检索结果-南通市图书馆

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

锌掺杂型钛系铯离子筛的制备及其吸附性能

化工进展 2024年第4期43卷 1953-1961页

作者：王德斌林梦雨杨雪董殿权青岛科技大学化工学院山东青岛266100

钛系离子筛型吸附剂在盐湖卤水提铯、处理放射性核废水等方面具有很好的应用前景。本文基于改进型溶胶-凝胶技术,将微量Zn^(2+)掺入Cs_(2)Ti_(6)O_(13)的Ti—O晶格中以改善晶胞结构,制备出锌掺杂型钛酸盐前体材料(CZnTO)。前体经过酸处... 详细信息

钛系离子筛型吸附剂在盐湖卤水提铯、处理放射性核废水等方面具有很好的应用前景。本文基于改进型溶胶-凝胶技术,将微量Zn^(2+)掺入Cs_(2)Ti_(6)O_(13)的Ti—O晶格中以改善晶胞结构,制备出锌掺杂型钛酸盐前体材料(CZnTO)。前体经过酸处理形成锌掺杂型质子化钛酸盐(HZnTO),通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜与能谱仪、傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱和X射线光电子能谱等表征手段对制备的HZnTO进行表征,证明微量Zn^(2+)的掺入未破坏原有层状结构。通过吸附实验,考察了水相pH、初始Cs^(+)浓度、吸附时间和温度等因素对HZnTO吸附行为的影响。研究表明,在288K、pH=11且初始Cs^(+)浓度为3000mg/L的最优条件下,吸附2h左右,HZnTO即可达到饱和吸附容量323mg/g。在初始Cs^(+)浓度为30mg/L的低浓度溶液下,HZnTO依然能保持80%以上的吸附率。HZnTO对Cs^(+)的吸附符合准二级动力学方程和Langmuir吸附等温式,说明Cs^(+)在HZnTO上的吸附为化学吸附,以单分子层吸附为主。选择性吸附实验和循环吸附-脱附实验表明,HZnTO对于Cs^(+)的选择性远高于其他离子,循环吸附7次后,HZnTO的吸附容量依然能达到初次循环的87.6%,表现出良好的稳定性。

关键词：铯离子筛掺杂吸附动力学热力学

维普期刊数据库博看期刊

聚醚功能化离子液体辅助不对称氢化合成D-泛解酸内酯

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

高校化学工程学报 2024年第2期38卷 236-242页

作者：尹迎春崔菲菲齐慧敏金欣青岛科技大学化工学院山东青岛266042

为了解决手性催化剂在不对称氢化中难以循环利用的问题,本研究基于氨基酸和咪唑鎓盐离子液体修饰的手性吡咯烷基双膦配体,采用聚醚胍盐离子液体辅助铑催化酮基泛解酸内酯均相不对称氢化合成D-泛解酸内酯。研究了铑催化剂前体、双膦配体... 详细信息

为了解决手性催化剂在不对称氢化中难以循环利用的问题,本研究基于氨基酸和咪唑鎓盐离子液体修饰的手性吡咯烷基双膦配体,采用聚醚胍盐离子液体辅助铑催化酮基泛解酸内酯均相不对称氢化合成D-泛解酸内酯。研究了铑催化剂前体、双膦配体结构、溶剂效应和聚醚离子液体掺杂对催化活性和对映选择性的影响。基于筛选出的最佳双膦配体,构建出“均相催化-液/固分离”体系用于手性催化剂的分离和循环。结果表明:该催化体系表现出较高的催化活性、对映选择性和长期稳定性,经过5次循环后未见催化性能有明显下降,为不对称氢化合成D-泛解酸内酯的可行性提供了理论和实验依据。

关键词： D-泛解酸内酯不对称氢化离子液体手性膦配体

CoNi-MOF-74/泡沫镍衍生的CoNi@C/NF复合物用于高效有机电合成

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

化学学报 2024年第6期82卷 621-628页

作者：王南南陈玉贞青岛科技大学化工学院山东青岛266042

电催化有机合成作为一种绿色可持续的合成方法,是替代工业上传统化学品合成的最佳选择,但目前大多以半反应为主.为了实现能源投资效益最大化,两电极同时进行有机物的电转化是行之有效的解决方案.电极材料需要满足两端反应同步高效进行,... 详细信息

