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GNs/6F-S-BI-PAEK复合物膜修饰玻碳电极同时测定重金属离子

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分析化学 2024年第6期52卷 893-905页

作者：周羽殊王建黎习玲玲中国地质大学(武汉)数学与物理学院浙江工业大学化学工程学院浙江大学化学系

采用新型高分子聚合物六氟-磺化咪唑聚芳醚酮（6F-S-BI-PAEK）溶液分散氧化石墨烯纳米片（GNs），制备了GNs/6F-S-BI-PAEK复合物膜修饰玻碳电极（GNs/6F-S-BI-PAEK/GCE）。采用电化学阻抗谱（EIS）和循环伏安（CV）法表征了修饰电极的... 详细信息

采用新型高分子聚合物六氟-磺化咪唑聚芳醚酮（6F-S-BI-PAEK）溶液分散氧化石墨烯纳米片（GNs），制备了GNs/6F-S-BI-PAEK复合物膜修饰玻碳电极（GNs/6F-S-BI-PAEK/GCE）。采用电化学阻抗谱（EIS）和循环伏安（CV）法表征了修饰电极的组装过程及其对Co2+、Pb2+、Cd2+和Zn2+的电催化行为，并对制备条件和测定缓冲溶液的p H值等进行了优化。在最佳实验条件下，采用微分脉冲伏安法（DPV）分别对两组微量重金属离子(Co2+、Pb2+和Cd2+以及Pb2+、Cd2+和Zn2+)实现了同时选择性测定，响应线性范围为0.5～60.0μg/L，检出限（S/N=3）为0.5μg/L。实验结果表明，此复合物膜修饰电极对微量重金属离子的电化学响应快速、灵敏，电催化活性高、选择性强，可用于实际水样中3种重金属离子的同时测定，平均回收率在95.0%～105.0%之间，相对标准偏差<3.0%。采用高分子聚合物6F-S-BI-PAEK对GNs进行表面包覆不仅有效避免了GNs团聚，还起到了固载GNs于电极表面及协同选择性富集重金属离子的作用。此修饰电极的制备过程简单，稳定性和重现性好。

关键词：高分聚合物膜石墨烯修饰玻碳电极重金属离子微分脉冲伏安法

来源：博看期刊

通过氟掺杂调控TiO_(2)的d带中心以增强光催化产H_(2)O_(2)活性

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 219-230页

作者：赵艳艳张淑敏吴珍朱必成孙国太张建军商洛学院生物医药与食品工程学院陕西商洛726000 长沙学院应用环境光催化湖南省重点实验室湖南长沙410022 鄂尔多斯应用技术学院化学工程学院内蒙古鄂尔多斯017000 中国地质大学(武汉)材料与化学学院太阳燃料实验室湖北武汉430074

光催化产双氧水(H_(2)O_(2))以太阳光、水和空气中的氧气作为原料,将光能转变为化学能,是一种绿色高效节能环保的新技术,具有较好的应用前景.光催化产H_(2)O_(2)主要包括三个关键步骤:(1)催化剂在高能入射光激发下产生光生电子和空穴;(2... 详细信息

