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从正己烷中提取苯:混合萃取剂的筛选及液-液相平衡数据测定

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高校化学工程学报 2024年第3期38卷 375-383页

作者：李颜静赵雨欣孙晓岩项曙光赵文英青岛科技大学过程系统工程研究所山东青岛266042 齐鲁师范学院化学与化工学院山东济南250200

针对芳烃抽提过程中有机溶剂不能兼顾高溶解度和高选择性的壁垒,利用COSMO-RS模型对多种萃取剂进行筛选,并通过液液平衡实验测定苯+正己烷+混合萃取剂的液液平衡数据,发现N-甲基吡咯烷酮(NMP)与环丁砜(SUL)质量比为1:4是性能最优的萃取... 详细信息

针对芳烃抽提过程中有机溶剂不能兼顾高溶解度和高选择性的壁垒,利用COSMO-RS模型对多种萃取剂进行筛选,并通过液液平衡实验测定苯+正己烷+混合萃取剂的液液平衡数据,发现N-甲基吡咯烷酮(NMP)与环丁砜(SUL)质量比为1:4是性能最优的萃取剂。利用Othmer-Tobias及Hand方程对实验数据的可靠性进行验证,同时通过NRTL及UNIQUAC模型对实验数据进行回归,计算值与实验值吻合良好,表明两模型均可用于芳烃抽提的计算,为工业上芳烃抽提模拟计算提供了数据支持。

关键词：芳烃液液萃取混合萃取剂 COSMO-RS模型

基于上转换信标探针构建信号放大近红外激发荧光生物传感器用于microRNA检测

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应用化学 2024年第1期41卷 137-146页

作者：周学敏吕姝臻张国芳崔竹梅毕赛青岛大学附属医院青岛266061 青岛大学化学化工学院青岛266071

基于Na YF_(4):Yb^(3+),Tm^(3+)@Na YF_4上转换纳米颗粒(Upconversion nanoparticles,UCNPs)和DNA催化发夹组装(Catalytic hairpin reaction,CHA)技术构建近红外激发(Near-infrared,NIR)荧光生物传感器,用于micro RNA的高灵敏分析。靶标micro RNA-21(mi RNA-21)可与磁珠(Magnetic beads,MBs)表面修饰的发夹H1发生toehold区域介导的链取代反应,发夹H1暴露新的toehold区域与UCNPs表面修饰的发夹H2发生反应,形成H1/H2复合物,同时mi RNA-21被取代并与新的发夹H1反应,此过程将UCNPs固定于MBs表面,而且实现了信号的循环放大。接下来通过磁分离技术,将固定于MBs表面的UCNPs分离出来,在808 nm NIR的激发下产生上转换发光(Upconversion luminescence,UCL),对mi RNA-21的检测范围为0.1~100 nmol/L,检出限为11.3 pmol/L。此外,该荧光生物传感器成功应用于血清样本中mi RNA-21的分析,表明其具有良好的实用性。

关键词：上转换纳米颗粒催化发夹组装荧光生物传感器 microRNA 近红外光

强钴—氧键合作用提升缺陷型Co_(2)MnO_(4)酸性析氧反应稳定性

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物理化学学报 2024年第3期40卷 48-49页

作者：谢静宜吕千喜乔韦珍卜辰宇张昱声翟雪君吕仁庆柴永明董斌中国石油大学(华东)化学化工学院重质油全国重点实验室山东青岛266580

通过实验和理论已经验证钴基氧化物是一种很有前景的析氧反应(OER)催化剂。然而,普通的钴基催化剂在酸性环境中非常不稳定,在酸性电解质中容易被腐蚀。因此,在目前的研究中,设计出能在强酸性条件下同时保持活性和稳定性的析氧催化剂是... 详细信息

