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碳载体空位工程助力原位合成的Pt纳米枝晶促进电催化氧气还原

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 260-271页

作者：廖伟周乾龙瑾吴臣中王彬彭琼曹建新王青梅贵州大学化学与化工学院贵州省双碳与新能源技术创新发展研究院贵州大学工业废弃物高效利用工程研究中心贵州大学绿色化工与清洁能源技术重点实验室贵州贵阳550025 贵州大学物理学院贵州贵阳550025 华南理工大学化学与化工学院广东广州510641

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)因其高能量密度、低操作温度和环保等特性,被视为极具潜力的能量转换系统.目前,碳载铂颗粒(Pt/C)是PEMFCs阴极氧还原反应(ORR)中使用最广泛的催化剂.然而,Pt与碳载体间的电子结构差异导致Pt纳米颗粒(Pt NPs)... 详细信息

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)因其高能量密度、低操作温度和环保等特性,被视为极具潜力的能量转换系统.目前,碳载铂颗粒(Pt/C)是PEMFCs阴极氧还原反应(ORR)中使用最广泛的催化剂.然而,Pt与碳载体间的电子结构差异导致Pt纳米颗粒(Pt NPs)易从碳载体上脱落,严重降低了ORR的催化活性.此外,Pt的高成本和稀缺性也限制了其广泛应用.相比之下,Pt纳米枝晶(NDs)因具有高利用率的表面活性位点而备受关注.然而,Pt NDs的合成通常需要严格控制反应条件,且其与碳基底间的弱相互作用易导致活性位点损失和性能下降.因此,开发具有强金属载体相互作用的Pt复合碳催化剂对PEMFCs的实际应用至关重要.本文通过原位Cl-介导的生长策略,结合碳本征空位工程,成功制备了分散在富含碳本征空位的中空氮掺杂碳基底上的Pt NDs催化剂(Pt@HNC-V-800).拉曼光谱和电子顺磁共振光谱结果表明,碳本征空位的形成机制源于碳基底结构中氮原子的耗散,该过程引起碳原子的重新排列,进而产生了丰富的本征缺陷位点.X射线吸收光谱和X射线光电子能谱结果表明,与无碳空位的Pt@HNC催化剂相比,富含本征碳空位的样品(Pt@HNC-V-800)表现出较低的Pt-Pt键配位数(8.64)和更强的给电子效应.得益于Pt NDs丰富的活性位点及其与本征碳空位基底之间的强电子效应,Pt@HNC-V-800的ORR半波电位高达0.947 V,质量活性和比表面活性分别为1.55 A mg^(-1) Pt和1.85 mA cm^(-2),是商用Pt/C的8.2和6.8倍(0.191 A mg^(-1)Pt和0.27 mA cm^(-2)).加速耐久性测试结果表明,经20000次电势循环后,Pt@HNC-V-800的活性无明显变化,其活性损失远低于无碳本征空位的Pt@HNC材料和商业Pt/C催化剂.因此,与无碳本征空位的Pt@HNC材料相比,Pt@HNC-V-800的ORR活性和稳定性都有较大提升,进一步证实了碳本征空位工程协同Pt NDs策略的优越性.此外,密度泛函理论计算结果表明,Pt@HNC-V的丰富空位降低了氧中间体过电势,优化了ORR中间体在Pt NDs上的吸附能,进而提高了催化剂的ORR本征活性.同时,富碳本征空位的存在增强了Pt NDs在碳载体上的结合能,使Pt NDs不易在电势循环过程中脱离碳载体,从而增强了稳定性.综上所述,本文通过Pt NDs与碳本征空位工程协同效应策略,精准调控碳负载Pt基催化剂的结构,大幅提升其在酸性条件下的ORR性能,为进一步设计高性能的ORR电催化剂提供了新思路.

关键词：氧还原反应 Pt纳米枝晶碳本征空位电催化剂金属载体相互作用

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凝胶推进技术研究进展

固体火箭技术 2024年第1期47卷 4-14页

作者：李春天王志文鲍立荣王之栋李濂沈瑞琪张伟南京理工大学化学与化工学院南京210094 南京理工大学空间推进技术研究所南京210094 微纳含能器件工业和信息化部重点实验室南京210094

凝胶推进技术是指在液体燃料中加入合适的胶凝剂形成三维网络以转变为半固体半液体状态,通过控制推进剂流量实现推力可调的一类推进技术。凝胶推进剂具有比冲大、安全性高和易于储存等优良性能。从凝胶推进剂的胶凝剂种类、流变特性、... 详细信息