光催化产双氧水(H_(2)O_(2))以太阳光、水和空气中的氧气作为原料,将光能转变为化学能,是一种绿色高效节能环保的新技术,具有较好的应用前景.光催化产H_(2)O_(2)主要包括三个关键步骤:(1)催化剂在高能入射光激发下产生光生电子和空穴;(2)光生电子-空穴对分离并迁移到催化剂表面;(3)光生电子与催化剂表面吸附的氧气发生反应生成超氧自由基,其继续与水和光生电子反应,产生H_(2)O_(2).因此,氧气在催化剂表面吸附性能的强弱对光催化产H_(2)O_(2)的性能有着重要影响.d带中心理论表明,金属的d带能级高低决定了催化剂表面活性位点对小分子物质的吸附强度,能级越高,催化剂对小分子物质的吸附能力越强.TiO_(2)具有制备简单、无毒、理化性质稳定、导价带位置跨越多个氧化还原电位等诸多优势,在光催化生产H_(2)O_(2)领域具有较好的应用前景.提升TiO_(2)的d带中心可以提高其对小分子物质如O_(2)的吸附性能,有效提升其光催化产H_(2)O_(2)的活性.本文从氟离子掺杂提升TiO_(2)的d带中心增强对O_(2)的吸附性能入手,通过第一性理论计算、电子顺磁共振实验、飞秒瞬态吸收光谱等方法研究光生载流子的传输机理,阐明F/TiO_(2)光催化产H_(2)O_(2)活性增强机制,并对TiO_(2)光催化产H_(2)O_(2)的前景提出了展望.首先,分别以钛酸四异丙酯和氟化铵作为钛源和氟源,通过溶胶-凝胶法结合高温煅烧制得了F/TiO_(2)光催化剂.第一性理论计算结果表明,F-体相掺杂导致TiO_(2)的电荷分布不均匀,使得d带中心上移,从而增强TiO_(2)与表面吸附O_(2)的相互作用,降低表面氧的吸附能,最终提高光催化生成H_(2)O_(2)的效率.电子顺磁共振实验结果表明,晶格中F-离子的存在诱导了还原性Ti^(3+)中心的形成,这些还原性Ti^(3+)中心可以提供电荷补偿所需的额外电子.O_(2)温度程序解吸实验结果表明,F/TiO_(2)对O_(2)的化学吸附能力高于纯TiO_(2),说明较低的反键轨道占用率可以增强Ti^(3+)对O_(2)的吸附.飞秒瞬态吸收光谱结果表明,光生电子从F/TiO_(2)的导带转移到Ti^(3+)表面态和表面F-离子上,加速了光生电子和空穴的分离;光生电子与吸附在F/TiO_(2)表面的O_(2)发生反应,加速了H_(2)O_(2)的生成.光催化产H_(2)O_(2)性能实验结果表明,F-掺杂TiO_(2)后,光催化生成H_(2)O_(2)的产率由277μmol·g^(-1)·h^(-1)提高到了467μmol·g-1·h^(-1).循环实验结果表明,F/TiO_(2)使用前后形貌和晶体结构几乎没有改变,且循环实验后氧空位和Ti3+中心依然存在,说明制得的F/TiO_(2)光催化剂具有良好的稳定性.综上所述,本文借助第一性理论计算并结合实验结果,从d带中心调控的角度揭示了F/TiO_(2)光催化产H_(2)O_(2)活性提高的机理,阐明了光催化产H_(2)O_(2)的反应机制.本研究为优化光催化剂与氧气之间的吸附强度,提高光催化产H_(2)O_(2)的性能提供了一种新策略,可为后续光催化产H_(2)O_(2)技术的改进和应用提供参考.

关键词：反键轨道 d带中心氧吸附电荷转移双氧水生成

典型地质高背景区土壤硒-镉迁移累积特征及其生物有效性

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环境科学 2024年第8期45卷 4860-4869页

作者：周亚龙彭敏杨志斌陈杰王成文韩伟中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所廊坊065000 中国地质调查局土地质量地球化学调查评价研究中心廊坊065000 中国地质科学院地球表层碳汞地球化学循环重点实验室廊坊065000 云南省地质调查院昆明650216

地质高背景区土壤中普遍存在的硒-镉(Se-Cd)共生现象直接影响富Se土地资源的安全利用.为探究西南地质高背景区土壤-作物系统Se-Cd迁移累积特征及生物有效性,实现地质高背景区天然富Se土地资源的安全利用,系统采集分析84件农作物(玉米)... 详细信息

地质高背景区土壤中普遍存在的硒-镉(Se-Cd)共生现象直接影响富Se土地资源的安全利用.为探究西南地质高背景区土壤-作物系统Se-Cd迁移累积特征及生物有效性,实现地质高背景区天然富Se土地资源的安全利用,系统采集分析84件农作物(玉米)及其配套根系土壤样品中Se-Cd含量及理化性质,采用地统计、生物富集因子及地理探测器等分析方法,开展土壤-作物系统中Se-Cd累积特征、影响因素及生物有效性评价.结果表明,研究区土壤Se-Cd含量显著高于全国和云南省土壤背景值,受地质背景、成土过程中次生富集作用和农业活动的影响呈现不同程度的积累富集特征,根系土壤Se地累积指数等级为无富集到轻微富集等级,赋存形态以残渣态为主;土壤Cd地累积指数等级以中度污染等级为主,赋存形态以残渣态和铁锰结合态为主.作物籽实富Se率达98.8%(DB 50/T 524-2013),生物富集因子均值为5.8%;作物籽实Cd含量超标率仅1.19%(GB 2762-2022),Cd生物富集因子平均值为2.11%,作物籽粒Cd的生态风险相对较低.地质背景成因的Se-Cd共生区,土壤弱碱性环境能有效降低区内作物籽实Cd的生物有效性,土壤富Se对于作物吸收Cd有一定抑制效果.相关分析显示,土壤-作物系统中Se和Cd从土壤向作物籽实的迁移累积受元素赋存形态和土壤理化性质(pH)等因素的影响,同时,土壤-作物系统中Se与Cd相互之间也存在一定的拮抗作用.

