),将模拟结果与实验值进行对比,发现模拟所得δ_(θ)/δ_(max)曲线与实验所测结果具有相同趋势。在多种比例共混的PS体系中,模型预测的气泡壁非均匀因子(γ)与实验值呈现良好的相关性和一致性,表明BWSE模型能用于半定量化分析不同PS在泡孔生长过程中的微观气泡壁形状和泡孔结构。模拟结果揭示了PS流变行为与其发泡材料微观泡孔结构的内在关联:流变性能影响PS的气泡壁不均匀拉伸行为,通过BWSE模型能够基于流变性能数据计算出泡孔壁的变形规律。

关键词：聚苯乙烯泡沫气泡壁形状不均匀拉伸模型预测

碱处理改性ZSM-5分子筛孔结构对VOCs吸附性能的影响

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石油学报（石油加工） 2024年第1期40卷 37-45页

作者：牛成赵洋钱程娄悦姜豪安阳沈本贤孙辉华东理工大学化工学院石油加工研究所上海200237 华东理工大学绿色能源化工国际联合研究中心上海200237

采用氢氧化钠和四丙基氢氧化铵混合碱溶液处理制备一系列改性ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附、水接触角测定等手段对改性样品进行了分析表征,采用固定床吸附器对比评价5A、NaY和不同碱改性ZSM-5分子... 详细信息

采用氢氧化钠和四丙基氢氧化铵混合碱溶液处理制备一系列改性ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附、水接触角测定等手段对改性样品进行了分析表征,采用固定床吸附器对比评价5A、NaY和不同碱改性ZSM-5分子筛吸附剂对正己烷和乙酸乙酯的动态吸附性能。结果表明:氢氧化钠和四丙基氢氧化铵摩尔浓度均为0.2 mol/L的碱改性ZSM-5-G-3样品的比表面积及总孔体积分别为425 m^(2)/g和0.585 cm^(3)/g,比改性前高硅ZSM-5-G-1样品分别提高了17.7%和174.6%,介孔比表面积增加8.6倍,达到317 m^(2)/g,介孔体积增加12.3倍,达到0.531 cm^(3)/g;随着碱溶液浓度的增加,改性分子筛材料水接触角减小;25℃时,正己烷和乙酸乙酯在ZSM-5-G-3吸附剂床层上的穿透吸附量分别为76.99和101.08 mg/g,比改性前ZSM-5-G-1吸附剂床层分别提高了40.3%和17.4%。改性ZSM-5-G-3样品对挥发性有机化合物(VOCs)吸附性能的显著提高主要归因于碱改性提供了更多的吸附位和介孔结构。

关键词： ZSM-5分子筛碱改性孔结构吸附挥发性有机化合物(VOCs)

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原料组成对固体酸催化剂异构化性能的影响

化学工程 2024年第6期52卷 23-28页

作者：黄磊宋月芹周晓龙华东理工大学化工学院上海200237

采用等体积浸渍法制备了PSZA(Pt/SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3))固体超强酸催化剂,在微型固定床反应器上评价了其催化轻烃异构化性能,考察了含不同杂质的n-C_(5)(正戊烷)、n-C_(6)(正己烷)原料在PSZA上的异构化性能。实验结果显示:n-... 详细信息

采用等体积浸渍法制备了PSZA(Pt/SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3))固体超强酸催化剂,在微型固定床反应器上评价了其催化轻烃异构化性能,考察了含不同杂质的n-C_(5)(正戊烷)、n-C_(6)(正己烷)原料在PSZA上的异构化性能。实验结果显示:n-C_(5)与n-C_(6)混合原料的比例基本不影响其各自转化率,与单一组分的转化率相当。原料中异构烷烃i-C_(5)(异戊烷)和i-C_(6)(异己烷)比例越多时,n-C_(5)和n-C_(6)转化率越低,产物组成接近n-C_(5)和n-C_(6)单独转化。甲基环戊烷、苯等杂质会降低PSZA催化n-C_(5)和n-C_(6)的异构化活性,提高反应温度至180℃可以增加PSZA的异构化活性;n-C_(7)(正庚烷)在PSZA上全部裂解,对PSZA催化n-C_(5)和n-C_(6)活性无显著影响。

