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电化学合成偶氮桥连富氮杂环含能化合物的研究进展

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含能材料 2024年第6期32卷 672-682页

作者：刘磊王泽涛刘雨季汤永兴黄伟南京理工大学化学与化工学院江苏南京210094

偶氮桥连富氮杂环含能化合物在含能材料领域应用广泛。传统构建偶氮桥连化合物通常采用氧化偶联法,存在安全风险高和环境污染严重等问题。电化学合成方法由于其高效、可控和环境友好等优点备受研究者青睐。本文围绕近年来呋咱、吡唑、... 详细信息

偶氮桥连富氮杂环含能化合物在含能材料领域应用广泛。传统构建偶氮桥连化合物通常采用氧化偶联法,存在安全风险高和环境污染严重等问题。电化学合成方法由于其高效、可控和环境友好等优点备受研究者青睐。本文围绕近年来呋咱、吡唑、三唑、四唑等偶氮桥连富氮杂环含能材料的电化学合成研究,介绍了电解质和电极等条件对反应的影响,总结了不同偶氮桥连富氮杂环含能化合物的电化学合成机理,提出了未来的研究方向,如采用电化学制备传统方法无法合成的含能分子,利用电化学方法实现氮-氮单键、碳-氮单键、分子内偶氮键等化学键的构建,和探索稠环以及连环等复杂含能材料的电化学合成以及电化学合成方法的工程化放大研究等,为电化学合成偶氮桥连富氮含能分子的研究和采用电化学方法制备含能材料提供参考。未来研究中可以通过电化学方法实现已知含能材料的绿色合成,并且定制化生产和开发传统有机合成方法无法制备的高性能新含能材料。

关键词：电化学合成偶氮桥连富氮杂环含能材料

脱液型管式气液分离器旋流分离段内液膜流动和分离特性

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化工进展 2024年第8期43卷 4297-4306页

作者：宋家恺孔令真陈家庆孙欢李奇李长河王思诚孔标北京石油化工学院环境工程系北京102617 深水油气管线关键技术与装备北京市重点实验室北京102617 中国石化石油勘探开发研究院北京102617

脱液型管式气液分离器旋流分离段内液膜流动特性是影响分离性能的关键因素,掌握液膜流动与分离效率之间的关系对结构改进和性能提升至关重要。本文改变液气比、入口气速、分流比和旋流叶片出口角等因素开展室内实验测试,获得不同工况下... 详细信息

脱液型管式气液分离器旋流分离段内液膜流动特性是影响分离性能的关键因素,掌握液膜流动与分离效率之间的关系对结构改进和性能提升至关重要。本文改变液气比、入口气速、分流比和旋流叶片出口角等因素开展室内实验测试,获得不同工况下液膜流动的高速摄影图像和分离效率,基于Matlab编程建立液膜表面波速度和角度的图像分析方法,确定液膜流动特性与分离效率之间的关系。结果表明,液气比在0.12~0.3L/m3范围内,液气比和分流比对分离效率和液膜表面波速度的影响不明显;入口气速对分离效率和液膜表面波速度的影响最为显著,随着入口气速逐渐增加,分离效率先增大后减小,在入口气速18.82m/s时出现拐点;旋流叶片出口角分别为30°、45°、60°时,分离效率由大到小依次为30°>45°>60°,液膜表面波速度由大到小依次为60°>45°>30°。总的来说,旋流分离管段内液膜表面波速度0.98m/s为临界值,液膜表面波速度大于该值时,环缝排液口处液膜更易发生破碎,部分破碎的大液滴在重力和气流作用下进入气相出口,导致气液分离效率显著下降;液膜表面波速度小于0.98m/s时,分离效率基本保持在98%以上。

关键词：气液分离液膜流动特性液膜表面波速度分离效率

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离子热循环:高效制冷技术的新突破

科学通报 2024年第7期69卷 815-822页

作者：张鑫赵晓莉杨晓伟上海交通大学化学化工学院上海200240 同济大学材料科学与工程学院上海201804

研发安全、高效、环境友好的新型制冷剂或制冷技术,是当今应对全球变暖问题的重要措施.其中,基于热效应的制冷技术,是具有重要发展潜力的制冷手段.然而,这类技术存在外加应力场强大、绝热温度变化小、效率低等不足,从而限制了其广泛应用... 详细信息

研发安全、高效、环境友好的新型制冷剂或制冷技术,是当今应对全球变暖问题的重要措施.其中,基于热效应的制冷技术,是具有重要发展潜力的制冷手段.然而,这类技术存在外加应力场强大、绝热温度变化小、效率低等不足,从而限制了其广泛应用.近期,以离子热循环为原理的新型制冷技术,以低外加场强、高能源效率的优势,打破了热效应制冷存在的瓶颈,并引起了广泛关注.本文将以该工作为出发点,系统介绍离子热效应及其伴随的热力学循环的基本原理,从制冷性能、工作效率等角度出发,详细分析离子热效应制冷技术背后存在的优势,以及可能存在的科学问题与技术难点,并从电化学原理、离子分离等角度提出解决措施,旨在为这一全新制冷手段的进一步发展提供科学依据和参考.

