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共晶提升纯有机材料室温磷光余辉性能

有机化学 2024年

作者：崔怡静朱天文张强袁望章上海交通大学化学化工学院变革性分子前沿科学中心上海市电气绝缘与热老化重点实验室上海电化学能源器件工程技术研究中心中国科学院盐湖资源绿色高值利用重点实验室

纯有机超长寿命室温磷光(p-RTP)材料因其独特的光物理性质、低成本、结构可设计性及其在生物影像、疾病诊疗、传感与防伪加密等领域的应用前景引起了广泛关注.然而,要实现兼具高效且颜色可调的p-RTP余辉发射,仍颇具挑战.受簇聚诱导发光(... 详细信息

纯有机超长寿命室温磷光(p-RTP)材料因其独特的光物理性质、低成本、结构可设计性及其在生物影像、疾病诊疗、传感与防伪加密等领域的应用前景引起了广泛关注.然而,要实现兼具高效且颜色可调的p-RTP余辉发射,仍颇具挑战.受簇聚诱导发光(CTE)机理启发,本文选用三聚氰胺(MA)和环酰脲化合物海因(HA)及二氢尿嘧啶(DHU)作为电子给体和受体,采用共晶策略,制备了1:1计量组成的共晶.较MA、HA及DHU单组分晶体而言,共晶展现出更好的p-RTP颜色可调性及更长寿命.这是共晶中广泛存在C=O、孤对电子、多重氢键、适当电荷转移及多重簇发光中心等协同作用的结果.我们进一步展示了这些共晶材料在高端防伪保密领域的应用.

关键词：超长寿命室温磷光余辉共晶簇聚诱导发光

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光解水制氢催化剂的掺杂改性

Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 1-24页

作者：房文健严嘉玮韦之栋刘军营郭伟琦江治上官文峰上海交通大学燃烧与环境技术研究中心上海200240 上海交通大学智慧能源创新学院上海200240 江苏大学环境与安全工程学院江苏镇江212013 中国华能集团清洁能源技术研究院有限公司北京102209 扬州大学电气与能源动力工程学院江苏扬州225002

光催化分解水制氢,作为一种绿色、安全、高效且低成本的制氢技术,因其清洁性和巨大的发展潜力而受到广泛关注.尽管光催化分解水制氢在理论上具有显著优势,但在实际应用中仍面临捕光效率低、电荷分离难、表面反应速率慢以及光腐蚀等挑战... 详细信息

光催化分解水制氢,作为一种绿色、安全、高效且低成本的制氢技术,因其清洁性和巨大的发展潜力而受到广泛关注.尽管光催化分解水制氢在理论上具有显著优势,但在实际应用中仍面临捕光效率低、电荷分离难、表面反应速率慢以及光腐蚀等挑战.为解决上述问题并突破效率瓶颈,研究者们积极探索新的方法,如构建异质结、调控微观结构、引入助催化剂、掺杂和诱导缺陷等,以期提高光催化剂的性能.其中,光催化剂掺杂改性是研究热点之一.通过对光催化剂进行掺杂改性,可以有效调节其能带结构、光吸收性能以及电荷传输性能,进而提升光催化分解水制氢的效率.因此,对光催化剂掺杂在光催化分解水制氢中的作用机制和研究进展进行系统地梳理和总结,有助于深化对该领域的理解,具有重要意义.本文系统地介绍了近年来本课题组利用掺杂改性光催化剂提升光解水制氢性能的研究成果.首先,总结了光催化剂掺杂的合成方法和表征手段,并详细介绍了用于分析掺杂离子在催化剂中的分布及价态的原位表征方法.其次,以铋基复合氧化物为例,介绍了通过固溶法将稀土元素掺杂到铋基复合氧化物中,实现可见光下完全分解水,并探讨了掺杂对光催化剂能带结构的影响及作用机制.进一步,阐述了掺杂后铋基复合氧化物微观结构的变化,特别是暴露面、表面特性和缺陷态等对光生载流子分离与迁移的影响,归纳了掺杂诱导的结构变化与光催化分解水制氢性能之间的构效关系.此外,介绍了一种新颖的多局域梯度掺杂方法:利用离子扩散使预先储存掺杂离子的“纳米胶囊”持续、非均匀地释放入半导体材料中,诱导导带位置连续弯曲,从而在导带势能面内构建出多局域的势阱,从而延长了光生电子空穴对的寿命,为光生载流子提供了更多迁移至表面的通道,明显提高了光解水效率.最后,展望了光催化剂掺杂技术未来的研究方向:(1)通过对光催化分解水制氢中的析氢和析氧助催化剂进行掺杂改性,提高表面催化反应速率;(2)发展纳米催化剂上的非对称掺杂技术,在纳米颗粒内的特定区域或表面掺杂的精确调控,以提高光催化分解水制氢性能;(3)随着机器学习的进步,AI模型可以用于预测和优化掺杂条件,从而大幅减少实验量.综上,本文总结了掺杂在光催化分解水制氢研究中的研究进展,希望能为探索开发可见光光催化水分解的新型材料和提高能量转换效率提供参考和借鉴.