关键词：固体酸异构化烷烃甲基环戊烷苯正庚烷

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梯形固阀塔板雾沫夹带性能实验研究

化学工程 2024年第2期52卷 38-43页

作者：李忠涛赵培孙浩华东理工大学化工学院上海200237

以空气-水为介质,采用直径1 200 mm、高6 m、内置4块塔板的冷模塔,对梯形固阀塔板雾沫夹带性能进行实验研究。考察3种液流强度、3种出口堰高、3种开孔率对塔板雾沫夹带性能的影响,并与同等条件下筛孔塔板作对比。结果显示:梯形固阀塔板... 详细信息

以空气-水为介质,采用直径1 200 mm、高6 m、内置4块塔板的冷模塔,对梯形固阀塔板雾沫夹带性能进行实验研究。考察3种液流强度、3种出口堰高、3种开孔率对塔板雾沫夹带性能的影响,并与同等条件下筛孔塔板作对比。结果显示:梯形固阀塔板雾沫夹带率的大小主要与清液层厚度增加有关,厚度增加引起的液层阻力增大或气液分离空间减小相互制约,共同影响雾沫夹带量;与筛孔塔板的对比实验中,梯形固阀塔板对雾沫夹带现象表现出明显的抑制优势,同时液泛点气速提升约15%,说明梯形固阀塔板具有更高的气相负荷上限;根据实验数据拟合出梯形固阀塔板的雾沫夹带关联式,量化了雾沫夹带性能参数,为大通量高黏性物系分离研究提供参考,有进一步研究的工业价值。

关键词：固阀塔板筛孔塔板雾沫夹带液泛点气速关联式

芳构化法合成2,5-二羟基对苯二甲酸反应机理的密度泛函理论研究

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分子催化（中英文） 2024年第3期38卷 234-244,I0002页

作者：王先飞钱刚华东理工大学化工学院上海200237

采用密度泛函理论(DFT)计算,研究了由1,4-环己二酮-2,5-二甲酸二甲酯(DMSS)制备2,5-二羟基对苯二甲酸(DHTA)的反应机理.其中,采用IEFPCM溶剂模型着重计算了DMSS由酮式互变异构为烯醇式的溶剂效应,并探究了碘在催化DMSS烯醇式氧化芳构化... 详细信息

采用密度泛函理论(DFT)计算,研究了由1,4-环己二酮-2,5-二甲酸二甲酯(DMSS)制备2,5-二羟基对苯二甲酸(DHTA)的反应机理.其中,采用IEFPCM溶剂模型着重计算了DMSS由酮式互变异构为烯醇式的溶剂效应,并探究了碘在催化DMSS烯醇式氧化芳构化过程中的作用机制.计算结果表明,在溶剂分子的辅助下,DMSS酮-烯醇式互变异构反应的能垒显著降低;芳构化过程中,碘首先与过氧化氢反应生成活性物质次碘酸,其催化DMSS烯醇式发生碘代反应,并经过后续的消去和互变异构生成2,5-二羟基对苯二甲酸二甲酯(DMDHT),DMDHT进一步水解生成DHTA.同时,通过核磁共振氢谱测试验证了DMSS酮-烯醇式互变异构的溶剂效应;反应性能考评实验结果表明,相较于无催化剂,在碘的催化作用下,DMDHT产品的纯度和收率更高.

关键词： 2,5-二羟基对苯二甲酸 DFT 互变异构芳构化反应机理

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乙酰丙酮锌催化扩链增容PBAT类玻璃体

工程塑料应用 2024年第6期52卷 82-88页

作者：孙宝之刘家祺张靖淳刘可欣朱学栋华东理工大学化工学院上海200237

与传统塑料相比,现有的聚对苯二甲酸-己二酸丁二酯(PBAT)仍存在力学性能低、热稳定性和耐久性差的缺点。因此,为了增强PBAT的综合性能,利用乙酰丙酮锌催化环氧扩链剂ADR扩链增容PBAT类玻璃体,研究了催化剂含量对PBAT类玻璃体化学结构、... 详细信息