通过实验和理论已经验证钴基氧化物是一种很有前景的析氧反应(OER)催化剂。然而,普通的钴基催化剂在酸性环境中非常不稳定,在酸性电解质中容易被腐蚀。因此,在目前的研究中,设计出能在强酸性条件下同时保持活性和稳定性的析氧催化剂是实现大规模工业制氢应用的一项重要挑战。因此,我们报道了通过在四氧化三钴的尖晶石晶格中引入锰(Mn)从而产生富含缺陷的催化剂(CoMn_(1)O),它在酸性电解质中具有较长的使用寿命。我们利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和能量色散光谱(EDS)元素图研究了晶相结构和化学价态。在引入锰后,由于局部晶体结构的改变,产生了大量的缺陷。此外,随着锰含量的增加,可以观察到Co 2p光谱的红移,这表明Co的总价逐渐增加,形成了更稳定的Co-O键。此外,当Mn与Co的比例达到1(CoMn_(1)O)时,目标催化剂表现出良好的OER活性,在10和50mA·cm^(-2)时,过电位分别为415和552 mV。详细的物理表征和电化学测试表明,CoMn_(1)O比不含锰的Co_(3)O_(4)(CoMn_(0)O)能稳定4倍以上的时间。这可以归因于锰的引入调节了Co的电子密度偏向O,从而形成更稳定的Co-O键。Mn可以通过延缓Co活性位点的氧化速率来促进酸性氧的进化,并进一步提升稳定性。密度泛函理论(DFT)计算进一步分析了CoMn_(1)O和CoMn_(0)O的电子结构。与CoMn_(0)O相比,CoMn_(1)O中Co 3d的d带中心(εd)向费米能级(EF)移动。这表明CoMn_(1)O通过加强与OER中间物的键合作用从而降低了反应能垒。本研究为设计非贵金属电催化剂实现高效稳定的酸性析氧提供有前景的策略。

关键词：中空结构钴锰尖晶石氧化物钴锰普鲁士蓝类似物酸性析氧反应

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高压降控制阀内空化流动特性实验与数值研究

华中科技大学学报（自然科学版） 2024年第1期52卷 39-45页

作者：徐晓刚王朝磊雷毛王振波兰州理工大学石油化工学院甘肃兰州730050 中国石油大学(华东)新能源学院山东青岛266580

针对高压降工况控制阀存在的严重空化、高能耗及振动噪声等问题,采用实验研究与LES数值研究相结合的方法对控制阀内空化流动特性开展研究,捕捉空腔初生、发展及脱落等流动细节特征,研究不同空腔演化阶段的流动能量传递与损失特性,分析... 详细信息

针对高压降工况控制阀存在的严重空化、高能耗及振动噪声等问题,采用实验研究与LES数值研究相结合的方法对控制阀内空化流动特性开展研究,捕捉空腔初生、发展及脱落等流动细节特征,研究不同空腔演化阶段的流动能量传递与损失特性,分析不同工况条件对阀门流通能力的影响规律.结果表明:控制阀节流空化过程中,阀座喉管与渐扩段区域空化程度较高;空化流动条件下,总机械能损失由节流局部能量损失与空化附加能量损失叠加而成;随压差增大,总流阻中空化附加流阻占比由5.3%逐渐增加至26.7%,空化程度越严重,空化附加流阻越高,造成控制阀总流阻上升与流通能力下降.

关键词：控制阀空化非定常流动流通能力振动噪声

基于柔性设计的光热电站-海水淡化集成系统优化

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清华大学学报（自然科学版） 2024年第3期64卷 528-537页

作者：孙启超孙志伟伍联营周鑫中国海洋大学化学化工学院青岛266100

全可再生能源与海水淡化集成联产系统可有效解决淡水资源和能源短缺问题。如何设计柔性能力较强的光热电站-海水淡化集成系统以满足复杂天气状况下的用户能量需求是该领域亟待解决的重要课题。该文提出了光热电站与海水淡化集成的水热... 详细信息

