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基于3D受限自组装构筑中空介孔氧化硅/碳复合微球

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高分子学报 2024年第5期55卷 604-613页

作者：王勉邓仁华朱锦涛华中科技大学化学与化工学院能量转换与存储材料化学教育部重点实验室材料化学与服役失效湖北省重点实验室武汉430074

发展简单、高效、可控的方法来制备中空介孔微球是介孔材料领域的研究热点.本工作结合嵌段共聚物的三维受限自组装(3D-CSA)和自模板碳化策略,建立了一种构筑中空介孔微球的新方法.首先,采用乳液-溶剂挥发法实现嵌段共聚物与全氟辛烷(PFO... 详细信息

发展简单、高效、可控的方法来制备中空介孔微球是介孔材料领域的研究热点.本工作结合嵌段共聚物的三维受限自组装(3D-CSA)和自模板碳化策略,建立了一种构筑中空介孔微球的新方法.首先,采用乳液-溶剂挥发法实现嵌段共聚物与全氟辛烷(PFO)在3D受限空间的分级组装,获得了核-壳结构微球,其中壳层由微相分离的嵌段共聚物构成.然后,在壳层的连续相选择性地复合氧化硅,既实现了无机框架的负载,又实现了对连续相聚合物链选择性交联.对复合微球进行煅烧处理后,实现了壳层连续相聚合物的选择性碳化,获得了中空介孔氧化硅/碳复合微球.本研究系统地阐述了核-壳型分级结构微球的形成机理和必备条件,研究了氧化硅前驱体添加量和嵌段共聚物分子量对中空介孔氧化硅/碳复合微球形貌的影响,为制备中空介孔微球材料提供了一种简便、可控的方法.

关键词：嵌段共聚物三维受限自组装中空微球介孔微球

可控生长石墨炔/氢氧化钴异质界面用于高效产氯

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新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 515-525页

作者：刘惠敏栾晓雨闫佳玉卜凡乐薛玉瑞李玉良山东大学化学与化工学院物质创制与能量转换科学研究中心山东省物质创制与能量转换科学重点实验室山东济南250100 中国科学院化学研究所北京100190

氯碱工艺广泛应用于各种工业生产过程,在化工生产中起着关键和不可替代的作用。然而,目前所报道的析氯反应(CER)的电催化剂反应选择性和催化效率较低,显著限制了其实际应用。本文报道了在炭布基底表面生长氢氧化钴,随后再在其表面原位... 详细信息

氯碱工艺广泛应用于各种工业生产过程,在化工生产中起着关键和不可替代的作用。然而,目前所报道的析氯反应(CER)的电催化剂反应选择性和催化效率较低,显著限制了其实际应用。本文报道了在炭布基底表面生长氢氧化钴,随后再在其表面原位生长石墨炔(GDY/Co(OH)_(2))来可控制备高性能CER电催化剂的简单方法。在酸性模拟海水中,GDY/Co(OH)_(2)在10 mA cm^(-2)电流密度时的过电位仅为83 mV,最大法拉第效率(FE)为91.54%,氯产率高达157.11 mg h^(-1)cm^(-2)。实验结果表明,GDY在Co(OH)_(2)表面原位生长形成了GDY与金属Co原子之间具有强电子转移的界面结构,从而获得更高的导电性、更大的活性比表面积和更多的活性位点,进而提高了整体电催化的选择性和效率。

关键词：炭材料石墨炔高选择性异质界面析氯反应

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基于阴离子交换膜电解水的离聚物研究进展

材料导报 2024年第8期38卷 24-34页

作者：赵涔凯邹杰鑫王旻李思明赵微张时林滕珏瑾王艳皎吴明铂胡涵李亚伟中国石油大学(华东)化学化工学院重质油国家重点实验室山东青岛266580 青岛海尔智能技术研发有限公司山东青岛266101 山西大学化学化工学院太原030006 能量转换与储存材料山西省重点实验室太原030006

在能源日益匮乏的今天,氢能作为一种可再生、绿色环保的新型能源成为全球节能降碳的重要载体。传统的碱水电解(Alkaline water electrolysis,AWE)制氢要求较高pH的碱液作为电解液,而且只能在低电流密度下工作;质子交换膜电解水(Proton e... 详细信息