与传统塑料相比,现有的聚对苯二甲酸-己二酸丁二酯(PBAT)仍存在力学性能低、热稳定性和耐久性差的缺点。因此,为了增强PBAT的综合性能,利用乙酰丙酮锌催化环氧扩链剂ADR扩链增容PBAT类玻璃体,研究了催化剂含量对PBAT类玻璃体化学结构、分子量、热性能、力学性能和水解降解性能的影响。结果表明,PBAT的端羧基和端羟基与ADR的环氧基之间存在相互作用。乙酰丙酮锌的催化介入可以有效促进ADR上的环氧基团开环,导致生成大量交联支链结构和大量β-羟基,与PBAT上丰富的酯基之间发生酯交换反应,从而形成了更致密的交联网络结构。乙酰丙酮锌可在一定程度上提高PBAT类玻璃体的分子量,但降低了PBAT类玻璃体结晶温度和熔点。适量乙酰丙酮锌的加入可明显提升PBAT类玻璃体的力学性能,当乙酰丙酮锌质量分数为0.1%时,PBAT类玻璃体拥有最好的耐久性和水解降解性,在4次拉伸循环后仍能保持较高的断裂伸长率(684%)和拉伸强度(18.94 MPa)。

关键词：乙酰丙酮锌聚对苯二甲酸-己二酸丁二酯环氧扩链剂ADR 类玻璃体交联网络结构

核储一体化调频下控制策略与储能容量配置研究

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核动力工程 2024年第1期45卷 171-177页

作者：钱虹王国平李宝龙上海电力大学自动化工程学院上海200090 上海市电站自动化技术重点实验室上海200090

针对核电参与一次调频,为减少核电机组动作次数,本研究提出核储一体化的调频模式,设计核储协同调频的控制策略。通过电池寿命分析,结合全年电网频率的大数据分析,搭建以储能成本最低为目标的求解模型,用改进粒子群算法寻优求得储能最佳... 详细信息

针对核电参与一次调频,为减少核电机组动作次数,本研究提出核储一体化的调频模式,设计核储协同调频的控制策略。通过电池寿命分析,结合全年电网频率的大数据分析,搭建以储能成本最低为目标的求解模型,用改进粒子群算法寻优求得储能最佳容量。根据某电网一年的频率统计,以实际核电厂运行参数为例进行计算验证。研究结果表明,本文所提出的方案不仅可以使核电厂具备一次调频能力,而且能大大降低机组负荷变动次数。因此,本方案可以在实现核电厂参与一次调频的同时保证机组运行的安全。

关键词：核储一体化一次调频容量配置改进粒子群算法

具有超低镍负载的Ni-C_(3)N_(4)高效催化5-羟甲基糠醛氢解制2,5-二甲基呋喃

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 253-261页

作者：曲虹宇胡文德李相呈徐睿韩笑李俊杰陆怡卿叶迎春王传明王振东杨为民华东理工大学化工学院上海200237 中石化(上海)石油化工研究院有限公司绿色化工与工业催化全国重点实验室上海201208

生物质平台化合物的选择性氢解对生产可持续化学品和燃料具有重要意义.2,5-二甲基呋喃(DMF)是一种重要的生物基化学品,其不仅可作为汽油添加剂,还可与乙烯发生Diels-Alder环加成脱水反应直接合成生物基对二甲苯.DMF主要通过5-羟甲基糠醛... 详细信息

