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富氨对常州PM_(2.5)理化性质与二次反应的影响

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环境科学 2024年第8期45卷 4493-4501页

作者：余益军庄旻王振李锴基杨卫芬江苏省常州环境监测中心常州213004

NH_(3)是PM_(2.5)重要前体物,并影响其理化性质.基于2021年12月至2022年2月江苏常州NH_(3)、SO_(2)、NO_(2)、PM_(2.5)及其水溶性离子在线观测,结合热力学平衡模型计算气溶胶酸度和气溶胶含水量(AWC),分析了富氨条件下NH_(3)-NH_(4)^(+... 详细信息

NH_(3)是PM_(2.5)重要前体物,并影响其理化性质.基于2021年12月至2022年2月江苏常州NH_(3)、SO_(2)、NO_(2)、PM_(2.5)及其水溶性离子在线观测,结合热力学平衡模型计算气溶胶酸度和气溶胶含水量(AWC),分析了富氨条件下NH_(3)-NH_(4)^(+)转化对AWC、酸度及二次反应的影响.结果表明,2021年冬季常州为富氨,富余程度随PM_(2.5)浓度升高而加强,NH_(4)^(+)以NH_(4)NO_(3)和和(NH_(4))_(2)SO_(4)为主,多数时段有少量NH_(4)Cl.气溶胶呈中等酸度,pH均值4.2±0.4,与大气NH_(3)浓度正相关,pH值变幅随污染升级收窄趋中至4~5之间;AWC随湿度和颗粒物二次离子浓度升高而指数级攀升,主要由NH_(4)NO_(3)、(NH_(4))_(2)SO_(4)和NH_(4)Cl吸湿贡献,占比分别为58.5%、18.4%和8.3%,污染条件下NH_(4)NO_(3)主导颗粒物吸湿增长.NH_(3)-NH_(4)^(+)促进SO_(2)非均相反应和NO_(3)^(-)均相反应生成.因富氨环境,需降低30%以上NH_(3)方可影响pH值和含水量等理化性质.该结果对理解二次反应影响、支撑当地空气质量改善提供了参考.

关键词：氨(NH_(3)) 铵(NH_(4)^(+)) 气粒转化气溶胶含水量(AWC) 气溶胶酸度

基于注意力机制优化的BiLSTM珠江口水质预测模型

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环境科学 2024年第6期45卷 3205-3213页

作者：陈湛峰李晓芳广东省生态环境监测中心广州510308

为提高珠江口水质预测精度和稳定性,提出了基于时间和特征双注意力机制优化的Bi LSTM水质预测模型,引入特征注意力机制强化模型捕获参数重要特征能力,加入时间注意力机制提高对时间序列相关性信息及水质波动细节信息的挖掘能力.将新模... 详细信息

为提高珠江口水质预测精度和稳定性,提出了基于时间和特征双注意力机制优化的Bi LSTM水质预测模型,引入特征注意力机制强化模型捕获参数重要特征能力,加入时间注意力机制提高对时间序列相关性信息及水质波动细节信息的挖掘能力.将新模型应用于珠江8个入海口水质预测,开展预测性能试验、泛化能力试验和特征参数扩展性试验.结果表明:①新模型在珠海大桥水质预测取得了较高的预测精度,预测值与实测值的均方根误差RMSE为0.0041 mg·L^(-1),决定系数R^(2)为98.3%.与Multi-Bi LSTM、Multi-LSTM、Bi LSTM和LSTM对比,表明新模型预测精度最高,验证了模型的精准性.②训练样本数量和预测步数均对模型预测精度产生影响,模型预测精度随着训练样本的增加而提升,海珠大桥断面总磷预测时,240组以上训练样本可获得较高预测精度;增加预测步数,会使模型预测精度迅速下降,预测步数大于5步时无法保障模型预测的可靠性.③将新模型应用于珠江8个入海口不同水质指标预测,预测结果均取得较高精度,模型具有较强的泛化能力;输入对象断面预测指标相关联的上游来水、降雨量等特征参数,能够提高模型预测精度.通过多方面多次试验,结果表明新模型能够较好地满足珠江口水质预测精度、适用性和扩展性要求,为复杂水动力环境水体水质高精度预测进行了新的探索.