电催化有机合成作为一种绿色可持续的合成方法,是替代工业上传统化学品合成的最佳选择,但目前大多以半反应为主.为了实现能源投资效益最大化,两电极同时进行有机物的电转化是行之有效的解决方案.电极材料需要满足两端反应同步高效进行,并总电子转移数保持一致.因此,合成廉价、高效以及高稳定性的多功能电催化剂是十分必要的.此研究中,以泡沫镍(NF)为镍源和模板,通过一步溶剂热法,原位生长CoNi-MOF获得CoNi-MOF-74/NF材料.以CoNi-MOF-74/NF为前驱体,在20%H_(2)/Ar混合气、400℃下煅烧得到NF负载的碳包裹CoNi合金纳米颗粒(CoNi@C/NF).该杂化材料不仅在三电极体系中对苯甲醇氧化成苯甲酸和硝基苯还原制苯胺这些半反应表现出优异的催化性能,对两电极体系即阳极的电氧化苯甲醇和阴极的电还原硝基苯都能实现99%产率.利用有限的催化剂及电量生产更多的高附加值产品,从而创建可持续的有机合成体系,为设计多功能电极材料在精细化学品的绿色合成领域开辟了新的思路.

关键词：金属有机框架过渡金属电催化苯甲醇氧化硝基苯还原

磷掺杂碳负载Zn_(x)P_(y)O_(z)常温常压下高效电催化合成氨

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

物理化学学报 2024年第3期40卷 29-30页

作者：王佳秦清王哲赵旭浩陈云菲候利强刘尚果刘希恩青岛科技大学化工学院山东青岛266042

合成氨(NH_(3))的发展是现代工业进程和人类生存的基石。受氮气(N_(2))化学惰性的限制,当前的合成氨工业能源消耗高并且排放大量的二氧化碳。电化学氮气还原反应(NRR),是有望取代高能耗的Haber-Bosch(HB)合成法的一种绿色可持续的合成... 详细信息

合成氨(NH_(3))的发展是现代工业进程和人类生存的基石。受氮气(N_(2))化学惰性的限制,当前的合成氨工业能源消耗高并且排放大量的二氧化碳。电化学氮气还原反应(NRR),是有望取代高能耗的Haber-Bosch(HB)合成法的一种绿色可持续的合成氨工艺。然而,因氮气以及析氢竞争富反应(HER)导致电催化氮气还原极低的NH_(3)产率和能量转换效率一直是目前人工固氮领域面临的挑战。在本文中,我们报道了一种具有丰富孔结构的磷掺杂碳(PC)负载Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)纳米复合材料(h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)),在酸性和中性介质中将N_(2)高效催化转化为NH_(3)。其独特的分级多孔结构提高了表面粗糙度并加快了氮气在催化剂体相中的扩散,这有利于延长氮气在催化剂表面的停留时间以及提高活性位点的利用效率。而多组分的均匀分布可以调节电子结构并优化反应中间体的吸附行为,进而提高活性位点的本征活性。在0.1mol·L^(-1)HCI电解液中,h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)在-0.2 V vs.可逆氢电极(RHE)电位下NH_(3)的产率可以达到38.7±1.2μg·h^(-1)·mgcat^(-1),法拉第效率为19.8%±0.9%。此外;h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)在0.1 mol·L^(-1)Na_(2)SO_(4)溶液中同样展现出优异的电催化氮气还原合成氨性能,NH_(3)产率及法拉第效率分别为17.1±0.8μg·h^(-1)·mgcat^(-1)和15.g%±0.6%,明显优于PC/Zn_(3)P_(2)、C/ZnO和大多数报道的非贵金属电催化剂。这种优异的性能主要归因于多孔结构有利于传质及多组分活性位点协同效应。此外,我们采用非原位X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射(XRD)等表征手段对NRR测试前后h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)的组成和结构变化进行了剖析。在反应后检测到了新增的N物种信号,证明催化剂确实发生了氮气还原反应。本研究提供了一种通过同步构建传质通道并耦合不同的活性位点以协同增强NRR活性和选择性的新思路,这对加快绿色制氨工业化具有重大意义。

