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高分子学报 2017年第9期27卷 1389-1399页

作者：叶晓东周科进吴奇中国科学技术大学化学物理系合肥微尺度物质科学国家实验室(筹) 合肥230026 美国德州大学西南医学中心simmons癌症研究中心达拉斯75390 香港中文大学化学系

一条大分子链由许多小分子通过共价键连接而成.正是这一"连接"导致了大分子一些独特的物理性质及相关问题.本文希望阐明的就是这样一个小分子物理中没有的知识问题:小分子在溶剂中仅有溶或不溶2个状态;而自60年代起,理论学家们就预言一... 详细信息

一条大分子链由许多小分子通过共价键连接而成.正是这一"连接"导致了大分子一些独特的物理性质及相关问题.本文希望阐明的就是这样一个小分子物理中没有的知识问题:小分子在溶剂中仅有溶或不溶2个状态;而自60年代起,理论学家们就预言一条柔性大分子链在溶解的状态下,其构象随着溶剂性质变差可以从无规线团蜷缩成一个单链小球.为了证明这一构象变化,实验学家们从70年代末起进行了大量的研究,直至90年代初期仍未观察到稳定的单链蜷缩小球.实验上这一长期悬而未解的问题困惑着众多研究者.甚至有理论学家在1993年报道,当今的样品制备和实验手段无法观察到一个热力学稳定的单链蜷缩小球.中国钱人元先生和一些其他研究者自80年代末期也开始关注与单链有关的问题.我们实验室从1993年开始另辟蹊径,通过制备和采用窄分布的热敏性水溶性高分子超长链,终于在1995年利用激光光散射首次观察到理论上预测的"线团到小球"的构象变化.随后,又揭示了变化过程中存在着一个全新的"融化球"构象以及在单链蜷缩小球中并无理论上预计的额外链互穿和打结.从得到的稳定单链蜷缩小球出发,我们又首次在实验上研究了"小球到线团"的过程,意外地观察到其在准理想状态附近滞后于"线团到小球"的构象变化,并证明该滞后可归于链蜷缩过程中形成的额外链内氢键.最后,借用红外纳秒脉冲激光加热的方法研究了"线团到小球"的蜷缩动力学,并发现其包含了在单个高分子链上"成核"和"粗化"先后2个过程.其中,"成核"过程与链长无关.经过近20年的努力,我们终于基本解决了这一近代高分子物理研究中与知识有关的重要问题,揭示了与其相关的一些大分子特有的物理性质.

关键词：柔性链高分子溶液链构象变化水溶性热敏性高分子激光光散射

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中药豨莶草和崖柏的化学成分研究

中药豨莶草和崖柏的化学成分研究

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作者：陈冠宜江西中医药大学

学位级别：硕士

细胞程序性坏死（Necroptosis）涉及人类许多重大疾病如癌症,中风,动脉粥样硬化,代谢疾病,心肌梗死等。研究细胞程序性坏死分子作用机制和相关调控方法在生物医学和新药研发领域具有至关重要的意义。小分子化合物的结构具有多样性,以其... 详细信息

细胞程序性坏死（Necroptosis）涉及人类许多重大疾病如癌症,中风,动脉粥样硬化,代谢疾病,心肌梗死等。研究细胞程序性坏死分子作用机制和相关调控方法在生物医学和新药研发领域具有至关重要的意义。小分子化合物的结构具有多样性,以其作为探针分子可高选择性地探测蛋白质的结构和功能而受到广泛的关注。筛选具有生物活性的小分子化合物是新药研发中的重要内容。寻找能够阻断细胞程序性坏死的抑制剂用于开发临床用药是当今药物化学研究的重点之一。豨莶草是我国传统中草药,具有悠久的用药历史,广泛应用于临床。中药豨莶草是菊科植物豨莶、腺梗豨莶和毛梗豨莶的干燥地上部分,性寒,味辛、苦,归肝、肾经,具有利关节、抗血栓、解毒、祛风湿等临床疗效。其中萜类和黄酮成分一直被认为是主要的活性成分。然而,这些药理活性研究大多缺乏精确跟踪,活性成分与靶点的作用机制尚不明确。柏科崖柏属常绿乔木崖柏为我国特有的世界级珍稀濒危植物。据《本草纲目》记载:柏性后调而耐久,坚凝之质,乃多寿之木,可以服食。无毒,除风湿,安五脏,久服,凌然润泽美色,耳聪目明,不饥不老,轻身延年。其中所述的柏即指崖柏。中医学认为,崖柏及从其根、茎、叶等的提取物具有极高的药用价值,具有清热解毒、祛病抗邪,培养人体正气的功效。本课题组前期在美国德州大学西南医学中心对天然药物不同提取分离部位进行细胞程序性坏死抑制活性进行筛选,结果表明95%乙醇提取的毛梗豨莶草的乙酸乙酯萃取部位以及95%乙醇提取的崖柏根部的二氯甲烷萃取部位具有良好的抑制细胞程序性坏死的生理活性。故本文对豨莶草乙酸乙酯萃取部位,崖柏根部的二氯甲烷萃取部位进行系统性分离,以期寻找到抑制细胞程序性坏死的小分子探针。本文对毛梗豨莶草的化学成分进行了系统研究,联合运用各类色谱法,综合理化性质和波谱数据,分离出了槲皮素（化合物1）、水杨醇（化合物2）、对羟基苯乙酮（化合物3）、4-（4-羟基-苯基）-2-丁酮（化合物4）、3,5-二甲氧基-4-羟基-苯甲醛（化合物5）、对羟基苯甲醛（化合物6）,奇任醇（化合物7）,ent-2-oxo-15,16,19-trihydroxypimar-8（14）-ene（化合物 8）,16-乙酰基奇任醇（化合物9）其中化合物2-6为首次从该属植物分离得到。对崖柏根部二氯甲烷萃取部位化学成分进行系统研究分离得到7个化合物,分别为:分别为Savinin（化合物 10）,（7E）-7,8-dehydroheliobuphthalmin（化合物 11）,2-甲氧基-1,4-苯二酚（化合物12）,Hinokiresinol（化合物13）,对羟基苯甲醛（化合物14）,（1aR,2R,4R,4aS,8aS）-2,8,8-trimethylhexahydro-1H-cyclopropa[d]isochromene-2,4,4a（4H）-triol（化合物 15）,Cyclocolorenone（化合物 16）其中苯丙素类化合物3个（化合物10,11,13）,简单酚酸类化合物2个（化合物12,14）,降倍半萜类化合物1个（化合物15）,倍半萜类化合物1个（化合物16）。化合物10-14为首次从该属植物分离得到,化合物15为新化合物。以上两种中药化学成分的研究为寻找到抑制细胞程序性坏死的小分子探针提供了物质基础。

关键词：豨莶草崖柏中药化学成分

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