关键词：特征注意力机制时间注意力机制 BiLSTM模型 LSTM模型珠江口水质预测

2016~2020年上海臭氧高发季光化学污染特征及敏感性分析

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环境科学 2024年第7期45卷 3799-3807页

作者：金丹上海市环境监测中心上海200235

重点臭氧污染区域和城市的臭氧生成敏感性分析是近地面臭氧(O_(3))污染防控的重要依据.基于上海市淀山湖站(郊区)、浦东站(城区)和新联站(工业区站)这3个典型站点2016~2020年5年间O_(3)、VOCs和NO_(x)数据,利用观测模型定量分析5年间臭... 详细信息

重点臭氧污染区域和城市的臭氧生成敏感性分析是近地面臭氧(O_(3))污染防控的重要依据.基于上海市淀山湖站(郊区)、浦东站(城区)和新联站(工业区站)这3个典型站点2016~2020年5年间O_(3)、VOCs和NO_(x)数据,利用观测模型定量分析5年间臭氧高发季O_(3)与前体物(VOCs和NO_(x))之间的非线性关系.结果表明,2016~2020年间,上海市近地面O_(3)高发月份为4~9月,其中,高峰值出现在6~8月;VOCs体积分数和NO_(2)浓度对浦东站的O_(3)浓度具备较强的指示意义,淀山湖站的O_(3)浓度主要是受区域性环境、气象因素和跨区域传输影响,新联站O_(3)浓度为环境背景浓度与工业区光化学污染的叠加效应.浦东站和淀山湖站处于VOCs控制区,新联站2016~2019年整体处于NO_(x)控制区附近,2020年开始逐步向VOCs控制区转变;浦东站、淀山湖站和新联站的L_(·OH)均为:NO_(x)控制区>协同控制区>VOCs控制区.

关键词：臭氧(O_(3)) 挥发性有机物(VOCs) 氮氧化物(NO_(x)) 相对增量反应性(RIR) 光化学反应臭氧生成敏感性

郑州市冬春季PM_(2.5)中金属元素污染特征、来源及健康风险评估

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环境科学 2024年第5期45卷 2548-2557页

作者：陶杰闫慧姣徐艺斐荆海涛河南省郑州生态环境监测中心郑州450007

于2021年1月和4月利用在线金属分析仪对郑州市大气PM_(2.5)中的18种金属元素进行连续测定,分析了元素浓度变化特征;采用富集因子、正定矩阵因子分解法(PMF)和特征雷达图对金属元素进行溯源;采用美国EPA健康风险评价模型评估其健康风险,... 详细信息

于2021年1月和4月利用在线金属分析仪对郑州市大气PM_(2.5)中的18种金属元素进行连续测定,分析了元素浓度变化特征;采用富集因子、正定矩阵因子分解法(PMF)和特征雷达图对金属元素进行溯源;采用美国EPA健康风险评价模型评估其健康风险,并通过后向轨迹法和浓度权重轨迹法(CWT)分析了健康风险的潜在源区.结果表明,春季元素浓度较高,Fe、Ca、Si和Al浓度之和分别占冬季和春季总元素浓度的89.8%和87.5%.Cd属于重度富集,受人为污染影响严重.冬季Pb、Se、Zn、Ni、Sb和K以及春季Cr、Ni、Fe、Mn、V、Ba、Ca、K、Si和Al浓度随污染等级的提高而增加.PMF源解析和特征雷达图结果表明,冬春两季金属元素主要来源为工业源、地壳源、机动车源和混合燃烧源,冬季多发生工业源和混合燃烧源污染,春季多发生地壳源污染.冬春两季均存在明显的非致癌风险,冬季健康风险更严重,Mn造成明显的非致癌风险.冬季健康风险主要受郑州及周边城市传输影响和西北方向远距离输送影响,春季健康风险主要受郑州及周边城市影响.