生物质平台化合物的选择性氢解对生产可持续化学品和燃料具有重要意义.2,5-二甲基呋喃(DMF)是一种重要的生物基化学品,其不仅可作为汽油添加剂,还可与乙烯发生Diels-Alder环加成脱水反应直接合成生物基对二甲苯.DMF主要通过5-羟甲基糠醛(HMF)氢解制备.当以氢气为氢源时,常用的催化剂体系包括贵金属(如Ru,Pt,Pd)及多种非贵金属(如Ni,Cu,Co)复合催化剂体系.虽然上述催化剂表现出良好的催化性能,但是贵金属的高成本以及非贵金属复合催化剂的回收难等问题阻碍了其工业应用.因此,利用单一非贵金属催化剂实现高效HMF氢化制DMF具有重要意义.本文采用简单的配位-浸渍-热解法制备了超低Ni负载的非贵金属Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂,Ni负载量低至0.86 wt%.在190℃及1.5 MPa氢气条件下,经过4 h反应,HMF完全转化,DMF产率达到94.2%,DMF生产能力可达12.8 mmolDMF mmolNi-1 h^(-1),在已报道的Ni,Co和Cu基催化剂中处于较高水平.此外,Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂表现出良好的稳定性,在固定床反应器中连续反应120 h未见明显失活.透射电镜结果表明,Ni物种高度分散在活性炭载体上,其平均粒径约为2.6 ***纳米颗粒被约1.3 nm厚的C_(3)N_(4)壳层紧密包裹,有效稳定了Ni纳米颗粒并抑制了其在反应过程中团聚.X射线能谱分析显示,Ni和N元素呈现均匀分布,表明可能形成了Ni_(3)N物种.X射线光电子能谱和电子能量损失谱结果进一步证实了Ni_(3)N物种的存在.密度泛函理论计算结果表明,Ni_(3)N是氢解反应的本征活性组分,它表现出良好的C-O键活化性能.推测反应主要遵循HMF先转化为MF(5-甲基糠醛),再转化为MFA(5-甲基-2-呋喃甲醇),最终生成DMF的路线进行.鉴于Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂中的Ni_(3)N物种表现出了较好的C-O键活化性能,进一步考察了该催化剂对木质素衍生单体和木质素模型化合物的催化性能.实验结果表明,Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂在C-O键活化断裂加氢反应中表现出广泛的适用性.另外,H_(2)处理的活性炭载体也发挥了重要作用:(1)降低了活性炭的含氧量,提高载体热稳定性,并减弱了载体的酸性,从而有效避免了底物的HMF聚合;(2)有助于Ni物种的均匀分散,减少了NiO物种的生成,增加了Ni_(3)N活性物种的含量,从而提升了催化剂的性能.综上,本文制备了超低Ni负载的非贵金属Ni-C_(3)N_(4)/HC催化剂,其表现出高效的HMF氢解制DMF性能及良好的稳定性.同时,该催化剂对木质素衍生单体和木质素模型化合物也有广泛的适用性.本研究为开发用于生物质加氢和氢解反应的单一非贵金属催化剂提供了新思路.

关键词：生物质 5-羟甲基糠醛 2,5-二甲基呋喃氢解 Ni_(3)N

石墨烯基介孔锰铈氧化物催化剂:制备和低温催化还原NO

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无机材料学报 2024年第1期39卷 81-89,I0005页

作者：王艳莉钱心怡沈春银詹亮华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

锰铈氧化物由于较强的氧化还原活性、优良的低温脱硝性能,已被广泛用于选择性催化还原(SCR)脱硝反应,但是锰铈氧化物存在活性组分易团聚、比表面积较低等问题,限制其催化剂活性的提高。本研究以介孔结构的石墨烯基SiO_(2)(G@SiO_(2))纳... 详细信息

锰铈氧化物由于较强的氧化还原活性、优良的低温脱硝性能,已被广泛用于选择性催化还原(SCR)脱硝反应,但是锰铈氧化物存在活性组分易团聚、比表面积较低等问题,限制其催化剂活性的提高。本研究以介孔结构的石墨烯基SiO_(2)(G@SiO_(2))纳米材料为模板,采用水热法制备了系列石墨烯基介孔锰铈氧化物(G@MnO_(x)-CeO_(2))催化剂,并考察了该催化剂在低温下(100~300℃)的SCR脱硝性能。结果表明,与石墨烯基铈氧化物(G@CeO_(2))相比,G@MnO_(x)-CeO_(2)催化剂具有较高脱硝活性。当Mn、Ce与模板G@SiO_(2)质量比分别为0.35、0.90时,G@Mn(0.35)Ce(0.9)催化剂的脱硝活性最佳,220℃下NO转化率达到最高(80%)。添加适量MnO_(x),提高了G@MnO_(x)-CeO_(2)催化剂的比表面积、孔容,降低了催化剂的结晶度;并且MnO_(x)-CeO_(2)以纳米尺度(2~3 nm)较为均匀地分散于石墨烯片层表面。此外,由于MnO_(x)与CeO_(2)之间存在协同作用,Mn原子可以部分替代Ce原子掺杂于CeO_(2)的晶体结构中形成MnO_(x)-CeO_(2)固溶体,使G@Mn(0.35)Ce(0.9)催化剂表面存在较高含量的高价态Mn^(3+)和Mn^(4+)、Ce^(4+)以及较高的化学吸附氧浓度,从而展现出较高的脱硝性能。该工作为MnO_(x)-CeO_(2)基催化剂在低温NH3-SCR中的实际应用提供了基础数据。

关键词：石墨烯铈氧化物锰氧化物 NO 选择性催化还原