全可再生能源与海水淡化集成联产系统可有效解决淡水资源和能源短缺问题。如何设计柔性能力较强的光热电站-海水淡化集成系统以满足复杂天气状况下的用户能量需求是该领域亟待解决的重要课题。该文提出了光热电站与海水淡化集成的水热电联产系统,建立了以集成系统年总费用最小为目标函数的数学模型,该模型为混合整数非线性问题。提出了适用于水热电联产系统优化的柔性指数及柔性设计方法,实现了对柔性指数的定义、计算及边界约束的优化;开发了柔性设计双层算法,外层算法获得系统规模,内层算法优化系统柔性能力。案例研究结果表明:柔性设计结果相较于固定工况设计结果,年总费用下降了10.7%,系统冗余大幅减少;与传统火热供电相比,每年节约用煤166 617 t,减少排放二氧化碳约436 538 t;水、热、电供需比波动得到显著抑制,电能、热能、淡水供需异常比例分别由91.11%、 98.19%、 60.69%下降到0%。案例研究结果表明所提出的系统模型及算法是可行的、有效的。该文基于柔性设计的联产系统对于海水淡化由高耗能产业转换为零排放产业,以及可再生能源向高耗能产业渗透具有指导意义。

关键词：光热电站海水淡化水热电联产柔性设计

DES合成高活性CoCO_(3)纳米片及析氧反应性能研究

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化工学报 2024年第9期75卷 3320-3328页

作者：刘亚超谭晓杰李旭东王瑞王慧韩璇赵青山中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580

氢能因其热值高、清洁无污染等优势,被认为是实现碳中和最有效的能源载体之一。电解水制氢是实现可持续制氢的有效途径。其中,析氧反应(OER)缓慢动力学过程导致水分解效率低下,迫切需要开发高效、稳定的电催化剂。利用多元醇、尿素与CoC... 详细信息

氢能因其热值高、清洁无污染等优势,被认为是实现碳中和最有效的能源载体之一。电解水制氢是实现可持续制氢的有效途径。其中,析氧反应(OER)缓慢动力学过程导致水分解效率低下,迫切需要开发高效、稳定的电催化剂。利用多元醇、尿素与CoCl_(2)·6H_(2)O之间的配位作用形成超分子三元低共熔溶剂(DES)体系,通过一锅溶剂热法构建表面粗糙的二维CoCO_(3)纳米片,用于提升电催化OER效率,并针对醇羟基数量对CoCO_(3)形貌及性能影响进行了探究。研究表明,丙三醇、尿素和CoCl_(2)·6H_(2)O三元DES体系制备的CoCO_(3)-Gly催化剂,呈现更蓬松、更薄、更粗糙的片状结构,具有更加优异的OER性能,电流密度在10 mA·cm-2时过电位311 mV,经24 h稳定性测试电流保留率达99%。

关键词：低共熔溶剂碳酸钴催化剂电催化析氧反应多元醇

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不同基质超疏水材料及其在油水分离中的应用

石油化工 2024年第3期53卷 435-443页

作者：张心怡宋欣荣崔梦雨姜会心王创业中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266000

现有清理或回收泄漏石油的许多方法不仅经济成本高,还可能对环境造成二次污染。超疏水材料在油水分离方面显示出巨大的潜力,在处理溢油问题中得到广泛应用。介绍了超疏水材料的除油方法及制备方法,综述了以工业产品、天然无机材料、生... 详细信息

现有清理或回收泄漏石油的许多方法不仅经济成本高,还可能对环境造成二次污染。超疏水材料在油水分离方面显示出巨大的潜力,在处理溢油问题中得到广泛应用。介绍了超疏水材料的除油方法及制备方法,综述了以工业产品、天然无机材料、生物质材料和新兴材料为基质制备的超疏水材料在油水分离中的应用,分析了各自的特点与优点。提出了现有超疏水材料在油水分离领域存在的不足,并对未来的研究前景进行了展望。

关键词：超疏水材料复合材料油水分离性能

青岛典型农业区土壤中邻苯二甲酸酯污染特征及健康风险评估

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环境化学 2024年第6期43卷 1857-1870页

作者：张凯璇冯丽娟张鹏举张大海李先国中国海洋大学化学化工学院青岛266100

为评估邻苯二甲酸酯(phthalate esters,PAEs)对农业土壤的影响,本研究调查了青岛市洋河流域5种农业类型的两个土层(0—10 cm、10—20 cm),利用气相色谱-质谱分析了56个土壤样品中6种PAEs的含量,研究了土壤中PAEs的污染水平、构成特征、... 详细信息