关键词：郑州市正定矩阵因子分解法(PMF) 特征雷达图健康风险潜在源区

江苏省13个城市联合观测的大气挥发性有机物污染特征及来源解析

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中国环境监测 2024年

作者：曹军秦玮秦艳红江苏省环境监测中心江苏省苏州环境监测中心

江苏省是长江三角洲的重要组成,近年来以臭氧（O3）和细颗粒物(PM2.5)为特征的区域复合型污染突出。挥发性有机物（VOCs）是O3和PM2.5的重要前体物。2020年4月、8月和2021年1月在江苏省13个城市开展大气VOCs样品离线同步观测,在此基础... 详细信息

江苏省是长江三角洲的重要组成,近年来以臭氧（O3）和细颗粒物(PM2.5)为特征的区域复合型污染突出。挥发性有机物（VOCs）是O3和PM2.5的重要前体物。2020年4月、8月和2021年1月在江苏省13个城市开展大气VOCs样品离线同步观测,在此基础上分析了江苏省大气VOCs的浓度水平、化学组成和空间分布。整体来看,全省平均VOCs体积分数为40.3×10-9,其中烷烃（41.8%）是主要贡献者,其次为含氧有机物（16.6%）、芳香烃（12.5%）、卤代烃（12.9%）和烯烃（9.6%）。从具体城市来看,VOCs高值区主要集中在苏南及苏中地区,呈现出明显的“南高北低”的区域分布特征,排名前3的城市分别为常州(52.0×10-9)、泰州(49.8×10-9)和苏州(45.2×10-9)。臭氧生成潜势（OFP）表明,芳香烃和烯烃是对江苏省O3生成贡献最大的组分,OFP排名前3的组分均包括间/对二甲苯、甲苯和乙烯。利用正交矩阵因子（PMF）模型对江苏省VOCs进行来源解析,共解析出5个因子。工业排放是主要贡献者（40.1%）,之后依次为机动车尾气（33.0%）、溶剂与涂料使用（15.9%）、油气挥发（8.4%）和天然源（2.6%）。对于省内各市而言,VOCs来源结构具有差异。常州、苏州工业排放源相对贡献最高;连云港、徐州、扬州和淮安的机动车尾气相对贡献较高;溶剂与涂料使用和油气挥发对各市VOCs贡献较低。优先控制交通相关排放和工业相关排放能够有效地控制长三角中部地区的大气O3和PM2.5污染问题。

关键词：臭氧挥发性有机物污染特征来源解析江苏省

加速溶剂萃取-硅胶柱净化-气相色谱-三重四极杆质谱法测定环境空气气态和颗粒态样品中20种卤代多环芳烃

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冶金分析 2024年第1期44卷 35-43页

作者：牛少敏张鑫田渭花李飞王婷杏艳陕西省环境监测中心站陕西省环境介质痕量污染物监测预警重点实验室

环境空气中卤代多环芳烃(HPAHs)的含量多在皮克(pg)级别，且基质干扰大，准确测定其含量难度较大。实验采用体积比为1∶1的正己烷-二氯甲烷为萃取溶剂进行加速溶剂萃取(ASE),用硅胶柱以体积比为3∶2的正己烷-二氯甲烷为洗脱溶剂进行净... 详细信息

环境空气中卤代多环芳烃(HPAHs)的含量多在皮克(pg)级别，且基质干扰大，准确测定其含量难度较大。实验采用体积比为1∶1的正己烷-二氯甲烷为萃取溶剂进行加速溶剂萃取(ASE),用硅胶柱以体积比为3∶2的正己烷-二氯甲烷为洗脱溶剂进行净化，以菲-d10、■-d12、苝-d12为内标进行定量，建立了气相色谱-三重四极杆质谱法(GC-QQQ-MS/MS)同时检测环境空气气态和颗粒态中20种HPAHs的分析方法。实验表明，在0.1～20.0 pg/μL范围内，20种HPAHs的校准曲线线性关系良好，相关系数r>0.995,检出限为0.05～0.4 pg/μL,定量限为0.1～1.5 pg/μL。高、低2个浓度水平的空白加标试验结果表明，低浓度(0.4 pg/μL)时20种HPAHs的平均回收率为75%～113%,相对标准偏差(RSD,n=6)为0～15.6%;高浓度(5.0 pg/μL)时20种HPAHs的平均回收率为82%～97%,RSD(n=6)为1.8%～5.8%,符合标准HJ 646—2013对母体多环芳烃(PAHs)空白加标回收率和相对标准偏差的相关规定。将实验方法应用于样品和样品加标分析，测得环境空气气态和颗粒态样品中20种HPAHs浓度范围为未检出到2.0 pg/μL;当加标浓度为3.0 pg/μL时，20种HPAHs的平均加标回收率为80%～107%,RSD(n=6)为2.9%～8.2%。