关键词：制冷技术离子热循环制冷性能效率电化学

化学镀镍废液中硫酸根增值化为硫酸钡试验研究

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中国有色冶金 2024年第5期53卷 103-110页

作者：吴鹄许稳梁勇秦牡兰刘万民湖南工程学院材料与化工学院湖南湘潭411104

化学镀镍废液排放量大、成分复杂,其合理处置有利于减轻环境污染和提高资源回收利用率,目前该废液的处置工艺缺少对硫、钠、磷、碳等元素的回收。本研究以除镍后化学镀镍废液和醋酸钡为原料,利用废液中柠檬酸根离子对钡离子的络合作用,... 详细信息

化学镀镍废液排放量大、成分复杂,其合理处置有利于减轻环境污染和提高资源回收利用率,目前该废液的处置工艺缺少对硫、钠、磷、碳等元素的回收。本研究以除镍后化学镀镍废液和醋酸钡为原料,利用废液中柠檬酸根离子对钡离子的络合作用,采用共沉淀法制备了BaSO_(4)粉体。研究了溶液pH值、柠檬酸根离子与钡离子摩尔比、反应温度和反应时间对硫酸根离子去除率、BaSO_(4)产率及其形貌的影响。结果表明,在溶液pH=9、柠檬酸根离子与钡离子摩尔比为1∶3、反应温度55℃、反应时间10 h的条件下,硫酸根离子去除率达到99.7%以上,BaSO_(4)产率达到98.9%以上;所得BaSO_(4)粉体呈类球形,粒径分布范围窄,纯度高。该工艺实现了化学镀镍废液中硫酸根的增值化利用,符合绿色循环经济发展理念。

关键词：化学镀镍废液硫酸根硫酸钡柠檬酸根络合作用共沉淀法增值化利用

基于BPNN-SVM-ELM融合算法的气化炉预测模型

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华东理工大学学报(自然科学版) 2024年第2期50卷 161-169页

作者：王恺洲韩洋仇鹏许建良代正华刘海峰华东理工大学资源与环境工程学院上海煤气化工程技术研究中心新疆大学化工学院

基于遗传算法-反向传播神经网络（GA-BPNN）、遗传算法-支持向量机（GA-SVM）、极限学习机（ELM）单一数据驱动模型稳定性差、信息熵线性融合模型建立时间成本高的问题，提出了信息熵Stacking融合建模法。使用工厂实际生产数据，以气化... 详细信息

基于遗传算法-反向传播神经网络（GA-BPNN）、遗传算法-支持向量机（GA-SVM）、极限学习机（ELM）单一数据驱动模型稳定性差、信息熵线性融合模型建立时间成本高的问题，提出了信息熵Stacking融合建模法。使用工厂实际生产数据，以气化炉负荷、进料压力与流量、激冷水流量为输入，以气化炉出口温度、水洗塔出口合成气温度与流量、合成气组成为输出，建立了气化炉的信息熵Stacking融合预测模型。结果表明：信息熵Stacking融合模型预测项—气化炉出口温度、水洗塔出口合成气温度与流量、合成气中CO含量与H2含量这5个参数的平均相对误差（MRE）分别为1.89%、0.17%、0.78%、0.95%与0.71%，均表现良好且较单一数据驱动模型更加稳定，拟合速度较信息熵线性融合模型提升约19%。模型可结合优化算法应用于气化过程氧气与煤浆流量比等操作条件的在线优化以及气化炉气化温度的优化，从而提高过程的有效气产率。

关键词：煤气化 BPNN SVM ELM Stacking算法

Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(7)O_(9)I_(3)异质结的制备及其光催化性能

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过程工程学报 2024年第5期24卷 589-598页

作者：林本平李永翔于瀚博刘春华长沙理工大学化学化工学院湖南长沙410114 长沙理工大学水利与环境工程学院湖南长沙410114

本工作采用一步法合成了Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(7)O_(9)I_(3)异质结材料,并采用多种手段表征异质结材料的形貌结构、化学组成和光电性能,研究了该异质结材料吸附和光催化降解环丙沙星(CIP)的效果。结果表明,与Bi_(2)MoO_(6)单体相比,Bi_(2)M... 详细信息