凝胶推进技术是指在液体燃料中加入合适的胶凝剂形成三维网络以转变为半固体半液体状态,通过控制推进剂流量实现推力可调的一类推进技术。凝胶推进剂具有比冲大、安全性高和易于储存等优良性能。从凝胶推进剂的胶凝剂种类、流变特性、雾化特性、液滴燃烧特性和应用前景等方面进行了梳理和总结,提出了今后研究的重点并展望了未来发展方向,即制备对外界刺激敏感的凝胶推进剂、改善凝胶推进剂供给环境和雾化模式、建立凝胶推进剂液滴燃烧模型、设计和开发适用于空间任务的凝胶微推进系统等。

关键词：凝胶推进剂胶凝剂流变雾化微推进

同轴静电共喷纺及其在锂离子电池复合隔膜改性中的应用

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高分子材料科学与工程 2024年第3期40卷 125-132页

作者：任婕刘太奇郑玄之安雪谢成西吴飞翔北京石油化工学院环境材料研究中心北京102617 北京化工大学材料科学与工程系北京100029

文中介绍了一种制备纳米复合膜的方法——同轴静电共喷纺。首先组装了由外喷嘴和内喷嘴构成的同轴共喷纺装置,将静电纺丝与静电喷涂结合起来,利用该技术制备纳米纤维/颗粒复合膜。将聚偏氟乙烯(PVDF)/SiO_(2)溶于N,N-二甲基甲酰胺(DMF)... 详细信息

文中介绍了一种制备纳米复合膜的方法——同轴静电共喷纺。首先组装了由外喷嘴和内喷嘴构成的同轴共喷纺装置,将静电纺丝与静电喷涂结合起来,利用该技术制备纳米纤维/颗粒复合膜。将聚偏氟乙烯(PVDF)/SiO_(2)溶于N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中,从外喷口制备颗粒;PVDF溶于DMF和丙酮混合物中,从内喷口制备纤维,成功制备了同时含颗粒和纤维的PVDF&PVDF/SiO_(2)复合膜,复合膜中颗粒的平均粒径为2.01μm,纤维平均直径为0.43μm。然后将PVDF&PVDF/SiO_(2)复合膜原位涂覆在商用超高分子量聚乙烯(UHMWPE)隔膜上,从而制备了一种新型锂离子电池复合隔膜。测试结果表明,该复合隔膜的孔隙率为85.96%,比UHMWPE基材膜的37.85%有明显的提高,纵向收缩率由7.28%降低到5.26%,复合隔膜接触角由48.55°降低到14.93°。与未改性的商用隔膜相比,同轴静电共喷纺制备的复合隔膜首次充放电比容量由107.8 mAh/g提高到122.4 mAh/g,经50次循环后,仍具有良好的循环稳定性。

关键词：同轴静电共喷纺复合隔膜孔隙率

配体及钝化工程实现高效稳定的钙钛矿发光材料与器件

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配体及钝化工程实现高效稳定的钙钛矿发光材料与器件

第十一届新型太阳能材料科学与技术学术研讨会

作者：张德重秦川江中国科学院长春应用化学研究所

准二维钙钛矿是利用大阳离子将三维钙钛矿分隔成多重量子阱结构,产生量子限域和介电屏蔽效应,显著提高钙钛矿的激子结合能和荧光量子产率。然而,钙钛矿的晶粒尺寸将会减小,这会导致准二维钙钛矿薄膜的表面、体相以及埋底界面出现大量晶... 详细信息

准二维钙钛矿是利用大阳离子将三维钙钛矿分隔成多重量子阱结构,产生量子限域和介电屏蔽效应,显著提高钙钛矿的激子结合能和荧光量子产率。然而,钙钛矿的晶粒尺寸将会减小,这会导致准二维钙钛矿薄膜的表面、体相以及埋底界面出现大量晶界和缺陷,这将导致严重的非辐射复合、离子迁移以及界面电荷束缚。我们提出了一种关于准二维钙钛矿薄膜的全面钝化策略,并开发了系列钝化剂用于针对性钝化薄膜不同部位的缺陷。基于芴基骨架,钝化剂分别携带烷基膦酯、膦酸和膦酸钾盐功能基团,使三种钝化剂具有不同溶解性和钝化机制,完全满足准二维钙钛矿薄膜不同部位缺陷的钝化需求。基于上述全面钝化策略,所制备的准二维钙钛矿绿光发光二极管的量子效率从18.2%提升至23.2%,工作寿命提升超过6倍,开启电压显著降低。另外我们开发了含膦酸功能基团的准二维配体,不仅可以消除迁移通道和锚定卤素离子以抑制离子迁移,而且还进一步增强准二维钙钛矿中的晶体取向和能量转移。该器件实现了26.2%的纯绿光EQE,并在初始亮度1000 cd m下运行寿命超过920分钟。