关键词：卤代多环芳烃(HPAHs) 加速溶剂萃取(ASE) 气相色谱-三重四极杆质谱法(GC-QQQ-MS/MS) 环境空气气态颗粒态

《大气污染防治行动计划》对郑州市冬季PM_(2.5)浓度及化学组成影响

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环境科学 2024年第7期45卷 3849-3857页

作者：徐艺斐袁明浩王晶晶陶杰周伟峰河南省郑州生态环境监测中心郑州450001

基于《大气污染防治行动计划》实施前后,在污染严重的冬季(2013年和2018年12月同期),采集郑州市监测站的PM_(2.5)样品,分析PM_(2.5)化学组成,通过对比分析PM_(2.5)中的EC、OC、水溶性离子和金属元素的浓度变化来评估PM_(2.5)浓度及化学... 详细信息

基于《大气污染防治行动计划》实施前后,在污染严重的冬季(2013年和2018年12月同期),采集郑州市监测站的PM_(2.5)样品,分析PM_(2.5)化学组成,通过对比分析PM_(2.5)中的EC、OC、水溶性离子和金属元素的浓度变化来评估PM_(2.5)浓度及化学组成的变化,同时选取不同阶段重污染过程,探究PM_(2.5)浓度及组成的变化.结果表明:(1)郑州市冬季ρ(PM_(2.5))平均值由2013年的(215.38±107.28)μg·m^(-3)下降至2018年的(77.45±49.81)μg·m^(-3),下降率高达64%.(2)PM_(2.5)中EC、K^(+)、SO_(4)^(2-)和Cl^(-),分别下降了85%、80%、78%和72%;OC、NH_(4)^(+)和NO_(3)^(-)下降幅度较小,分别为50%、41%和32%.(3)与2013年冬季相比,2018年冬季OC/EC的值升高了2.6倍,二次有机碳在OC中占比升高至57%;同时,硫氧化率和氮氧化率的值分别升高了1.5倍和1.0倍,表明郑州市二次污染较为严重,二次转化程度升高.(4)NO_(3)^(-)/SO_(4)^(2-)(质量比)由2013年的0.8±0.2升高至2018年2.5±1.0,表明郑州市移动源贡献上升并且超过固定源成为冬季大气污染的主要来源.(5)不同阶段重污染过程对比结果显示,与2013年相比,2018年重污染过程中PM_(2.5)浓度下降显著,峰值浓度下降了61%,主要化学组成由OC、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和NH_(4)^(+)变为OC、NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+).研究结果表明郑州市一次排放源管控取得了显著的成效,但二次生成对PM_(2.5)贡献呈现升高趋势,因此未来需要关注二次生成的影响.

关键词：大气污染防治行动计划 PM_(2.5) 化学组成二次生成重污染过程

液相微萃取技术在环境水体新污染物检测中的研究进展

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中国环境科学 2024年

作者：张秦铭和莹王蕾王若瑶周弛范智超于海斌郑晓燕陕西省环境监测中心站陕西省环境介质痕量污染物监测预警重点实验室中国环境监测总站

液相微萃取技术主要包括单滴微萃取、中空纤维液相微萃取和分散液液微萃取，具有操作简便、溶剂用量少、萃取效率高的优点.本文系统回顾了近些年该技术在环境水体新污染物检测中的研究进展，指出单滴微萃取通过采用液滴支撑物、动态或... 详细信息

液相微萃取技术主要包括单滴微萃取、中空纤维液相微萃取和分散液液微萃取，具有操作简便、溶剂用量少、萃取效率高的优点.本文系统回顾了近些年该技术在环境水体新污染物检测中的研究进展，指出单滴微萃取通过采用液滴支撑物、动态或连续流动萃取等策略提高萃取效率;中空纤维液相微萃取通过优化受体相、支撑液膜、纤维类型等提高方法性能，具有高效性、稳定性、选择性的特点;分散液液微萃取主要侧重萃取剂的选择、分散程度及分离方式，因其快速高效特点成为研究热点.液相微萃取技术日趋成熟，在环境水体新污染物检测中有广阔应用前景.建议在环境监测分析方法标准制修订中优先考虑将其应用在超痕量新污染物的分析和现场应急快速检测等方面.