关键词：光催化水分解氢掺杂能带结构非对称掺杂

面向先进燃气轮机的燃烧激光诊断及反应调控研究进展

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工程热物理学报 2024年第6期45卷 1550-1569页

作者：石小祥廉天佑李伟李玉阳上海交通大学机械与动力工程学院航空动力研究所上海220024

燃气轮机广泛应用于能源领域,在未来综合能源系统中作为多能互补灵活调峰手段将发挥关键作用。在“双碳”目标牵引下,燃气轮机燃烧室未来继续向高效、清洁、低碳和燃料灵活方向发展,先进低污染燃烧技术及低碳燃烧技术研发需求更加紧迫... 详细信息

燃气轮机广泛应用于能源领域,在未来综合能源系统中作为多能互补灵活调峰手段将发挥关键作用。在“双碳”目标牵引下,燃气轮机燃烧室未来继续向高效、清洁、低碳和燃料灵活方向发展,先进低污染燃烧技术及低碳燃烧技术研发需求更加紧迫。为此,需要深入认识复杂流动与化学反应相互耦合的湍流燃烧过程,并针对氢气、氨气等低碳燃料发展激光诊断和燃烧调控方法。本文在综述燃气轮机燃烧技术的发展趋势、研究挑战及需求的基础上,从燃气轮机燃烧激光诊断和反应调控两个方面详细回顾了国内外研究现状和进展,最后展望了燃气轮机燃烧激光诊断和反应调控的未来研究方向。本综述对未来先进燃气轮机低碳燃烧技术研发和基础研究工作具有指导意义。

关键词：燃气轮机低碳燃烧技术燃料灵活燃烧激光诊断燃烧反应调控

Fe稳固的FeOOH@NiOOH电催化剂的大电流极化设计与析氧研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 254-264页

作者：吕青芸张伟伟龙志鹏王建涛邹星礼任伟侯龙鲁雄刚赵玉峰余兴李喜上海大学先进特种钢国家重点实验室上海200444 上海交通大学上海高温先进材料及精密成形技术重点实验室上海200240 上海大学量子分子结构国际中心和材料基因组工程研究院上海200444 上海大学可持续能源研究所和化学系上海200444

电解水技术是制取高纯度氢气的有效途径,为传统的氢气生产提供了一种可持续的替代方案.其中,开发性能优异的电催化材料是降低电解水制氢成本的关键.析氧反应(OER)由于涉及多个电子转移而导致的动力学缓慢,是克服高过电位的主要挑战.镍... 详细信息