关键词：硒-镉(Se-Cd) 土壤-作物系统生物有效性拮抗作用地质高背景

基于外表面修饰的固态纳米通道用于生物标志物分析的研究进展

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应用化学 2024年第1期41卷 87-99页

作者：袁丽珍林妮娅张云帆胡晶晶娄筱叮夏帆中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室纳米矿物材料及应用教育部工程研究中心材料与化学学院武汉430074

生物标志物,如离子、小分子、蛋白质、多糖、核酸和细胞,参与生物体的构建,在生命过程中发挥重要作用。准确检测这些生物标志物对于疾病研究、早期诊断、药物评估和人类健康监测具有重要意义。外表面功能化固态纳米通道在纳米通道的外... 详细信息

生物标志物,如离子、小分子、蛋白质、多糖、核酸和细胞,参与生物体的构建,在生命过程中发挥重要作用。准确检测这些生物标志物对于疾病研究、早期诊断、药物评估和人类健康监测具有重要意义。外表面功能化固态纳米通道在纳米通道的外表面进行修饰,消除了对靶标分子的限制,通过基于离子信号的变化,提升了检测的速度和灵敏度。本文从外表面修饰的固态纳米通道在生物标志物检测方面进行综述,简要介绍了固态纳米通道外表面功能化的方法,重点总结了外表面修饰的固态纳米通道在生物标志物分析上的研究进展,简要展望外表面修饰的固态纳米通道所面临的挑战与发展机遇。

关键词：纳米通道外表面生物标志物

陆内裂谷湖相火山-热液沉积型白云岩研究进展

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古地理学报 2024年

作者：魏世林焦鑫柳益群李红周鼎武吕亦然大陆动力学国家重点实验室西北大学地质学系山东科技大学地球科学与工程学院中国科学院地质与地球物理研究所

以富有机质黑色页岩为代表的页岩油、气资源近年来成为全球范围内油气勘探、开发领域的研究热点。该岩性在中国陆相湖盆中主要为来源复杂的细粒沉积岩,其中发育有一类特殊的纹层状泥晶白云岩。该类白云岩的岩石学、矿物学微观特征和地... 详细信息

以富有机质黑色页岩为代表的页岩油、气资源近年来成为全球范围内油气勘探、开发领域的研究热点。该岩性在中国陆相湖盆中主要为来源复杂的细粒沉积岩,其中发育有一类特殊的纹层状泥晶白云岩。该类白云岩的岩石学、矿物学微观特征和地球化学特征既区别于常见的次生白云石化成因白云岩,又与微生物成因白云岩不同,被定义为一类新型的火山-热液沉积型白云岩。在研读大量国内外文献的基础上,综述了现代湖相白云石全球分布及形成环境特征,并展示了白云岩成因模式研究进展。重点选择了均在拉张构造背景下所形成的三塘湖盆地和准噶尔盆地芦草沟组、酒西盆地下沟组和二连盆地腾格尔组发育的火山-热液沉积型白云岩为研究对象,并进行对比研究。发现该类白云岩的特征:(1)保留有完好的原始微米级纹层结构和微晶晶体,后期受到的成岩作用较弱;(2)与半深—深湖黑色泥页岩互层且缺乏蒸发作用特征,并含有不同比例的火山-热液矿物;(3)锶同位素显示成岩流体具有深源(壳-幔混合)特征;(4)含有丰富的有机物质,并与油气分布展现出较强的耦合关系。最后,提出应加强该类白云岩研究;利用其蕴含的特殊地质信息进行构造背景示踪;探讨其与油气生成关系作为未来研究展望。

关键词：白云岩成因湖相泥晶白云岩热液沉积黑色页岩裂谷盆地

青海南部陆域冻土区钻孔岩芯地球化学特征及其水合物指示意义

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地质学报 2024年第4期98卷 1279-1290页

作者：周亚龙杨志斌张舜尧张富贵王惠艳中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所河北廊坊065000 中国地质科学院地球表层碳-汞地球化学循环重点实验室河北廊坊065000