关键词：环境水体新污染物单滴微萃取中空纤维液相微萃取分散液液微萃取

关中平原春节前后碳质气溶胶分布特征及来源解析

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环境科学 2024年第7期45卷 3881-3892页

作者：周变红李春燕曹磊陈浩李毅辉高飞宝鸡文理学院地理与环境学院陕西省灾害监测与机理模拟重点实验室宝鸡721013 陕西省环境监测中心站陕西省环境介质痕量污染物监测预警重点实验室西安710054 渭南市环境保护监测站渭南714000

以2023年春节期间西安、宝鸡、咸阳、渭南和铜川大气PM_(2.5)中的OC和EC为对象,利用反距离加权空间插值法(IDW)、二次有机碳(SOC)估算和潜在源贡献因子分析(PSCF)分析了关中平原碳质气溶胶的时空变化特征及潜在来源.结果表明,在时间分布... 详细信息

以2023年春节期间西安、宝鸡、咸阳、渭南和铜川大气PM_(2.5)中的OC和EC为对象,利用反距离加权空间插值法(IDW)、二次有机碳(SOC)估算和潜在源贡献因子分析(PSCF)分析了关中平原碳质气溶胶的时空变化特征及潜在来源.结果表明,在时间分布上,ρ(OC)表现为:春节后[(18.6±11.0)μg·m^(-3)]>春节期间[(16.2±15.1)μg·m^(-3)]>春节前[(10.0±8.3)μg·m^(-3)],ρ(EC)表现为:春节后[(2.2±1.2)μg·m^(-3)]>春节期间[(1.7±1.5)μg·m^(-3)]>春节前[(1.4±1.1)μg·m^(-3)],OC和EC污染在春节后最严重;在空间分布上,ρ(OC)表现为:咸阳[(21.4±17.3)μg·m^(-3)]>宝鸡[(15.8±12.8)μg·m^(-3)]>西安[(13.6±11.3)μg·m^(-3)]>渭南[(11.6±9.1)μg·m^(-3)]>铜川[(10.0±8.3)μg·m^(-3)],ρ(EC)表现为:咸阳[(2.1±1.4)μg·m^(-3)]>渭南[(1.8±1.4)μg·m^(-3)]>西安[(1.8±1.2)μg·m^(-3)]>铜川[(1.6±1.4)μg·m^(-3)]>宝鸡[(1.2±0.9)μg·m^(-3)],总体上咸阳的PM_(2.5)和碳质气溶胶污染最严重,铜川污染最轻.IDW结果显示:OC和EC浓度的高值中心[ρ(OC)>27.3μg·m^(-3),ρ(EC)>2.9μg·m^(-3)]在平原中部,低值中心[ρ(OC)春节期间(41.1%)>春节前(36.8%).各城市SOC/OC大小和各城市SOC在关中平原的贡献率大小表明,铜川、宝鸡和咸阳受有机碳二次转化影响较大.春节前、春节期间和春节后OC与EC的相关系数(r=0.85、r=0.98和r=0.94)表明二者具有高度的同源性.碳质气溶胶在春节前和春节期间与湿度和风速有一定相关性,春节后与各气象因子呈弱相关;碳质气溶胶总体上与CO和NO2有较强的相关性且在春节后相关性最强,与SO2的相关性在春节期间最强.5个城市碳质气溶胶潜在源区主要集中在本地和周边的甘肃南部、陕北以及陕南地区,春节前还受到来自西北方向长距离输送的影响.

关键词：有机碳(OC) 元素碳(EC) PM_(2.5) SOC估算潜在源贡献因子分析(PSCF)