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高能量密度动力电池材料电化学

科学通报 2020年第Z1期65卷 117-126页

作者：沈炎宾陈立桅中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所国际实验室上海交通大学物质科学原位中心化学化工学院

电动汽车动力电池的能量密度离300Wh/kg还有多远?未来又能到多高?这一切都决定了电动汽车的续航里程.本文简要总结了动力电池的材料电化学,分析评估了未来有望提供长续航的电池材料体系及其存在的科学问题和技术挑战.

关键词： electric vehicles power battery high energy density electrode materials electrochemistry

聚多巴胺修饰金纳米花的可控制备及在光热治疗中的应用

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高等学校化学学报 2020年第3期41卷 465-472页

作者：邬丰任刘永佳陆学民朱邦尚上海交通大学分析测试中心上海200240 上海交通大学化学化工学院上海200240

采用无模板法制备了金纳米花,其形状与粒径大小可以通过改变反应温度和还原剂抗坏血酸的用量来调控;然后,通过多巴胺的表面原位聚合反应制备了聚多巴胺修饰的金纳米花,以提高其在近红外区的吸收能力及生物相容性.采用透射电子显微镜(TEM... 详细信息

采用无模板法制备了金纳米花,其形状与粒径大小可以通过改变反应温度和还原剂抗坏血酸的用量来调控;然后,通过多巴胺的表面原位聚合反应制备了聚多巴胺修饰的金纳米花,以提高其在近红外区的吸收能力及生物相容性.采用透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和纳米粒度/Zeta电位仪等对金纳米花和聚多巴胺修饰金纳米花的形态、粒径和光学特性进行了表征;通过傅里叶变换红外吸收光谱(FTIR)分析证明聚多巴胺修饰成功;X射线衍射(XRD)分析结果表明,聚多巴胺修饰前后金纳米花的晶体结构未变;最后,采用噻唑蓝(MTT)法体外评价了聚多巴胺修饰金纳米花的细胞毒性.研究结果表明,反应温度越低,金纳米花表面分支结构越丰富,以0℃为最佳反应温度;还原剂抗血酸的用量越高,金纳米花粒径越小;金纳米花粒径在60~100 nm范围内可调,最大吸收波长为575~650 nm.经聚多巴胺修饰后,金纳米花的最大吸收波长发生了显著红移(>80 nm),近红外区的吸收范围显著扩大.通过调控多巴胺溶液浓度,可将金纳米花表面聚多巴胺层的厚度控制在8~14 nm.在808 nm激光辐照下,聚多巴胺修饰金纳米花溶液可迅速升温至57℃.此外,细胞实验结果表明,聚多巴胺修饰后金纳米花的细胞毒性更低.用其对HeLa肿瘤细胞进行光热治疗后,细胞存活率仅为10%.因此,聚多巴胺修饰金纳米花作为光热试剂在肿瘤治疗领域具有潜在的应用前景.

关键词：金纳米花聚多巴胺形貌近红外吸收光热治疗

全固态电池的研究进展与挑战——以表征技术和理论机制的突破推动全固态电池的原始创新

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中国科学基金 2023年第2期37卷 199-208页

作者：周静颖胡晨吉郜一蓉曹庆博张熠霄薄首行陈立桅上海交通大学密西根学院上海交通大学物质科学原位中心化学化工学院上海交通大学教育部变革性分子前沿科学中心化学化工学院上海交通大学化学化工学院上海交通大学未来电池研究中心溥渊未来技术学院

全固态电池作为新一代高能量密度电池的重要发展方向，是能源结构转型的重要支撑。全球各国相继提出固态电池重大科技计划以及规模化生产时间线，竞争趋向白热化。本文梳理了学术与产业界、国内与国外的研究现状，并依据现代交通全面电... 详细信息

全固态电池作为新一代高能量密度电池的重要发展方向，是能源结构转型的重要支撑。全球各国相继提出固态电池重大科技计划以及规模化生产时间线，竞争趋向白热化。本文梳理了学术与产业界、国内与国外的研究现状，并依据现代交通全面电动化的发展趋势提出了全固态电池的关键性能指标。基于此，本文凝炼了全固态电池发展面临的重要科学问题：固态电解质中的离子输运机制、全固态电池中的锂枝晶生长机制以及多场耦合下的失效、失控机制。未来，建议通过先进表征技术的发展深入理解全固态电池新体系中的基础科学问题，实现理论机制的突破；进而指导关键材料创制，推动全固态电池原始创新，实现我国从二次电池技术的跟跑者到领跑者的跨越式发展。