为评估邻苯二甲酸酯(phthalate esters,PAEs)对农业土壤的影响,本研究调查了青岛市洋河流域5种农业类型的两个土层(0—10 cm、10—20 cm),利用气相色谱-质谱分析了56个土壤样品中6种PAEs的含量,研究了土壤中PAEs的污染水平、构成特征、环境来源以及健康风险.结果表明,洋河农业土壤中Σ6PAEs含量范围在183.63—780.50 ng·g^(−1),平均值为396.75 ng·g^(−1).其中,DEHP和DBP是研究区土壤中最主要的单体,分别占6种PAEs总量的55.45%和28.74%.根据美国纽约州土壤PAEs控制标准,DMP和DBP的超标率分别为32%和48%.5种农业土壤Σ6PAEs平均值大小顺序依次为:温室土壤>蔬菜地>覆膜耕地>玉米地>林地.不同农业土壤中PAEs组成由于其来源不同而具有差异性.蔬菜地、玉米地和林地表层中6种PAEs总量高于深层,温室和覆膜耕地则相反,5种土壤类型各层间PAEs含量均不存在显著差异.主成分分析和聚类分析表明,洋河农业区PAEs主要来源于农用塑料、化肥与农药杀虫剂.风险评估显示,洋河流域农业区6种单体对人体产生的非致癌风险很低,但对于DEHP而言,居民通过饮食途径引起的致癌风险为(1.18±0.82)×10^(−6),超过美国环保署推荐的致癌水平(10^(−6)),应引起足够重视.

关键词：邻苯二甲酸酯农业土壤污染特征风险评价青岛

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基于阴离子交换膜电解水的离聚物研究进展

材料导报 2024年第8期38卷 24-34页

作者：赵涔凯邹杰鑫王旻李思明赵微张时林滕珏瑾王艳皎吴明铂胡涵李亚伟中国石油大学(华东)化学化工学院重质油国家重点实验室山东青岛266580 青岛海尔智能技术研发有限公司山东青岛266101 山西大学化学化工学院太原030006 能量转换与储存材料山西省重点实验室太原030006

在能源日益匮乏的今天,氢能作为一种可再生、绿色环保的新型能源成为全球节能降碳的重要载体。传统的碱水电解(Alkaline water electrolysis,AWE)制氢要求较高pH的碱液作为电解液,而且只能在低电流密度下工作;质子交换膜电解水(Proton e... 详细信息

在能源日益匮乏的今天,氢能作为一种可再生、绿色环保的新型能源成为全球节能降碳的重要载体。传统的碱水电解(Alkaline water electrolysis,AWE)制氢要求较高pH的碱液作为电解液,而且只能在低电流密度下工作;质子交换膜电解水(Proton exchange membrane water electrolysis,PEMWE)制氢技术具有电流密度大、效率高的特点,被人们视为最有前景的电解水制氢技术,但是其昂贵的催化剂以及所需的高耐酸性部件成为制约PEMWE发展的重要因素。阴离子交换膜电解水(Anion exchange membrane water electrolysis,AEMWE)作为一种新兴的技术,可以实现低成本“绿氢”制备。相较于AWE,AEMWE避免了高浓度碱液的循环;相较于PEMWE,AEMWE则具有成本低、腐蚀性低等优势。离聚物作为关键部件膜电极(Membrane electrode assembly,MEA)中三相界面(Triple phase boundary,TPB)的重要组成部分,对AEMWE内部催化作用和水管理能力起着重要作用。本文首先围绕AEMWE技术原理和离聚物在AEMWE中的作用进行了概述,随后对常见的不同种类的阴离子离聚物结构及特点进行了总结,最后从结构、含量以及添加剂调控三种调控策略入手,针对如何调控离聚物以达到更加优异的电解性能进行了具体的分析总结。

关键词：阴离子交换膜电解水离聚物三相界面调控策略