为探讨青海南部陆域冻土区烃源岩地球化学异常成因及气源条件,通过分析青海开心岭冻土区TK-1钻孔岩芯样品中酸解烃、荧光光谱、甲烷碳同位素含量及垂向迁移变化特征,解析其烃类地球化学异常成因,剖析岩芯中烃类异常与裂隙或破碎带、水... 详细信息

为探讨青海南部陆域冻土区烃源岩地球化学异常成因及气源条件,通过分析青海开心岭冻土区TK-1钻孔岩芯样品中酸解烃、荧光光谱、甲烷碳同位素含量及垂向迁移变化特征,解析其烃类地球化学异常成因,剖析岩芯中烃类异常与裂隙或破碎带、水合物稳定带、烃类运聚成藏过程的响应关系,研究其对天然气水合物及烃类运聚的地球化学指示意义。结果显示:钻孔岩芯中烃类在62~80 m、112~119 m、150~169 m和254~350 m深度段出现明显的地球化学异常富集特征,钻孔岩芯酸解烃中烃类组成、参数比值(C_(1)/ΣC_(1-5)、C_(1)/ΣC_(2-5)、C_(1)/ΣC_(2-3)、iC_(4)/nC_(4)等)、甲烷碳同位素(δ^(13)C_(PDB))显示烃类以热解成因为主,包括油型裂解气、凝析油伴生气、煤成气和少量的无机成因气。二叠系那益雄组煤系烃源岩处于高—过成熟阶段,其热演化过程中的生排烃气可能是形成水合物所需气体的重要来源。冻土带的封盖“挡板效应”,在冻土层下方形成烃类地球化学强异常,可作为天然气水合物及烃类运聚等异常现象的指示。裂隙或破碎带内岩芯酸解烃组分含量相对较高,随着深度变化,烃类组分呈现明显的“色层效应”,显示裂隙或破碎带对烃类的运移、聚集具有一定控制作用。

关键词：酸解烃甲烷碳同位素天然气水合物地球化学开心岭冻土区

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黏土矿物-微生物相互作用机理以及在环境领域中的应用

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地学前缘 2024年第1期31卷 467-485页

作者：董海良曾强刘邓盛益之刘晓磊刘源胡景龙李扬夏庆银李润洁胡大福张冬磊张文慧郭东毅张晓文中国地质大学(北京)生物地质与环境地质国家重点实验室地质微生物与生物地球化学研究中心北京100083 中国地质大学(北京)地球科学与资源学院北京100083 中国地质大学(武汉)环境学院湖北武汉430074 中国地质大学(北京)海洋学院北京100083 核工业北京化工冶金研究院北京101149 中国地质大学(北京)水资源与环境学院北京100083

黏土矿物与微生物在自然环境中广泛共存。二者之间的相互作用影响着环境中的能量流动与元素循环。黏土矿物能够给微生物提供物理或化学保护,提高微生物对外界胁迫和干扰的抵抗能力。黏土矿物同时还能给微生物提供营养元素,促进其新陈代... 详细信息

黏土矿物与微生物在自然环境中广泛共存。二者之间的相互作用影响着环境中的能量流动与元素循环。黏土矿物能够给微生物提供物理或化学保护,提高微生物对外界胁迫和干扰的抵抗能力。黏土矿物同时还能给微生物提供营养元素,促进其新陈代谢过程。黏土矿物中的结构铁是微生物铁氧化还原循环的重要电子供/受体。在氧化还原的环境中,多种铁还原/铁氧化细菌可以通过还原氧化黏土矿物中的结构Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ),进而获得能量进行生长。在氧化还原过程中,微生物也可以通过溶解、转化、沉淀等作用改变黏土矿物的晶格结构及物相,或是产生新的次生矿物。黏土矿物-微生物相互作用在碳、氮、硅、磷等重要生命元素的地球化学循环中扮演着重要角色。黏土矿物可以通过吸附有机碳,降低有机碳的生物可利用性,减缓其矿化速率。在氧化还原波动的环境中,黏土矿物还可以通过活化分子氧,产生强氧化性自由基氧化降解有机质,提高其生物可利用性。黏土矿物还会吸附生物胞外酶,影响胞外酶降解有机质的效率。微生物通过耦合黏土矿物中铁氧化与硝酸盐还原,铁还原与氨氧化等过程影响氮循环。黏土矿物对磷的吸附以及风化过程中硅的释放影响着微生物的代谢活性。黏土矿物-微生物相互作用在重金属固化稳定、有机污染物降解、杀死病原菌等方面也有广泛的应用。