电解水技术是制取高纯度氢气的有效途径,为传统的氢气生产提供了一种可持续的替代方案.其中,开发性能优异的电催化材料是降低电解水制氢成本的关键.析氧反应(OER)由于涉及多个电子转移而导致的动力学缓慢,是克服高过电位的主要挑战.镍铁羟基/氢氧化物(NiFe(oxy)hydroxides)是近期研究的热点,其在碱性条件下具有极低的OER过电位,部分材料性能甚至超过了贵金属基催化剂,如IrO_(2)和RuO_(2).然而,NiFe(oxy)hydroxides的长期催化稳定性,尤其是在大电流下的长期催化稳定性,成为限制其实际应用的主要问题,这主要是由于铁元素的严重流失导致的.因此,如何有效控制和利用电化学溶解/沉积动力学成为稳定铁位点的关键.为克服该挑战,本文提出了一种大电流极化重构方法来固定活性铁位点.通过在大电流(1.5 A cm^(-2))下对材料进行表面快速极化重构,成功制备了FeOOH@NiOOH(eFNO_(L))电催化剂.eFNO_(L)不仅具有稳定的铁位点,还暴露出高指数晶面,因此eFNO_(L)同时展现出较好的OER催化活性和稳定性.同时,密度泛函理论计算结果表明,与具有低指数晶面的FeNiOOH相比,大电流极化工程制备的分相eFNO_(L)对铁位点表现出更高的结合能,可以有效抑制OER过程中的铁流失,且高指数晶面在改变速率决定步骤和减少吸附能垒上具有更大的优势.电化学测试结果表明,经过优化后的eFNO_(L)催化剂在产生100和500 mA cm^(-2)大电流密度仅需234和27 mV的过电位,并且具有较小的Tafel斜率(35.2 mV dec^(-1)).由于铁位点结合能的提高,eFNO_(L)催化剂在500 mA cm^(-2)的电流密度下能够稳定催化超过100 h,且仅有1.5%的性能衰减,优于近期报道的大多数镍铁基OER催化剂.综上,本文为开发高活性和高稳定性能的催化剂提供了一种有效的大电流电化学重构策略,在电解水制氢领域实现其工业化的大规模应用方面显示出巨大潜力,有望降低可持续电解水制氢成本.

关键词：析氧反应 FeOOH@NiOOH 大电流极化重构高指数晶面铁位点固定

二维原子-分子异质结的制备及其类脑器件应用

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中国科学：化学 2024年第4期54卷 485-509页

作者：舒帆陈威林刘钢刘佳璇陈彧上海交通大学电子信息与电气工程学院微纳电子系上海200240 华东理工大学化学与分子工程学院上海200237

类脑计算因模仿人脑高效且低能耗的信息处理特性,成为解决冯·诺依曼计算机架构在能源效率和处理速度方面瓶颈的有力方案.然而类脑计算器件中传统异质结构存在的性能单一、制作困难、结合力差等问题限制了技术的应用.新型二维原子-分子... 详细信息

类脑计算因模仿人脑高效且低能耗的信息处理特性,成为解决冯·诺依曼计算机架构在能源效率和处理速度方面瓶颈的有力方案.然而类脑计算器件中传统异质结构存在的性能单一、制作困难、结合力差等问题限制了技术的应用.新型二维原子-分子异质结(2DAMH)通过在二维材料表面共价修饰功能性分子提供的稳定性和功能可调性为类脑器件领域带来了新的机遇.本综述总结了2DAMH在电子特性、合成策略及类脑器件应用方面的最新进展,尤其是在定制界面特性及模拟生物突触功能上的潜力.尽管共价修饰在精确性、规模化生产和理论完善度等方面仍面临挑战,但不断涌现的创新研究正在积极探索解决方案,展现出在类脑计算智能系统中实现更高效、更节能计算模式的巨大潜力.

关键词：二维原子-分子异质结共价修饰人工突触类脑器件

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船舶碳捕集、利用与封存技术综述

交通运输工程学报 2024年第2期24卷 1-19页

作者：卢明剑董胜节严新平李珂李晓东周晓武汉理工大学水路交通控制全国重点实验室湖北武汉430063 武汉理工大学智能交通系统研究中心湖北武汉又430063 武汉理工大学国家水运安全工程技术研究中心湖北武汉430063 武汉理工大学交通与物流工程学院湖北武汉430063 中国远洋海运集团有限公司院士工作站上海每200120 东湖实验室湖北武汉420202 中国船舶集团有限公司第七一一研究所上海201108 中海环境科技(上海)股份有限公司上海200135

追踪了国内外围绕船舶碳捕集、利用与封存(CCUS)技术开展的研究,梳理了重点内容和主要研究成果;从CCUS不同技术路径的优缺点出发,分析了目前CCUS技术在船舶上的应用可行性;针对发展迅猛的液化天然气船舶,提出了开展CCUS的技术路线;总结... 详细信息