关键词：氮气还原反应电催化剂孔结构多活性中心协同效应

有机磷腈盐/三乙基硼二元催化体系协同催化环氧化物与二氢香豆素的开环交替共聚

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

高等学校化学学报 2024年第7期45卷 166-172页

作者：姜春环王俊麒刘晓雨杨烨任传利李志波青岛科技大学化工学院高分子科学与工程学院青岛266042

通过使用有机磷腈盐催化剂三[三(二甲氨基)亚氨基]氯化磷(P_(4)^(+)Cl^(-))与三乙基硼(TEB)组成的二元协同催化体系,实现了3,4-二氢香豆素(DHC)与多种环氧化物的开环交替共聚.系统考察了聚合温度和催化剂用量等因素对聚合活性和选择性... 详细信息

通过使用有机磷腈盐催化剂三[三(二甲氨基)亚氨基]氯化磷(P_(4)^(+)Cl^(-))与三乙基硼(TEB)组成的二元协同催化体系,实现了3,4-二氢香豆素(DHC)与多种环氧化物的开环交替共聚.系统考察了聚合温度和催化剂用量等因素对聚合活性和选择性的影响.研究结果表明,通过优化聚合反应条件,P_(4)^(+)Cl^(-)/TEB催化体系对多种环氧化物与DHC的开环交替共聚表现出较高的催化活性和选择性,避免了分子内酯交换等副反应.研究了反应动力学,利用核磁共振氢谱(^(1)H NMR),体积排阻色谱(SEC)和基质辅助激光解吸/电离时间飞行质谱(MALDI-TOF-MS)对聚合物结构进行表征,结果表明产物为端基明确、分子量可控的高度交替结构的醚酯共聚物.

关键词：磷腈盐有机催化酚内酯开环交替共聚聚酯

金属有机框架/离子液体增强的质子交换膜的制备及性能

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

材料工程 2024年第8期52卷 150-158页

作者：孙丽君吕雪燕丁陆阳屈树国青岛科技大学化工学院山东青岛266042

为了提高磺化聚醚醚酮/离子液体(SPEEK/IL)膜的质子电导率,降低膜中IL的流失率,采用溶液浇铸法制备了双金属Cd@Co-MOF-74/磷酸基-4-苯基咪唑离子液体([IM2][H_2PO_4])/SPEEK三元复合膜。结果表明,由于离子液体中的咪唑环与MOF中的—OH... 详细信息

为了提高磺化聚醚醚酮/离子液体(SPEEK/IL)膜的质子电导率,降低膜中IL的流失率,采用溶液浇铸法制备了双金属Cd@Co-MOF-74/磷酸基-4-苯基咪唑离子液体([IM2][H_2PO_4])/SPEEK三元复合膜。结果表明,由于离子液体中的咪唑环与MOF中的—OH或羧酸基团之间形成氢键,咪唑分子被锚定在MOF的孔壁上。在120℃、Cd@Co-MOF-74掺杂的质量分数为1.5%时,三元复合膜的质子电导率最高,达到26.93 mS·cm~(-1)。不同含量的双金属MOF/IL/SPEEK三元复合膜中IL流失率在20%~25%之间。在SPEEK/IL膜中掺杂双金属MOF在保证SPEEK膜有较高质子电导率的同时,降低了SPEEK/IL复合膜的溶胀率,进而增加了SPEEK/IL复合膜的使用寿命。

关键词：磺化聚醚醚酮离子液体金属有机框架质子交换膜质子电导率

维普期刊数据库博看期刊

四聚型季铵类多金属氧酸盐相转移催化甲苯氧化合成苯甲醛

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

高等学校化学学报 2024年第7期45卷 57-67页

作者：钱澍于凤丽顾雪袁冰解从霞于世涛青岛科技大学化学与分子工程学院生态化工国家重点实验室培育基地青岛266042 青岛科技大学化工学院青岛266042

甲苯氧化制备苯甲醛在工业应用中通常涉及有毒试剂或产生多种难以分离的副产物.本文采用乙二胺、环氧氯丙烷和N,N-二甲基丁基叔胺等作为初始原料,合成了四聚型季铵盐氯化物,然后与Keggin型钨钒磷杂多酸发生阴离子交换反应,制备了一系列... 详细信息