关键词：准二维钙钛矿缺陷钝化配体离子迁移发光二极管

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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丝网气液分离元件结构及性能研究进展

化工设备与管道 2024年第5期61卷 34-43页

作者：刘霄周岩王亚彬胡强李正豪刘润樟刘震北京迪威尔石油天然气技术开发有限公司北京100083 中国石油大学(北京)机械与储运工程学院北京102249

丝网气液分离元件广泛应用于石油化工等领域,文章综述了近年来丝网气液分离元件结构与性能的研究进展。首先阐述丝网气液分离元件的分离机理,总结出其分离效率和压降计算模型。调研了操作条件及丝网结构参数等影响因素对丝网分离效率和... 详细信息

丝网气液分离元件广泛应用于石油化工等领域,文章综述了近年来丝网气液分离元件结构与性能的研究进展。首先阐述丝网气液分离元件的分离机理,总结出其分离效率和压降计算模型。调研了操作条件及丝网结构参数等影响因素对丝网分离效率和压降的影响,从丝网持液量和液滴撞击网丝两方面揭示丝网气液分离元件的二次夹带机理,并分析了气速、液体体积百分比、丝网结构参数等主要影响因素对二次夹带的影响机制。分析了应用于石油化工领域的典型丝网气液分离元件的结构特点及与其他分离方式的组合形式,总结出丝网气液分离元件的机理研究、结构设计与性能优化的发展方向。

关键词：丝网气液分离元件气液分离二次夹带聚结过滤气液两相流

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纳米淀粉流体提高原油采收率

油田化学 2024年第1期41卷 71-76,92页

作者：王成俊周文佳郑江波展转盈张磊西安石油大学化学化工学院陕西西安710065 中国石油吐哈油田工程技术研究院油田化学研究所新疆哈密839009 中国地质大学(武汉)石油工程系湖北武汉430074

为了进一步促进纳米驱油技术在低渗透油藏中的高效应用,亟需开发新型的纳米驱油产品。纳米淀粉颗粒作为一种环境友好型的材料,分布广、价格相对低廉、性能优异,具备大幅度提高采收率的潜力。通过室内静态实验、岩心驱替实验、微观可视... 详细信息

为了进一步促进纳米驱油技术在低渗透油藏中的高效应用,亟需开发新型的纳米驱油产品。纳米淀粉颗粒作为一种环境友好型的材料,分布广、价格相对低廉、性能优异,具备大幅度提高采收率的潜力。通过室内静态实验、岩心驱替实验、微观可视化实验、CT扫描实验等手段,从纳米淀粉流体的基本物性、提高驱油效果、扩大波及体积等方面研究了其提高采收率的过程和机理。研究结果表明,质量浓度为5000 mg/L的纳米淀粉流体因其亲水性和较小的粒径(30 nm)可改变水分子的赋存状态,使水相变温度从102℃升高至110℃,使得岩石表面的润湿接触角从78°降至34.2°,使油水界面张力从20 mN/m降至0.56 mN/m,注入压力下降39.6%。在微观可视化模型中,纳米淀粉流体可以明显降低多孔介质中的含油饱和度,特别是多孔介质固体表面的油膜量明显减少,提高驱油效果明显。在低渗透岩心中,纳米淀粉溶液的驱替前沿更加均匀,与水驱相比具有更大的波及体积。由于较大的波及体积、较高的驱油效率以及良好的润湿性等,注入0.4 PV质量浓度为5000 mg/L的纳米淀粉流体后,低渗透岩心的采收率增幅达21百分点。研究结果可为低渗透油藏的提高采收率提供一种新的技术参考。

关键词：纳米淀粉低渗透油藏扩大波及体积提高驱油效率提高采收率

氧化石墨烯和石墨烯的高浓度加工、致密化及应用

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新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 483-505页

作者：王悦罗家亮鲁哲宏狄俊王苏炜姜炜南京理工大学化学与化工学院国家特种超细粉体工程技术研究中心江苏南京210094 中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心安徽合肥230031

由紧密堆叠的石墨烯片组成的致密石墨烯组件具有出色的化学稳定性和优异的力学、热学和电学性能。致密石墨烯组件不存在多孔石墨烯气凝胶中密度低、力学强度低、导电性差和导热性差等问题,是未来便携式电子和智能设备的理想材料。本文... 详细信息