追踪了国内外围绕船舶碳捕集、利用与封存(CCUS)技术开展的研究,梳理了重点内容和主要研究成果;从CCUS不同技术路径的优缺点出发,分析了目前CCUS技术在船舶上的应用可行性;针对发展迅猛的液化天然气船舶,提出了开展CCUS的技术路线;总结了目前船舶CCUS技术存在的问题,针对性地提出了建议,并探讨了船舶CCUS关键技术的发展方向。研究结果表明:船舶CCUS技术可以在短期内显著减排,且适用于营运和新造在内的绝大多数含碳燃料船舶;国外正在积极部署船舶CCUS技术实船验证研究,但国内的研究多处于概念设计与仿真研究阶段;由于改造简单,技术成熟度高且成本低,燃烧后捕集法中的化学吸收法目前最适用于船舶碳捕集,但要解决能耗高和系统尺寸大等问题,需加快探索性能更优良的先进化学溶剂及更具革命性的捕集方法;液态存储是目前最成熟的存储方式,但还需要提升其安全性与经济性;亟需加快构建以大型CO_(2)运输船为主的储运方式,推进港口与海洋平台CO_(2)转驳、接收的基础设施建设;CO_(2)在海洋油气田驱油驱气、淡化海水及能源催化重整等领域应用前景广阔,但船舶CO_(2)利用技术亟待规模化、产业化和相关产业技术协同发展;将液态CO_(2)或干冰进行海洋封存是未来的发展趋势,但亟需完善相关标准和法律法规,推动封存配套装备和技术开发;需要探索出一整套标准化、系统化的碳排放管理模式,推动CCUS技术配套发展,构建完整、绿色、经济、高效的船舶CCUS产业链。

关键词：船舶工程碳捕集碳封存碳排放航运业碳减排

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低温甲醇水重整制氢催化剂研究进展

过程工程学报 2022年第5期22卷 573-585页

作者：申展江志东张鹏飞张子瑜车海英马紫峰上海交通大学化学工程系上海电化学能源器件工程技术研究中心上海200240 上海博氢新能源科技有限公司上海200080

甲醇具有结构简单、含氢量高、产能大等优点,利用甲醇与水蒸气进行重整是一种节能高效的现场制氢方式。甲醇水蒸气重整(MSR)与燃料电池联用能够实现多场景应用,但由于反应温度较高(250~300℃),存在启动速度较慢、副产CO含量较高和热效... 详细信息

甲醇具有结构简单、含氢量高、产能大等优点,利用甲醇与水蒸气进行重整是一种节能高效的现场制氢方式。甲醇水蒸气重整(MSR)与燃料电池联用能够实现多场景应用,但由于反应温度较高(250~300℃),存在启动速度较慢、副产CO含量较高和热效率较低等问题。低温甲醇水重整(LT-Methanol Water Reforming,LT-MWR)包括低温甲醇水蒸气重整(LT-MSR)与液相甲醇水重整(Aqueous-phase Reforming of Methanol,APRM),反应通常在200℃以下进行,同时保持较高的反应活性,进而能够减少预热时间、减弱副反应发生,且能与燃料电池实现更强的热耦合。本工作首先介绍了商用催化剂优异的性能与存在的缺陷,然后对低温甲醇水重整制氢催化剂,诸如Cu基催化剂、贵金属催化剂与光协同催化剂的研究进展进行了回顾。归纳了低温铜基催化剂的改性策略,包括合成方法、结构设计与元素掺杂。对国内外商用CuZnAlO_(x)催化剂结构与性能的测试表明,其转化率高和稳定性好,存在的缺陷是价格较贵且在低温区催化活性急剧下降。Cu基催化剂活性受温度影响较大,在低温区活性很低,但通过适当的改性能够实现其应用价值,其改性策略包括合成方法、结构设计与元素掺杂。贵金属催化剂低温下活性较高,但存在价格昂贵、合成复杂等缺点。光协同催化剂则是在光照条件下进行催化重整,尚处于研究阶段。对于Cu基催化剂,合成方法的改进能够大大改善催化剂的微观混合程度与可重现性。适当的结构设计可提升催化剂的比表面积与热稳定性。元素掺杂则能够提升活性组分的分散度,修饰催化剂表面结构。三种改性策略能够有效提升Cu基催化剂低温下甲醇重整制氢的性能,在保持较高活性的同时,降低CO副产物的含量。展望了低温甲醇水重整制氢催化剂的发展前景和挑战,对催化剂的开发与应用有指导意义。要点:(1)低温甲醇重整制氢可大幅降低CO含量。(2)低温技术有助于提升甲醇重整—燃料电池系统热效率。(3)合成方法、晶型结构和元素掺杂的改进可有效提升Cu基催化剂低温性能。

