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自支撑非晶Ce-FeHPi/NF电极的电解海水性能研究

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无机材料学报 2024年

作者：肖文艳付艳杨书镔朱洁程照阳温小煦唐嘉繁于亮张骞西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室西南石油大学新能源与材料学院新能源材料及技术研究中心

为了解决现有的能源危机，实现持续的海水电解，需要设计高效的电催化剂来应对阳极析氧反应缓慢与氯离子(Cl–)腐蚀的问题。本研究在泡沫镍（NF）骨架上采用一步式水热法制备了一种独特纳米结构的改性Ce-FeHPi/NF电极。实验结果表明，... 详细信息

为了解决现有的能源危机，实现持续的海水电解，需要设计高效的电催化剂来应对阳极析氧反应缓慢与氯离子(Cl–)腐蚀的问题。本研究在泡沫镍（NF）骨架上采用一步式水热法制备了一种独特纳米结构的改性Ce-FeHPi/NF电极。实验结果表明， Ce掺杂调节了FeHPi/NF的表面形貌，形成非晶型纳米球，这不仅让催化层生长为致密紧实的纳米结构，并大幅度提高了电极的活性表面积，从而明显地提高了电催化活性。此外，磷酸基的存在可有效排斥电极表面的Cl–，增强其耐腐蚀性，使其在海水中能长期稳定运行。10%Ce-FeHPi/NF电极在碱性模拟海水(1 mol·L–1KOH + 0.5 mol·L–1NaCl)电解液中，仅需要较低的过电位（296 mV）即可达到100 mA·cm–2电流密度。在1mol·L–1KOH + 1 mol·L–1NaCl中， 10%Ce-FeHPi/NF电极在恒电位E = 1.774 V（vs. RHE）下实现了135 h稳定运行。本研究所制备的改性纳米结构材料有效提高了电极材料的析氧活性，为海水电解阳极催化材料的发展提供了一条新的途径。

关键词：海水电解阳极材料磷酸化合物一步式水热

蜂窝状介孔CuSiO_(3)掺杂材料热催化分解NO的性能研究

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材料导报 2024年第19期38卷 10-15页

作者：黄凌宇廖继飞张骞付艳肖文艳朱洁杨书镔西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室成都610500 西南石油大学新能源与材料学院新能源材料及技术研究中心成都610500

热催化分解NO因具有无污染、经济等优点,已广泛用于汽车尾气、烟炉废气等NO废气处理过程。目前,获得中低温条件下保持高效催化活性的热催化材料成为NO热催化分解研究的关键。本工作以正硅酸乙酯为硅源,通过调控模板剂比例制备出了具有... 详细信息

热催化分解NO因具有无污染、经济等优点,已广泛用于汽车尾气、烟炉废气等NO废气处理过程。目前,获得中低温条件下保持高效催化活性的热催化材料成为NO热催化分解研究的关键。本工作以正硅酸乙酯为硅源,通过调控模板剂比例制备出了具有特殊介孔的SiO_(2),并利用水热法合成出了具有蜂窝状介孔的CuSiO_(3)。实验结果表明,当模板剂物质的量比(CTAB/三乙胺)为1∶0.1时,CuSiO_(3)热催化分解NO的活性最好,这归因于特殊的蜂窝状介孔。对活性最好的CuSiO_(3)掺杂Co元素后,其在500℃下热催化分解NO的效率可达90%以上,4 h后仍能维持80%以上的催化分解效率。与未掺杂的CuSiO_(3)相比,Co元素的存在导致掺杂后的催化材料结晶度发生改变,暴露了更多活性位点,还原性明显提升。

关键词： NO分解蜂窝状介孔热催化硅酸铜

P110钢冲刷腐蚀预测模型的构建及其机理研究

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表面技术 2024年第10期53卷 110-123页

作者：马文祺王勤英宋宇辉符昌友张兴寿罗晓芳西宇辰董立谨张华礼张智西南石油大学新能源与材料学院成都610500 西南石油大学石油与天然气工程学院成都610500 中国石油西南油气田公司工程技术研究院四川广汉618300

目的探究高温高压环境下P110钢在不同冲刷速度和角度下的腐蚀行为规律,揭示其冲刷腐蚀机理,建立腐蚀预测模型,以期指导油气田材料腐蚀防护与腐蚀预测。方法采用电化学工作站和高温高压反应釜,开展高温高压冲刷腐蚀实验。采用金相显微镜... 详细信息