关键词：全固态电池固态电解质锂枝晶多场耦合

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碳基介熵材料:理论与实验

化学学报 2020年第9期78卷 833-847页

作者：封博谞庄小东上海交通大学化学化工学院变革性分子前沿科学中心介熵物质研究室上海200240

富碳型材料,包括纯碳材料的各种同素异形体、碳基骨架的稠环芳香分子、聚合物、框架材料等,已成为当今材料领域最重要的研究领域之一.在这些研究当中,很大一部分工作都是研究材料本身的结构与性质,而忽略了这些材料之间的内在联系.课本... 详细信息

富碳型材料,包括纯碳材料的各种同素异形体、碳基骨架的稠环芳香分子、聚合物、框架材料等,已成为当今材料领域最重要的研究领域之一.在这些研究当中,很大一部分工作都是研究材料本身的结构与性质,而忽略了这些材料之间的内在联系.课本中的很多概念,如同分异构体、同素异形体和拓扑缺陷,已经无法用于深入理解种类和数量繁多的富碳型材料之间的构效关系.这就使得通过改变已知材料的有限结构来调控材料的性质变得工作重复而繁重,且基础理解受限于研究个体上.作者将从材料"熵"的概念入手,尝试理解富碳型材料之间熵的相对高低,并建议基于"介熵"的认识开发新型富碳型材料、开发新型介熵富碳型材料的全新性质.基于对具体的不同的新型富碳型材料的讨论,将"介熵"这一概念引入到同素异形体、同分异构体以及广泛存在于碳材料中的拓扑缺陷的理解上.类似富碳型材料的关系不再模糊地停留在几何结构层面上,为今后介熵富碳型材料及其他介熵材料的开发提供参考.

关键词：介熵碳高分子构效关系制备

镁掺杂纳米羟基磷灰石的制备及其在载药方面的应用

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无机化学学报 2018年第5期34卷 917-924页

作者：马晓雨刘永佳朱邦尚上海交通大学化学与化工学院上海200240 上海交通大学分析测试中心上海200240

通过逐步沉淀反应一锅法制备了一系列不同含量的镁掺杂纳米羟基磷灰石。通过硝酸镁、硝酸钙不同的投料物质的量比调控纳米颗粒的形态和尺寸。通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)等分析手段对镁掺杂纳米羟基磷灰石进行物理化学性... 详细信息

通过逐步沉淀反应一锅法制备了一系列不同含量的镁掺杂纳米羟基磷灰石。通过硝酸镁、硝酸钙不同的投料物质的量比调控纳米颗粒的形态和尺寸。通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)等分析手段对镁掺杂纳米羟基磷灰石进行物理化学性能表征,用MTT法评价其体外细胞毒性。研究结果表明:镁掺杂纳米羟基磷灰石呈现束状纳米纤维形态、比表面积大、细胞毒性较低;将其作为载体负载抗癌药物顺铂,具有很好的载药能力,载药量可达54%,该载药纳米颗粒还具备缓释特性(72 h释药量达到41.72%)和很好抑制癌细胞生长的效果。

关键词：镁掺杂纳米羟基磷灰石逐步反应法顺铂载药

光源的选择对水溶性磺酸卟啉光催化对萘二酚类物质催化性能的影响

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高等学校化学学报 2021年第6期42卷 1933-1941页

作者：朱琪琛熊明陶思羽唐思危任奇志上海交通大学化学化工学院上海200240 无锡小天鹅电器有限公司研发中心无锡214028

制备了水溶性磺酸卟啉(TPPS,TMPPS)及其铁配合物(FeTPPS).以过氧化氢为氧源、碘钨灯为光源,水溶性磺酸卟啉可以高效光催化氧化1,5-萘二酚,产物为5-羟基-1,4-萘二醌.测定了卟啉的荧光量子产率及寿命,分析了催化机理.选择波长在350~650 n... 详细信息

制备了水溶性磺酸卟啉(TPPS,TMPPS)及其铁配合物(FeTPPS).以过氧化氢为氧源、碘钨灯为光源,水溶性磺酸卟啉可以高效光催化氧化1,5-萘二酚,产物为5-羟基-1,4-萘二醌.测定了卟啉的荧光量子产率及寿命,分析了催化机理.选择波长在350~650 nm区间内6个波段和功率在0~20 W区间内4种功率的光源,探索了不同波段及功率的光源对卟啉光催化活性的影响.研究结果表明,不同波段的光源对卟啉光催化1,5-萘二酚的催化活性顺序为λ380—385>λ360—370>λ580—585>λ620—630>λ492—577>λ450—470,该活性顺序与卟啉的紫外-可见吸收密切相关;当使用相同波段光源时,卟啉配体催化氧化1,5-萘二酚的反应速率常数与功率呈良好的线性关系;卟啉铁配合物随着光源功率的增大,其催化活性与光解程度有直接关系.