关键词：甲醇水蒸气重整低温铜基催化剂氢能燃料电池

用于Li-CO电池的阴极催化剂：发展及挑战

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储能科学与技术 2024年

作者：王雨锟李雪莲雷普英齐凯高丽丽王转培杨晓伟太原理工大学环境科学与工程学院山西省重点实验室大气复合污染识别与控制山西中科华能科技有限公司河南大学能源科学与技术学院上海交通大学化学化工学院

在能源危机与温室效应日益加剧的形势下，Li-CO2电池作为一种兼具高效储能与CO2气体利用的新型器件，具有重大的研究意义。鉴于电池涉及多相反应，电子传递与物质转移主要发生于阴极，因此，Li-CO2电池阴极催化剂的设计与制备显得尤为... 详细信息

在能源危机与温室效应日益加剧的形势下，Li-CO2电池作为一种兼具高效储能与CO2气体利用的新型器件，具有重大的研究意义。鉴于电池涉及多相反应，电子传递与物质转移主要发生于阴极，因此，Li-CO2电池阴极催化剂的设计与制备显得尤为重要。本文探讨了Li-CO2电池作为新型储能器件的优势，基于Li-CO2电池充放电反应机理的发展历程，深入探讨了目前其面临的关键挑战，如充放电电位差较大，容量衰减快和循环稳定性差等问题，将解决方案聚焦于阴极催化剂的研发，提出高效催化剂应该满足的核心条件。总结了近年来碳基非金属，贵金属和过渡金属等传统催化剂在Li-CO2电池领域的应用情况，并深入分析了各类催化剂的优势与不足；本文重点介绍了新兴的单原子催化剂与氧化还原介质研究进展，通过结构表征和理论计算证明其在Li-CO2电池领域展现出卓越的催化性能；本文深入剖析了Li-CO2电池进一步发展所面临的关键问题与严峻挑战，并对单原子催化剂未来的研究方向进行了展望，旨在为推动Li-CO2电池技术的不断进步提供有益的参考与借鉴。

关键词： Li-CO 电池反应机理正极单原子催化剂

硬碳负极材料的热稳定性及其钠离子电池安全性能评测

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过程工程学报 2022年第4期22卷 552-560页

作者：杨馨蓉车海英杨轲潘朝梁廖小珍马紫峰上海交通大学化学工程系上海电化学能源器件工程技术研究中心上海200240 上海紫剑化工科技有限公司上海200241 上海中聚佳华电池科技有限公司上海200241

钠离子电池作为一种有应用前景的能量储存系统,技术发展日趋完善。钠离子电池由于钠资源丰富,在大规模储能及低速电动车应用等领域具有成本优势,引起学术及产业界的广泛关注。随着钠离子电池产业的推进,电池安全性是亟待研究及数据积累... 详细信息

钠离子电池作为一种有应用前景的能量储存系统,技术发展日趋完善。钠离子电池由于钠资源丰富,在大规模储能及低速电动车应用等领域具有成本优势,引起学术及产业界的广泛关注。随着钠离子电池产业的推进,电池安全性是亟待研究及数据积累的重点问题之一。近年来,随着电动汽车数量的增加和动力电池能量密度的提高,汽车安全事故时有发生,究其原因多为电池单体热量耗散造成。本工作从负极硬碳材料热稳定性、电芯过放电、极端破坏(挤压针刺等)和热失控等方面对钠离子电池进行安全性评测。结果表明,电解液的存在会降低嵌钠态硬碳的稳定性,且随负极嵌钠量增加,放热峰的位置也随之前移且更明显;与无过放电芯比较,软包电芯过放电至0 V对电芯的长循环稳定性基本无影响,循环500周后的容量保持率基本一致,且电流密度大小(0.1和1 C)对电芯容量恢复和循环性能亦无明显影响;挤压针刺测试结果表明钠离子电池安全性能良好,绝热加速量热仪(ARC)测试发现电芯安全性能并未随着荷电状态(SOC)增加趋于不稳定,实验结果表明30%SOC状态下电芯安全性最好。

关键词：钠离子电池嵌钠态硬碳热稳定性过放电安全性