目的探究高温高压环境下P110钢在不同冲刷速度和角度下的腐蚀行为规律,揭示其冲刷腐蚀机理,建立腐蚀预测模型,以期指导油气田材料腐蚀防护与腐蚀预测。方法采用电化学工作站和高温高压反应釜,开展高温高压冲刷腐蚀实验。采用金相显微镜、扫描电子显微镜、X射线衍射仪等对冲刷腐蚀前后材料的微观组织结构、化学成分及物相进行表征。此外,通过调研文献数据,基于随机森林(Random Forest,RF)算法构建了P110钢的冲刷腐蚀预测模型,并开展了预测准确性研究。结果在3m/s的冲刷速度下,随着冲刷角度的增加,自腐蚀电流密度由30°的2.19×10^(-4)A/cm^(2)降低到90°的1.449×10^(-4)A/cm^(2)。在30°的冲刷角下,随着冲刷速度的增加,自腐蚀电流密度由0m/s的6.30×10^(-5)A/cm^(2)增加到3 m/s的2.19×10^(-4)A/cm^(2)。腐蚀产物具有双层膜结构,外层主要由FeCO_(3)组成,内层主要为Fe_(2)O_(3)。腐蚀预测模型分析结果表明:温度对P110钢的腐蚀速率影响程度最大,其次是CO_(2)和冲刷速度。结论在高温高压环境下,P110钢能够产生Fe_(2)O_(3)和FeCO_(3)的双层腐蚀产物膜,随着冲刷速度的增加和角度的降低,腐蚀产物膜完整性破坏,腐蚀加剧。腐蚀预测模型具有良好的性能,能够有效预测腐蚀速率。

关键词： P110钢冲刷腐蚀高温高压机器学习随机森林

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MXenes基光催化剂的进展、挑战和展望

物理化学学报 2024年第8期40卷 8-17页

作者：蔡宇珊肖方兴福州大学材料科学与工程学院福州350108

随着科学技术的不断进步,传统的能源资源如石油和煤炭正面临大规模耗竭的问题,同时也释放出大量的温室气体,导致能源短缺和极端气候变化,这已成为威胁人类生存和发展的紧迫挑战。在这一背景下,光催化技术备受关注,因为它可以将太阳能有... 详细信息

随着科学技术的不断进步,传统的能源资源如石油和煤炭正面临大规模耗竭的问题,同时也释放出大量的温室气体,导致能源短缺和极端气候变化,这已成为威胁人类生存和发展的紧迫挑战。在这一背景下,光催化技术备受关注,因为它可以将太阳能有效地转化为化学能,被认为是解决能源和环境问题的新兴途径。要实现高效的光催化反应,选择合适的催化剂至关重要。然而,常用的光催化剂,如二氧化钛(TiO_(2))、硫化镉(CdS)、氮化碳(g-C_(3)N_(4))等存在着一系列问题,包括光生电荷复合率高、光能利用效率低、稳定性差、电荷转移速度慢等,这些缺陷限制了光催化效率的提高。为应对这些挑战,二维(2D)材料MXenes备受关注。MXenes具有独特的结构柔韧性、多样性的元素组成、优越的导电性、卓越的载流子迁移性能以及丰富的催化活性位点,这些特性有助于加速界面电荷转移并抑制光生电荷复合,因此被广泛应用于光催化反应中,充当了催化剂的角色。本文综合总结了制备高质量MXenes的各种方法,包括水溶液刻蚀、无水刻蚀以及其他物理辅助方法。同时,还讨论了构建MXenes复合光催化体系的多种策略,例如原位生长合成、原位氧化合成和静电自组装等。此外,文中还回顾了MXene与其他材料如TiO_(2)、CdS、g-C_(3)N_(4)、WO_(3)、BiOBr等在光催化制氢、二氧化碳还原、环境修复、氮固定、杀菌等领域的研究进展。最后,鉴于MXene本身存在的局限性以及产业化需求,文章还展望了MXene基复合材料在光催化领域的未来发展前景和面临的挑战。总的来说,本文为MXenes在光催化太阳能转化中的应用提供了详实而丰富的信息。

关键词： MXenes 二维材料电荷转移光催化氧化还原界面结构

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稀有金属基锂离子电池负极材料研究综述

稀有金属 2024年第5期48卷 705-713页

作者：杨森赵宁张帅卿董伟辽宁工程技术大学材料科学与工程学院辽宁阜新123000

锂离子电池是解决煤炭、石油等化石能源短缺的清洁能源,在生产、生活、军事等领域被广泛应用。稀有金属具有体积容量高、循环稳定性好、电导率高等优点,是理想的锂离子电池负极原料。但稀有金属在充放电时体积变化较大,导致负极材料结... 详细信息