在能源日益匮乏的今天,氢能作为一种可再生、绿色环保的新型能源成为全球节能降碳的重要载体。传统的碱水电解(Alkaline water electrolysis,AWE)制氢要求较高pH的碱液作为电解液,而且只能在低电流密度下工作;质子交换膜电解水(Proton exchange membrane water electrolysis,PEMWE)制氢技术具有电流密度大、效率高的特点,被人们视为最有前景的电解水制氢技术,但是其昂贵的催化剂以及所需的高耐酸性部件成为制约PEMWE发展的重要因素。阴离子交换膜电解水(Anion exchange membrane water electrolysis,AEMWE)作为一种新兴的技术,可以实现低成本“绿氢”制备。相较于AWE,AEMWE避免了高浓度碱液的循环;相较于PEMWE,AEMWE则具有成本低、腐蚀性低等优势。离聚物作为关键部件膜电极(Membrane electrode assembly,MEA)中三相界面(Triple phase boundary,TPB)的重要组成部分,对AEMWE内部催化作用和水管理能力起着重要作用。本文首先围绕AEMWE技术原理和离聚物在AEMWE中的作用进行了概述,随后对常见的不同种类的阴离子离聚物结构及特点进行了总结,最后从结构、含量以及添加剂调控三种调控策略入手,针对如何调控离聚物以达到更加优异的电解性能进行了具体的分析总结。

关键词：阴离子交换膜电解水离聚物三相界面调控策略

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固体介质中的冲击极化效应研究进展

爆炸与冲击 2024年

作者：常孟周范飞高唐恩凌贺丽萍郭凯崔化鹏陈闯韩雅菲王睿智曹洪祥辽宁省瞬态物理力学与能量转换材料重点实验室沈阳理工大学

冲击波在固体介质内传播时，内部电荷随冲击波作用向两极迁移形成电势差并对外输出电压/电流-冲击极化效应，冲击极化效应的发展颠覆了科研工作者对固体介质冲击物理响应的传统认知。本文针对晶体、金属、陶瓷以及高聚物等典型固体介质... 详细信息

冲击波在固体介质内传播时，内部电荷随冲击波作用向两极迁移形成电势差并对外输出电压/电流-冲击极化效应，冲击极化效应的发展颠覆了科研工作者对固体介质冲击物理响应的传统认知。本文针对晶体、金属、陶瓷以及高聚物等典型固体介质的冲击极化效应进行了系统梳理；总结了现阶段发展的冲击极化测试方法，分析了落锤/摆锤、SHPB、轻气炮以及炸药爆轰等加载方式诱发固体介质极化响应的差异；概述了有限元方法、分子动力学、近场动力学方法以及相场分析方法在固体介质冲击极化数值模拟领域的应用；围绕Allison理论、张裕恒理论、冲击挠曲电理论以及冲击波相关理论，总结了固体介质冲击极化的宏观唯象理论，并从固体介质微观结构、载流子输运模式、输运模型、迁移率以及态密度等方面说明了冲击极化的微观机理；分析了冲击极化效应在传感器、俘能器以及致动器等领域的应用前景，对固体介质冲击极化效应的发展趋势和需求进行了展望。

关键词：冲击极化固体介质载流子冲击波

Fe_(3)O_(4)-BiOBr/Graphene磁性气凝胶的构筑与Cr(VI)污水净化

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复合材料学报 2024年第4期41卷 1987-1996页

作者：铁伟伟邱帅彪王红霞袁双义董旭何伟伟许昌学院化工与材料学院(表面微纳米材料研究所) 河南省微纳米能量储存与转换材料实验室许昌461000

为改善单一半导体粉体材料的光生电子-空穴分离和回收能力,基于功能协同效应,采用共沉淀法,将Fe^(3+)/Fe^(2+)盐在一定浓度的氨水作用下制备出纳米Fe_(3)O_(4),并分散于含有溴化十六烷基三甲铵(CTAB)的正辛烷中,提供Br-的同时,在室温下... 详细信息

为改善单一半导体粉体材料的光生电子-空穴分离和回收能力,基于功能协同效应,采用共沉淀法,将Fe^(3+)/Fe^(2+)盐在一定浓度的氨水作用下制备出纳米Fe_(3)O_(4),并分散于含有溴化十六烷基三甲铵(CTAB)的正辛烷中,提供Br-的同时,在室温下与水溶液中的硝酸铋和柠檬酸相互作用,利用非互溶体系,制备出Fe_(3)O_(4)-BiOBr;最后,将Fe_(3)O_(4)-BiOBr分散于含有赖氨酸的氧化石墨烯水溶液中,通过一步水热法合成Fe_(3)O_(4)-BiOBr协同修饰的磁性石墨烯气凝胶(Fe_(3)O_(4)-BiOBr/Graphene)。样品的晶体结构、形貌特征和催化活性通过XRD、Raman、XPS、SEM、TEM、UV-Vis光谱等综合测试技术进行了表征分析。Fe_(3)O_(4)-BiOBr/Graphene复合材料中的Fe_(3)O_(4)呈类球状,尺寸约10~25 nm,均匀镶嵌于BiOBr片层中间,并与石墨烯之间相互作用,整体呈现球-片-空洞构造。Fe_(3)O_(4)-BiOBr/Graphene复合材料显示出良好的可见光吸收性和Cr(VI)还原活性,30 min内可去除Cr(VI)至100%,高于单一组分的磁性Fe_(3)O_(4),这可能与Fe_(3)O_(4)-BiOBr异质结构、石墨烯导电材料的引入及Fe_(3)O_(4)-BiOBr/Graphene三者之间良好的界面相互作用,有效地促进了光生电子与空穴的分离效率有关。