由紧密堆叠的石墨烯片组成的致密石墨烯组件具有出色的化学稳定性和优异的力学、热学和电学性能。致密石墨烯组件不存在多孔石墨烯气凝胶中密度低、力学强度低、导电性差和导热性差等问题,是未来便携式电子和智能设备的理想材料。本文对制备方法进行了总结,包括利用机械分散、蒸发浓缩、离心浓缩和液相剥离法获得的高浓度氧化石墨烯(GO)和石墨烯分散液,以及利用真空辅助过滤、界面自组装和压制成型法获得的二维(2D)致密石墨烯基薄膜和三维(3D)致密石墨烯基结构,并评估了各种方法的优缺点。此外,还总结了致密石墨烯基组件在储能、热管理和电磁干扰(EMI)屏蔽方面的应用。最后,概述了致密石墨烯组件在未来研究中面临的挑战和前景。本综述为探索和开发大规模、低成本的制造技术和面向应用的致密石墨烯组件提供参考。

关键词：高浓度分散液致密石墨烯基组件二维薄膜三维结构应用

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全固态双Z型异质结光催化剂的研究进展

中国科学:化学 2024年

作者：郭彪吴霞王贤雨马林宇珊刘芯辛赵震沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室

光催化技术在解决能源和环境问题方面展现出巨大的潜力.但由于可见光利用率低、载流子复合率高、氧化还原能力差等因素导致单组分半导体的光催化活性不尽人意.因此,开发有效的策略来提高半导体的光催化活性成为光催化技术应用的关键.通... 详细信息

光催化技术在解决能源和环境问题方面展现出巨大的潜力.但由于可见光利用率低、载流子复合率高、氧化还原能力差等因素导致单组分半导体的光催化活性不尽人意.因此,开发有效的策略来提高半导体的光催化活性成为光催化技术应用的关键.通过构筑双Z型异质结可以延长载流子寿命,拓宽光吸收范围,提高光生载流子浓度,增大氧化还原电位.同时,双Z型异质结具有多个电子转移通道,更有利于光诱导电子迁移,促进电子–空穴对的有效分离.近年来双Z型异质结得到了快速发展,双Z型光催化剂的理论体系也比较成熟.然而,目前系统总结双Z型异质结光催化剂的综述还较少.本文详细介绍了二元异质结和双Z型异质结的种类,总结了双Z型异质结在提高光催化效率方面的优势,重点介绍了验证双Z型异质结方法,全面讨论了双Z型异质结在污染物处理、分解水产氢、CO2还原、光催化固氮、细胞失活等方面的应用,展望了双Z型异质结光催化剂面临的挑战和未来可能的发展方向.本文的研究将为开发设计更高效的双Z型异质结提供有益的参考.

关键词：光催化双Z型异质结电荷转移验证方法应用

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高性能高分子材料体系自立自强发展战略研究

中国工程科学 2024年第3期26卷 1-9页

作者：夏羽青王锦艳胡桢宋飞王润国刘小青蹇锡高王玉忠张立群薛群基中国科学院宁波材料技术与工程研究所浙江宁波315201 大连理工大学化工学院辽宁大连116081 哈尔滨工业大学化工与化学学院哈尔滨150006 四川大学化学学院成都610065 北京化工大学材料科学与工程学院北京100029 西安交通大学西安710049

高性能高分子材料具有高强高模、高绝缘、耐腐蚀、耐辐照或绿色低碳等特点,是保障国家安全和国民经济发展的战略性材料之一,广泛应用于航空航天、电子电器、生物医疗等重要领域。本文系统梳理了高性能树脂及工程塑料、有机纤维、生物基... 详细信息

高性能高分子材料具有高强高模、高绝缘、耐腐蚀、耐辐照或绿色低碳等特点,是保障国家安全和国民经济发展的战略性材料之一,广泛应用于航空航天、电子电器、生物医疗等重要领域。本文系统梳理了高性能树脂及工程塑料、有机纤维、生物基树脂及可降解材料、特种橡胶及弹性体四大类高性能高分子材料中的重点品种,分析了国内外重点品种的发展现状和特点。研究发现,目前我国在高性能高分子材料方面已建立起比较完备的化工原料–合成–加工改性–制品应用上下游产业体系,但同时也存在关键原料保障不足、产品应用开发有待拓展等问题。在此基础上,从加强技术创新、推进关键原料保障、组建创新联合体等方面提出对策建议,以期为我国高性能高分子材料体系发展提供参考。

关键词：高性能高分子高性能树脂及工程塑料有机纤维特种橡胶及弹性体生物基树脂及可降解材料