锂离子电池是解决煤炭、石油等化石能源短缺的清洁能源,在生产、生活、军事等领域被广泛应用。稀有金属具有体积容量高、循环稳定性好、电导率高等优点,是理想的锂离子电池负极原料。但稀有金属在充放电时体积变化较大,导致负极材料结构不稳定,降低锂离子电池可逆容量。通过阐述典型稀有金属锡、钛、钼、锗、锑或其化合物结构特征,以及其作为锂离子电池负极材料储锂机制,归纳充放电过程中存在问题,分析负极材料改性方法研究进展及研究趋势,可以从结构和机制方面改进稀有金属基锂离子电池负极材料储锂性能,提升稀有金属商业价值。研究表明:纳米结构易于传质和转移电荷;小尺寸也有利于减小体积变化产生的应变;合金化和复合材料改性能提高反应能量势垒,有利于提高储锂容量,控制体积膨胀。优化稀有金属及其化合物纳米结构、降低稀有金属基负极材料成本、构造多孔或核-壳结构是稀有金属基锂离子电池负极材料未来研究趋势。

关键词：稀有金属基负极材料锂离子电池储锂机制纳米化复合改性结构调控

泡沫基材-Ni-石墨烯复合镀层制备及电催化析氢性能研究

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表面技术 2024年第2期53卷 221-229页

作者：秦海森刘丽张凤孙大明彭云成都工业学院电子工程学院成都611700 西南石油大学新能源与材料学院成都610500

目的采用电沉积技术在泡沫基材上沉积制备Ni-石墨烯复合镀层,期望借助泡沫基材的三维多孔结构和石墨烯的超高比表面积来改变复合材料的表面状态,进而获得高镀层的电催化析氢性能。方法采用电沉积技术将石墨烯作为第二相粒子沉积,制备... 详细信息

目的采用电沉积技术在泡沫基材上沉积制备Ni-石墨烯复合镀层,期望借助泡沫基材的三维多孔结构和石墨烯的超高比表面积来改变复合材料的表面状态,进而获得高镀层的电催化析氢性能。方法采用电沉积技术将石墨烯作为第二相粒子沉积,制备了泡沫基材-Ni-石墨烯复合电极,通过SEM和EDS研究了其微观形貌及成分,并利用电化学工作站完成了镀层电极的极化曲线、交流阻抗和电解水稳定性测试,使用控制变量法探究了镀层厚度、镀液石墨烯浓度和基材形貌对镀层电催化析氢活性的影响。结果 SEM和EDS表征发现,镀层表面形貌受镀液中石墨烯浓度影响较大,石墨烯作为第二相嵌入镀层后,明显改变了复合镀层的表面形貌,其存在形态为颗粒状,在150 mg·L^(–1)时颗粒堆积最多。进一步利用电化学分析技术探究了镀层厚度、镀液石墨烯浓度和基材形貌对电极电催化析氢性能的影响,发现在一定范围内,不同厚度镀层的电催化析氢活性基本相同;石墨烯质量浓度为150mg·L^(–1)时制得的电极的电催化析氢性能最优,析氢过电位为211.2m V(***),且电解水稳定性良好;泡沫基材镀层的电催化析氢活性明显优于平板基材镀层。结论石墨烯的引入和泡沫基材三维多孔结构均增大了复合镀层的比表面积,是电极表现良好的电催化析氢活性的关键。

关键词：电沉积石墨烯泡沫基材 Ni基复合镀层析氢活性

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双重动态键协同增强聚芳醚腈复合材料的制备及性能研究

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功能材料 2024年第10期55卷 10180-10188页

作者：何星杨宇浓吴静菊王犁来婧娟颜贵龙李振宇武元鹏西南石油大学新能源与材料学院油气田工作液功能材料研究中心成都610500 西南石油大学工程技术研究中心成都610500

通过动态硼氧键和氢键的共价/非共价协同增强的方法制备了动态硼氧键交联聚芳醚腈(PEN-COOH-B_(3)O_(3))/聚乙烯吡咯烷酮(PVPON)复合材料。并用万能拉伸试验机,差示扫描量热仪等仪器手段对复合材料的力学性能,形状记忆功能,热稳定性,自... 详细信息