关键词：黏土矿物微生物相互作用元素循环能量电子传递氧化还原环境治理

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北山造山带马鬃山增生楔时空演化历史:来自野外精细解剖、碎屑锆石年代学和岩石地球化学的约束

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岩石学报 2024年第4期40卷 1102-1122页

作者：王嘉轩王盛栋张克信宋博文易先奎罗清发汤君阳陈峰江西师范大学地理与环境学院南昌330022 中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所廊坊065000 中国地质大学地质调查研究院武汉430074 江西省地质局南昌330046 江西省地质局实验测试大队南昌330002 核工业二七〇研究所南昌330200

北山造山带围限于华北克拉通、西伯利亚克拉通和塔里木克拉通之间,是中亚造山带南缘的重要组成部分,学界对其构造-地层区划和地质演化历史长期存在着不同认识。其中贾不泉口子地区的马鬃山增生楔是研究北山地区构造演化的天然载体,本文... 详细信息

北山造山带围限于华北克拉通、西伯利亚克拉通和塔里木克拉通之间,是中亚造山带南缘的重要组成部分,学界对其构造-地层区划和地质演化历史长期存在着不同认识。其中贾不泉口子地区的马鬃山增生楔是研究北山地区构造演化的天然载体,本文针对该增生楔的不同地质体开展了详细的识别和解剖,共识别出蛇绿混杂岩岩片、洋岛-海山岩片、洋内弧岩片、深海-半深海硅质岩岩片、活动陆缘-海沟浊积岩岩片和陆缘增生弧岩片等多种岩片类型。在马鬃山增生楔活动陆缘-海沟浊积岩岩片中的两件凝灰质粉砂岩样品(P3-57、P3-110)和一件含砾岩屑砂岩样品(P3-82)获得最大沉积年龄分别为410Ma、430Ma和286Ma。本研究对北山地区古生代的构造古地理格局演变具有重要的约束作用,具体表现为:(1)贾不泉口子地区的马鬃山增生楔岩石组合、变质变形程度与年代学研究存在一定差异,应该对不同类型岩片予以解构分析,还原不同类型岩片的构造古地理背景;(2)贾不泉口子地区的马鬃山增生楔中的3件基质样品的碎屑锆石年龄谱表现出~2.5Ga、~1.5Ga、~0.9Ga、~450Ma、~430Ma、~410Ma、~350Ma和~288Ma的多峰值频谱特征,分别记录了北山地区的变质结晶基底、哥伦比亚和罗迪尼亚超大陆的聚合-裂解事件、活动大陆边缘多期次构造-岩浆事件、残留洋盆以及同碰撞造山快速携入马鬃山增生楔;(3)北山造山带的碎屑锆石年龄频谱占比分布规律存在明显的南北差异,表明马鬃山增生楔的物源区整体上由前寒武纪时期缝合带北侧提供转向由二叠纪时期缝合带南侧提供。

关键词：洋板块地质学增生楔碎屑锆石年龄北山造山带岩相古地理

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硫化纳米零价铁在地下水修复中的研究进展

中国环境科学 2024年第7期44卷 3682-3697页

作者：陈宗定孔祥科许春雪张兆吉黄园英孙慧中安子怡中国地质科学院水文地质环境地质研究所河北石家庄050061 国家地质实验测试中心自然资源部生态地球化学重点实验室北京100037

相比于传统的纳米零价铁(nZVI)材料,经硫化改性得到的硫化纳米零价铁(S-nZVI)具有活性高、电子选择性强等优势,在地下水污染修复研究中倍受关注.在系统总结目前S-nZVI的主要制备和改性方法基础上,重点阐述了其与含氯有机污染物及重金属... 详细信息

相比于传统的纳米零价铁(nZVI)材料,经硫化改性得到的硫化纳米零价铁(S-nZVI)具有活性高、电子选择性强等优势,在地下水污染修复研究中倍受关注.在系统总结目前S-nZVI的主要制备和改性方法基础上,重点阐述了其与含氯有机污染物及重金属的反应机理,指出S-nZVI的合成过程(硫化方法、硫化剂及S/Fe比)和水环境(pH值及化学组分等)是影响其与污染物反应活性的重要因素.此外,从S-nZVI的稳定性、迁移性和生物毒性方面评述了其在地下水修复中的应用前景,并对S-nZVI未来研究方向进行了展望,以期为S-nZVI应用于地下水原位修复提供支撑.

关键词：硫化纳米零价铁制备地下水修复