关键词：溴氧化铋四氧化三铁石墨烯气凝胶六价铬磁性回收光催化还原

基于倒金字塔结构的自供电Si/PEDOT:PSS异质结光电探测器

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南京航空航天大学学报 2024年第1期56卷 188-196页

作者：陈佳年沈鸿烈李玉芳张静喆李贺超张文浩南京航空航天大学材料科学与技术学院江苏省能量转换材料与技术重点实验室南京211106

随着光电器件的进一步发展,陷光结构得到广泛关注,但是倒金字塔结构、尺寸与其陷光性能之间的关系有待深入研究。本文采用铜银共辅助腐蚀法制备倒金字塔结构并实现倒金字塔结构的尺寸在1μm以下调控,研究发现平均尺寸为1μm倒金字塔结... 详细信息

随着光电器件的进一步发展,陷光结构得到广泛关注,但是倒金字塔结构、尺寸与其陷光性能之间的关系有待深入研究。本文采用铜银共辅助腐蚀法制备倒金字塔结构并实现倒金字塔结构的尺寸在1μm以下调控,研究发现平均尺寸为1μm倒金字塔结构具有最优异的陷光性能。将具有优异陷光性能的倒金字塔结构硅衬底应用于Si/PEDOT:PSS异质结光电探测器,该光电探测器在外加0 V偏压条件下对980 nm波长的光具有61mA/W的响应度和9.20×10^(12)Jones的比探测率,实现了卓越的光电响应性能。本文为高性能Si/PEDOT:PSS异质结光电探测器的制备提供了一种新思路,证明了倒金字塔结构具有广阔的应用前景。

关键词：单晶硅金属辅助化学腐蚀法倒金字塔结构自供电异质结光电探测器

一种具有AIE+ESIPT双重属性的席夫碱类荧光探针的合成及在铜离子检测中的应用

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分析试验室 2024年第7期43卷 1011-1016页

作者：张晓文刘斌山西大学分子科学研究所化学生物学与分子工程教育部重点实验室能量转换与存储材料山西省重点实验室太原030006

设计合成了一种具有聚集诱导发光(AIE)和激发态分子内质子转移(ESIPT)双重属性的席夫碱类荧光探针1。该探针在聚集态下发橙色荧光并表现出较大的斯托克斯(Stokes)位移。实验结果表明,探针1对Cu^(2+)有较高的选择性和灵敏度,检测限为95 n... 详细信息

设计合成了一种具有聚集诱导发光(AIE)和激发态分子内质子转移(ESIPT)双重属性的席夫碱类荧光探针1。该探针在聚集态下发橙色荧光并表现出较大的斯托克斯(Stokes)位移。实验结果表明,探针1对Cu^(2+)有较高的选择性和灵敏度,检测限为95 nmol/L。Job’s plot曲线分析和质谱结果表明,探针1和Cu^(2+)结合形成1∶1的配合物,阻断了分子原有的ESIPT过程,最终导致荧光淬灭。该探针可用于实际水样中Cu^(2+)的检测。

关键词：聚集诱导发光(AIE) 激发态分子内质子转移(ESIPT) 荧光探针 Cu^(2+)

多相铁催化环状醚C(sp3)—H键活化的芳基烯烃氧烷基化

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有机化学 2024年第6期44卷 1978-1986页

作者：于蕾盛康李亭唐从辉南阳师范学院化学与制药工程学院河南南阳473061 华中科技大学化学与化工学院能量转换与存储材料化学教育部重点实验室材料化学与服役失效湖北省重点实验室武汉430074

烯烃双官能团化是一种重要的在双键上构建新的化学键的方法,烯烃的氧烷基化反应能够提供同时生成含有碳碳键和碳氧键的产物,然而当前的氧烷基化方法需要使用过氧叔丁醇作为氧化剂.因此亟需发展一类需氧氧化体系的氧烷基化反应.报道了一... 详细信息

烯烃双官能团化是一种重要的在双键上构建新的化学键的方法,烯烃的氧烷基化反应能够提供同时生成含有碳碳键和碳氧键的产物,然而当前的氧烷基化方法需要使用过氧叔丁醇作为氧化剂.因此亟需发展一类需氧氧化体系的氧烷基化反应.报道了一例温和条件下多相铁催化的苯乙烯及其衍生物的氧烷基化反应,使用空气作为氧化剂和氧源,并进行了详细的催化剂表征、底物范围探索以及机理实验,且给出了可能的机理过程.