本工作采用一步法合成了Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(7)O_(9)I_(3)异质结材料,并采用多种手段表征异质结材料的形貌结构、化学组成和光电性能,研究了该异质结材料吸附和光催化降解环丙沙星(CIP)的效果。结果表明,与Bi_(2)MoO_(6)单体相比,Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(7)O_(9)I_(3)复合异质结材料提高了对可见光的吸收能力,减小了其带隙宽度,从而同时提高了其作为催化材料吸附和可见光下降解CIP的活性。研究发现该复合材料中Bi_(2)MoO_(6)与Bi_(7)O_(9)I_(3)摩尔比为7:3时对CIP的去除效果最好,其中吸附去除率为82.6%,光催化降解率为94.7%。而在相同条件下,Bi_(2)MoO_(6)、Bi_(7)O_(9)I_(3)吸附去除和催化降解环丙沙星的效率分别仅为57.4%,66.4%和35.2%,43.6%。自由基捕获实验表明Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(7)O_(9)I_(3)光催化降解环丙沙星的过程中主要活性物种为h^(+)和·O_(2)^(-)。

关键词： Bi_(2)MoO_(6) Bi_(7)O_(9)I_(3) 光催化异质结

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石墨相氮化碳基二元直接Z型异质结研究进展

石油化工 2024年第10期53卷 1497-1504页

作者：朱蓓蓓周杰刁国旺南通职业大学药品与环境工程学院江苏南通226007 扬州大学化学化工学院江苏扬州225002

石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种无金属聚合物光催化剂,具有独特的性质和出色的性能,但g-C_(3)N_(4)光催化性能受光诱导电荷的快速复合、有限的光响应范围以及较弱的氧化能力等缺陷的制约,通过两种或两种以上半导体构建g-C_(3)N_(4... 详细信息

石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种无金属聚合物光催化剂,具有独特的性质和出色的性能,但g-C_(3)N_(4)光催化性能受光诱导电荷的快速复合、有限的光响应范围以及较弱的氧化能力等缺陷的制约,通过两种或两种以上半导体构建g-C_(3)N_(4)基异质结是解决以上缺陷的主要策略。综述了g-C_(3)N_(4)基直接Z型异质结的主要特征、光催化机理,详细介绍了基于g-C_(3)N_(4)的二元直接Z型异质结催化剂的制备及电荷载流子转移机制,同时指出目前存在的问题,并对未来发展的方向进行了展望。

关键词：石墨相氮化碳二元直接Z型异质结光催化

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油氢合建站时序性动态风险评估研究

安全与环境学报 2024年第6期24卷 2094-2103页

作者：康健王之兴王庆梓王晗孟祥烜北京石油化工学院安全工程学院北京102617

油氢合建站作为新型能源基础设施,在实现传统油品加注和氢燃料运营的过程中面临诸多安全新问题,细致全面的风险评估模型将为油氢合建站安全管理提供重要理论支撑。提出了基于复杂网络分析的油氢合建站时序性动态风险评估模型,并应用于... 详细信息

油氢合建站作为新型能源基础设施,在实现传统油品加注和氢燃料运营的过程中面临诸多安全新问题,细致全面的风险评估模型将为油氢合建站安全管理提供重要理论支撑。提出了基于复杂网络分析的油氢合建站时序性动态风险评估模型,并应用于油氢合建站火灾爆炸事故。首先,针对灾害链构建的油氢合建站复杂网络结构特征,绘制事故致因链,探究事故的发生路径和内在致因机制。其次,考虑到不同时段风险发展趋势规律的差异性,引入时序加权平均算子(Time-Ordered Weighted Averaging, TOWA)和时序加权几何平均算子(Time-Ordered Weighted Geometric Averaging, TOWGA),结合季节维度对油氢合建站进行动静态综合评估。该方法能够直观揭示时段差异下,各风险指标对系统整体风险的影响程度,从季节角度为高风险灾害事件的防控提供了一种有益探索。

关键词：安全工程复杂网络灾害链时序加权平均算子(TOWA) 时序加权几何平均算子(TOWGA) 动态评价

静电纺丝法合成S型异质结CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)纳米纤维及其增强的可见光光催化活性研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 237-249页