关键词：卟啉 1 5-萘二酚 meso-四(3-甲氧基-4-磺酸苯基)卟啉的铁配合物光解

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功能薄膜形貌表征技术

高分子学报 2022年第12期53卷 1552-1566页

作者：宋静楠詹俊哲张明朱磊郝天雨徐锦秋周子春周冠清薛晓楠冯威张永明刘烽上海交通大学化学化工学院转化分子前沿科学中心氢科学中心物理科学原位中心上海200240 含氟功能膜材料国家重点实验室淄博256401

功能薄膜在光电器件、燃料电池、储能电池、气体分离、微电子及生物医学等领域表现出极大的应用潜力,成为学术界和工业界的研究重点.理解薄膜内部形貌形成机理,调控结晶行为和相分离结构,是提高薄膜器件性能的重要途径.散射技术,包括同... 详细信息

功能薄膜在光电器件、燃料电池、储能电池、气体分离、微电子及生物医学等领域表现出极大的应用潜力,成为学术界和工业界的研究重点.理解薄膜内部形貌形成机理,调控结晶行为和相分离结构,是提高薄膜器件性能的重要途径.散射技术,包括同步辐射X射线广角/小角散射(GIWAXS/GISAXS)、小角中子散射(SANS)、共振软X射线散射(RSoXS),作为表征薄膜内部微纳结构的有效手段,不仅可以研究薄膜材料的结晶行为,包括结晶强度、分子堆积方式和取向性质,还可以研究薄膜内的相分离行为和界面取向与粗糙度等结构细节.同时,原位散射技术可以实时检测薄膜形貌的形成过程,对理解非平衡态形貌形成机制具有重要意义.本文不仅总结了GIWAXS、GISAXS、SANS、RSoXS和原位散射技术的基本工作原理,还通过经典案例详尽地介绍了各形貌表征技术的功能和数据解析过程,为科研工作者快速选择合适的形貌表征技术提供指导作用.

关键词：薄膜光伏散射技术微纳结构结晶特性相分离结构

偶氮苯衍生物(E)-1-phenyl-2-((triisopropylsilyl)ethynyl)diazene的超快光异构动力学研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第6期36卷 664-670,I0055,I0056页

作者：林依澜魏小凡方栋王子钰黄逸凡李涛刘伟民上海科技大学物质科学与技术学院上海201210 上海交通大学化学化工学院教育部变革性分子前言科学中心上海市电绝缘与热老化重点实验室上海200240

当暴露在特定波长的光下时,偶氮苯及其衍生物会通过异构化从反式转变为顺式.由于偶氮苯在光照下发生颜色变化的能力,它在各种分子器件和功能材料中得到了广泛应用.然而,尽管有大量关注实际应用方面的研究,但对偶氮苯光化学反应和顺反异... 详细信息

当暴露在特定波长的光下时,偶氮苯及其衍生物会通过异构化从反式转变为顺式.由于偶氮苯在光照下发生颜色变化的能力,它在各种分子器件和功能材料中得到了广泛应用.然而,尽管有大量关注实际应用方面的研究,但对偶氮苯光化学反应和顺反异构化背后的物理机制仍需进一步探索、本文采用飞秒受激拉曼光谱技术和瞬态吸收光谱技术结合量子化学计算方法,对偶氮苯衍生物trans-AZOTIPS((E)-1-phenyl-2-((triisopropylsilyl)ethynyl)diazene)超快异构化动力学过程进行了深入研究.结果显示,在光激发条件下,trans-AZOTIPS分子经历由激发态S_(1)向热基态S_(0)^(*)的快速跃迁,并伴随着沿C-N=N键进行的顺反异构化.此外,还考察了溶剂粘度对trans-AZOTIPS分子异构化过程的影响,并发现溶剂粘度变化不会影响其异构化的弛豫时间;这表明该异构化过程呈现出一-种被称为“呼啦扭转”的体积守恒的结构变化特征.最后,处于热基态S_(0)^(*)上的trans-AZOTIPS分子通过振动冷却过程回到基态S_(0).