关键词：烯烃双官能团化 sp3碳氢键活化多相铁催化

利用电荷分离调控S型异质结光催化氧化产物选择性

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 185-194页

作者：谷苗莉杨祎程蓓张留洋肖鹏陈涛武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室湖北武汉430070 中国地质大学(武汉)材料与化学学院太阳燃料实验室湖北武汉430078 中国科学技术大学材料科学与工程系中国科学院能量转换材料重点实验室合肥微尺度物质科学国家实验室安徽合肥230026

半导体光催化技术为太阳能的高效利用提供了巨大的潜力.尽管众多单一半导体材料,如TiO_(2),CdS,g-C_(3)N_(4)等,已被广泛制备并用于光催化反应,但在单一光催化剂中,光生电子和空穴常因强库仑引力作用而迅速复合,导致光催化效率较低,难... 详细信息

半导体光催化技术为太阳能的高效利用提供了巨大的潜力.尽管众多单一半导体材料,如TiO_(2),CdS,g-C_(3)N_(4)等,已被广泛制备并用于光催化反应,但在单一光催化剂中,光生电子和空穴常因强库仑引力作用而迅速复合,导致光催化效率较低,难以实现大规模产业化应用.针对这一问题,开发S型异质结光催化剂成为提高催化效率的有效途径之一.该异质结不仅能实现氧化还原位点在空间上的有效分离,同时保持了较强的氧化还原能力.然而,目前关于空间分离对光催化氧化产物选择性的影响研究较少.因此,深入探究S型异质结光催化剂中空间分离对产物选择性的作用机制,对于优化光催化过程、提高产物选择性具有重要意义.本文构建了具有良好暴露活性位点的2D/2D层状BiOBr/ZnIn_(2)S_(4)S型异质结(BOB/ZIS).实验发现,在纯ZnIn_(2)S_(4)体系中,由于无法实现空间上的有效电荷分离,氧还原反应(ORR)生成的H_(2)O_(2)在光生空穴的作用下进一步转化为•OH(羟基自由基),其氧化能力超过了体系中的光生空穴,导致2,5-呋喃二甲醛被过度氧化为经济性不高的产物呋喃二甲酸.在BOB/ZIS异质结中,我们实现了光生电子-空穴的有效转移和丰富的活性中心利用.ZnIn_(2)S_(4)价带上的电子通过ORR持续生成H_(2)O_(2)(1.15 mmol∙L^(-1),5 h),而BiOBr导带上的空穴则将5-羟甲基糠醛(HMF)氧化为具有高经济价值的2,5-呋喃二甲醛(有机合成中有价值的中间体).这一结果证实了S型异质结中光生电子-空穴的有效空间分离能够同时促进H_(2)O_(2)的产生和HMF的选择性氧化为2,5-呋喃二甲醛.这一发现不仅揭示了S型异质结在光催化反应中的优势,还证实了其相对于传统牺牲剂的经济可行性.原位光照X射线光电子能谱、飞秒超快瞬态吸收光谱和密度泛函理论计算均证实,在BOB/ZIS界面之间构建了S型电荷转移机制,加速了光生电子-空穴对的转移动力学.此外,通过原位傅里叶变换红外光谱研究了催化剂表面HMF氧化过程中官能团的变化,不仅加深了对纯ZnIn_(2)S_(4)体系中HMF过度氧化现象的认识,还揭示了S型异质结在选择性氧化HMF和原位生成H_(2)O_(2)中的独特光催化机制.综上所述,本文构建了2D/2D层状BiOBr/ZnIn_(2)S_(4)S型异质结,不仅实现了光生电子-空穴的有效空间分离,还提高了产物选择性和光催化效率.本文通过深入研究S型异质结在光催化反应中的作用机制,为调控光催化产物提供了新的见解,并为有机合成相关反应中S型异质结的设计提供了借鉴.

关键词： BiOBr/ZnIn_(2)S_(4) S型异质结过氧化氢制备 5-羟甲基糠醛选择性转化转化机理