通过动态硼氧键和氢键的共价/非共价协同增强的方法制备了动态硼氧键交联聚芳醚腈(PEN-COOH-B_(3)O_(3))/聚乙烯吡咯烷酮(PVPON)复合材料。并用万能拉伸试验机,差示扫描量热仪等仪器手段对复合材料的力学性能,形状记忆功能,热稳定性,自愈合性能和循环回收性能进行了一系列表征与研究。利用PEN-COOH-B_(3)O_(3)/PVPON之间的氢键作用制备的复合材料强度可达102.5 MPa,弹性模量达3455.7 MPa,玻璃化转变温度T_(g)达180.3℃。动态硼氧键的加入使得复合材料具有优异的溶剂辅助自修复和回收性能,在经过常温(25℃)自愈合24 h后愈合效率达98.7%,经历五次循环回收力学性能无损失。同时,利用动态硼氧键的刺激响应性,该复合材料表现出良好的形状记忆行为。

关键词：聚芳醚腈聚乙烯吡咯烷酮动态硼氧键形状记忆可回收

光催化甲烷直接转化制甲醇提高甲烷转化率和甲醇选择性

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化学进展 2024年第6期36卷 867-877页

作者：韩春秋曹玥晗黄川吕伟峰周莹西南石油大学油气藏地质及开发工程全国重点实验室西南石油大学新能源与材料学院

光催化甲烷（CH4）直接转化制甲醇（CH3OH）为化学储能和高值化学品的合成提供了一种有效途径。然而，由于CH4分子活化困难，且CH3OH较CH4更活泼，更容易发生过氧化反应，导致CH4的转化率较低，CH3OH的选择性也较低。因此，选择性光催化... 详细信息

光催化甲烷（CH4）直接转化制甲醇（CH3OH）为化学储能和高值化学品的合成提供了一种有效途径。然而，由于CH4分子活化困难，且CH3OH较CH4更活泼，更容易发生过氧化反应，导致CH4的转化率较低，CH3OH的选择性也较低。因此，选择性光催化CH4直接转化制CH3OH仍面临巨大挑战。本文综述了近年来在光催化CH4直接转化制CH3OH研究中提高CH4转化率和CH3OH选择性的研究思路，以及相应的催化剂设计策略。在提高CH4转化率方面，主要是通过改善活性氧自由基活化或催化活化路径有效活化CH4。在提高CH3OH选择性方面，主要为抑制CH3OH的过氧化或实现CH3OH再生。为了提高CH4的转化率和CH3OH的选择性，催化设计策略主要为负载助催化剂、调控催化材料的尺寸和构造氧空位等。最后，本综述对光催化CH4直接转化制CH3OH的未来研究方向提出了展望。

关键词：光催化甲烷转化甲醇促进C—H键活化抑制甲醇过氧化

MN_(x)O_(4-x)作为ORR/OER活性位点的电催化性能研究

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稀有金属材料与工程 2024年第8期53卷 2250-2258页

作者：卫诗倩刘馨蕊赵云舒陈茂霞吕申壮范强王芳胡育乐山师范学院新能源材料与化学学院四川乐山614004 乐山西部硅材料光伏新能源光伏产业技术研究院四川乐山614000 西南石油大学新能源与材料学院四川成都610500

目前开发双功能电催化剂是解决金属-空气电池和燃料电池氧电极电化学过程缓慢及能量转化效率低等问题的重要手段之一,其中负载过渡金属单原子的氮掺杂石墨烯材料(M-N-C)被认为是最有希望替代贵金属的催化材料。研究表明M-N-C催化剂的高... 详细信息

目前开发双功能电催化剂是解决金属-空气电池和燃料电池氧电极电化学过程缓慢及能量转化效率低等问题的重要手段之一,其中负载过渡金属单原子的氮掺杂石墨烯材料(M-N-C)被认为是最有希望替代贵金属的催化材料。研究表明M-N-C催化剂的高活性归因于其中过渡金属-氮氧配合物(MN_(x)O_(4-x))的存在,为了探究MN_(x)O_(4-x)配位结构对材料催化性能的影响,本研究基于第一性原理,通过在Fe-N-C材料中引入氧构建不同的FeN_(x)O_(4-x)(x=0,1,2,3,4)配合物,研究金属原子的配位数x对氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)催化性能的影响。结果表明,具有FeN_(4)配位结构的Fe-N-C材料热力学稳定性及ORR/OER催化性能最佳。此外,本研究通过变换过渡金属的种类,即锰、铁、钴、镍、铜(M=Mn、Fe、Co、Ni、Cu),研究过渡金属的种类M对MN4催化活性的影响。研究发现,具有CoN_(4)配位结构的M-N-C材料热力学稳定,且相较于其他MN4其ORR和OER催化性能最佳。本研究结果可为调节过渡金属单原子的配位环境,设计高效双功能电催化剂提供理论参考。

关键词：氮掺杂石墨烯过渡金属单原子氧还原反应析氧反应第一性原理