作者：杨令坤李宗军王鑫李铃铃陈哲吉林化工学院材料科学与工程学院吉林吉林132022 宁夏大学化学化工学院国家实验化学教学示范中心煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021

随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化... 详细信息

随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化材料中,钙钛矿氧化物(CoTiO_(3))由于具有独特的电子和晶体结构以及较好的稳定性而备受关注.然而,由于单一半导体光催化剂中光生电子-空穴对的复合率较高,导致其催化还原CO_(2)的能力有限,制约了其在可见光催化反应中的实际应用.研究发现,构建异质结是提高半导体光催化还原CO_(2)效率的重要策略之一,因此寻找可与CoTiO_(3)能带结构很好匹配的半导体材料至关重要.近年来,有机聚合物g-C_(3)N_(4)因具有独特的层状结构、较好的热稳定性和化学稳定性,对可见光响应性能良好而受到人们的关注.本研究旨在构建g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)的S型异质结,以优化体系中光生载流子分离效率,从而有效提升光催化性能.本文首先采用静电纺丝法制备出CoTiO_(3)纳米纤维,然后通过一步煅烧法构建CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂.X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、扫描电镜和透射电镜结果证实成功制得了CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂.在可见光照射下,测试了不同CoTiO_(3)质量百分含量(0.5%,1%,1.5%,2%和3%,命名为0.5%CTO/CN,1%CTO/CN,1.5%CTO/CN,2%CTO/CN和3%CTO/CN)的CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂对CO_(2)的还原能力(反应时间为4 h).结果发现,2%CTO/CN催化剂显示出最高的光催化性能,其催化生成CO和CH4的产率分别为46.5和0.825 mol g^(-1) h^(-1),且生成CO的选择性为98.3%.同时,为了进一步验证光催化性能增强规律,作为补充实验,进行了盐酸四环素(TCH)、土霉素(OTC)和氧氟沙星(OFX)光催化降解实验.结果表明,2%CTO/CN表现出最高的光催化降解效率,2%CTO/CN在光催化CO_(2)还原和抗生素降解方面均表现出较好的催化性能,这归因于g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)之间S型异质结的形成.此外,为了讨论光催化还原CO_(2)的选择性,采用原位红外和理论计算得到中间体的活化过程及其吉布斯自由能,并利用同位素标定实验进一步确认了光催化还原CO_(2)反应产物中碳源均来自于CO_(2)气氛.经过稳态荧光、时间分辨荧光、瞬态光电流响应和电化学阻抗图谱测试进一步验证表明,2%CTO/CN异质结的形成降低了光生电子-空穴对的复合率和界面电荷转移电阻,为电荷转移提供了更好的路径,从而提高了光催化性能.为了深入探究S型异质结的反应机理,通过原位X射线光电子能谱、原位电子顺磁共振和密度泛函理论计算研究了光照前后界面处电子流向.具体来说,在g-C_(3)N_(4)和CoTiO_(3)接触之前,g-C_(3)N_(4)的功函数小于CoTiO_(3),费米能级高于CoTiO_(3);当g-C_(3)N_(4)和CoTiO_(3)接触时,电子会从g-C_(3)N_(4)转移到CoTiO_(3),直到它们的费米能级达到平衡.此时,g-C_(3)N_(4)侧的界面电子耗尽,CoTiO_(3)侧的界面电子富集,使g-C_(3)N_(4)的带边向上弯曲带正电,而CoTiO_(3)的带边向下弯曲带负电.从而,在CTO/CN的界面处形成了内建电场(IEF),阻碍电子从g-C_(3)N_(4)向CoTiO_(3)的持续流动.光照时,光子同时被CoTiO_(3)和g-C_(3)N_(4)吸收,激发电子从价带跃迁至相应的导带.随后,在形成的IEF驱动下,CoTiO_(3)中的光生电子倾向于迁移到g-C_(3)N_(4),与g-C_(3)N_(4)中的光生空穴结合,使得体系中还原性和氧化性更强的电子和空穴得以保留,从而进一步提高光催化性能.综上,S型电荷转移途径不仅促进了光生载流子的分离,使得更多电子参与反应,而且同时保留了还原性和氧化性较强光生电子和空穴,因此,CTO/CN在光催化还原CO_(2)和降解抗生素方面表现出较好的性能.本文为基于g-C_(3)N_(4)的S型异质结材料在CO_(2)光还原和抗生素降解领域的应用提供参考.

关键词：静电纺丝 S型异质结 g-C_(3)N_(4) 光催化降解光催化还原CO_(2)