关键词：偶氮苯衍生物异构化飞秒受激拉曼呼啦扭转

一种高效稳定的高熵合金电催化剂用于析氢反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 156-165页

作者：赵贵路宽李玉楠卢发贵高朋南兵李丽娜张熠霄徐鹏涛刘晰陈立桅上海交通大学化学化工学院物质科学原位中心上海200240 上海交通大学变革性分子前沿科学中心上海200240 上海交通大学上海电化学能源器件工程技术研究中心上海200240 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 上海高等研究院上海同步辐射光源上海201204

水分解是一种利用可再生能源驱动的绿色制氢方法,零碳排放特性使其成为解决氢能源生产的重要途径.在电化学水分解中,制备高活性和稳定性的催化剂至关重要.高熵合金(HEAs)由于独特的结构和性能使其成为理想的催化剂材料,其多元成分和可... 详细信息

水分解是一种利用可再生能源驱动的绿色制氢方法,零碳排放特性使其成为解决氢能源生产的重要途径.在电化学水分解中,制备高活性和稳定性的催化剂至关重要.高熵合金(HEAs)由于独特的结构和性能使其成为理想的催化剂材料,其多元成分和可调组成提供了丰富的表面活性位点和灵活的催化特性,有望提高水分解的效率并降低成本.然而,简易高效地制备HEAs仍面临挑战,且目前对HEA催化剂的结构-活性关系的了解存在不足.因此,探索一种简便有效的方法用以制备高性能HEAs催化剂,并深入理解其在水分解反应中的作用机制和结构演变,能够为未来绿色制氢技术的发展提供重要的科学基础和技术支持.本文采用了电化学测量、CuK-边和PtL3-边的原位同步辐射X射线吸收光谱(XAS)测试以及密度泛函理论(DFT)计算相结合的方法,系统地研究了高熵合金电催化剂PtPdRhRuCu/C的析氢反应(HER)活性、反应机制以及结构演变规律.PtPdRhRuCu HEAs纳米颗粒由简便的一步溶剂热法制备,直径约为6.7±0.6 nm,其合金结构和元素分布通过多种表征手段(扫描透射电子显微镜、X射线衍射和能量色散X射线光谱等)得到确认.XAS对Cu K-边和PtL3-边的分析结果显示,HEAs纳米颗粒表面的少量铜氧化物在HER过程中被还原至金属态.扩展X射线吸收精细结构的拟合结果表明,HEAs在工况HER中保持了金属态和无序的原子排列,没有新的分离相形成.电化学测试结果表明,得益于多金属活性位点,PtPdRhRuCu/C催化剂在酸性和碱性条件下均表现出较好的HER活性和耐久性.在10 m Acm^(-2)的电流密度下,该催化剂在1molL^(-1)KOH中具有23.3 m V的极低过电位,优于商业Pt/C催化剂(50.3 m V),其质量活性是Pt/C的7.9倍,达到3.0 Amg^(-1)***的高熵效应显著提升了催化剂在HER中的长期稳定性,在稳定性测试中,PtPdRhRuCu/C催化剂在10000次循环伏安测试后几乎无性能衰减,而Pt/C的过电位增加了约24 m V.在-55 m V过电位下的30 h的HER测试中,PtPdRhRuCu/C保持95.7%的初始电流密度,而Pt/C衰减了53.6%.在酸性条件下,PtPdRhRuCu/C的循环稳定性和耐久性也优于Pt/***计算结果表明,PtPdRhRuCu/C较好的HER性能和稳定性归因于高熵合金的协同效应,多金属成分提供了多样的活性位点,优化了HER反应路径,特别是在Volmer步骤中降低了水裂解的反应能垒.PtPdRhRuCu/C上的HER过程遵循Volmer-Tafel机理,水分子优先吸附在Ru位点,促进HO-H键的解离,解离出的质子迁移到Pt上,而OH通过Ru和Rh的桥接作用而稳定,最终在Cu上释放H2.综上,本文展示了高熵合金在HER中较好的性能,并通过详细的表征深入理解了其构-效关系.研究成果为高熵合金催化剂的合理设计和应用提供理论支持,为未来高效、耐久和低成本的绿色制氢技术提供重要的科学依据和技术支持.

关键词：析氢反应高熵合金原位X射线吸收光谱一步溶剂热法低过电位