甲苯氧化制备苯甲醛在工业应用中通常涉及有毒试剂或产生多种难以分离的副产物.本文采用乙二胺、环氧氯丙烷和N,N-二甲基丁基叔胺等作为初始原料,合成了四聚型季铵盐氯化物,然后与Keggin型钨钒磷杂多酸发生阴离子交换反应,制备了一系列四聚型季胺类多金属氧酸盐;并通过在乙腈中使用H_(2)O_(2)(质量分数30%)将甲苯氧化为苯甲醛作为模型反应,评价了这些新型的多金属氧酸盐的催化性能.四核阳离子的引入不仅可以调节杂多阴离子的氧化还原性质,还可以使催化剂具有密集的协同催化活性位点.另外,优选出的催化剂具有良好的两亲性相转移催化能力,不仅显著提高了反应速率,而且实现了催化剂的简便回收和重复使用.在经过7次重复使用后,催化剂的性能几乎没有下降,并且实现了可接受的甲苯转化率(40%)和苯甲醛选择性(75%).本研究开发了一条与工业相关的碳氢化合物催化氧化的环境友好型工艺,为实际工业应用奠定了一定的理论基础.

关键词：甲苯氧化苯甲醛季铵盐两亲性相转移催化剂多金属氧酸盐

有机碱催化ω-十五内酯开环聚合制备类聚乙烯性质的可降解塑料

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

高分子学报 2024年第8期55卷 976-985页

作者：黄炳政韩瑞李峥李志波青岛科技大学化工学院青岛266042 青岛科技大学高分子科学与工程学院青岛266042

以环三磷腈碱(CTPB)为催化剂,以苄醇(BnOH)为引发剂,实现了ω-十五内酯(PDL)的高效可控开环聚合.通过优化实验条件,得到了高分子量的聚ω-十五内酯(PPDL).示差扫描量热法(DSC)表征证明了PPDL聚酯材料较好的结晶性.高分子量的PPDL不仅有... 详细信息

以环三磷腈碱(CTPB)为催化剂,以苄醇(BnOH)为引发剂,实现了ω-十五内酯(PDL)的高效可控开环聚合.通过优化实验条件,得到了高分子量的聚ω-十五内酯(PPDL).示差扫描量热法(DSC)表征证明了PPDL聚酯材料较好的结晶性.高分子量的PPDL不仅有与聚乙烯相似的力学性质、结晶性和高熔点(T_(m)=95.5℃),而且还具有聚酯类材料的降解性.合成了PDL与ε-己内酯(ε-CL)的无规共聚物,证明可以通过改变ε-CL的含量实现共聚物的熔点、力学性质和降解性可控调节.进一步通过双官能团引发剂合成中低分子量的双羟基端PPDL,证明可以通过与二异氰酸酯进行扩链反应制备高分子量PPDL(PPDL-E),力学性能能够得到有效提升.最后在碱性条件下实现了PPDL共聚酯的水解,验证了PPDL及其与ε-CL共聚物的水解性能.

关键词：开环聚合有机碱类聚乙烯高分子可降解聚酯

基于δ-己内酯的多臂星形热塑性弹性体的合成和性质

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

功能高分子学报 2024年第3期37卷 196-204页

作者：朱玉玲王丽颖沈勇青岛科技大学化工学院山东青岛266042

以生物基单体δ-己内酯(δCL)和L-丙交酯(L-LA)为原料,以三羟甲基丙烷或季戊四醇为引发剂,通过一锅法顺序加料方式制备了具有明确结构的(PδCL-b-PLLA)n多臂星形嵌段共聚物。使用小角X射线散射表征了(PδCL-b-PLLA)n的微相分离结构。通... 详细信息

以生物基单体δ-己内酯(δCL)和L-丙交酯(L-LA)为原料,以三羟甲基丙烷或季戊四醇为引发剂,通过一锅法顺序加料方式制备了具有明确结构的(PδCL-b-PLLA)n多臂星形嵌段共聚物。使用小角X射线散射表征了(PδCL-b-PLLA)n的微相分离结构。通过单轴拉伸和循环拉伸实验,研究了拓扑结构对(PδCL-b-PLLA)n多臂星形嵌段共聚物力学性能的影响。结果表明:在分子量相同的情况下,星形嵌段共聚物具有比相应的ABA线形嵌段共聚物更高的断裂强度、弹性回复率以及更低的残留应变;与四臂星形嵌段共聚物相比,三臂星形嵌段共聚物表现出更好的拉伸性和弹性回复性。

关键词：热塑性弹性体嵌段共聚物星形高分子聚酯开环聚合