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OH+HCl→Cl+H_(2)O反应中的反应物转动激发效应

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 211-220,I0102页

作者：徐昕陈俊刘舒张东辉中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

本文在最近构建的F12a势能面上,对OH+HCl→Cl+H_(2)O的一系列反应物转动激发态进行了势能平均的五维含时波包计算,得到了初始态选择的反应几率和速率常数。研究发现,除了很低碰撞能量,单独激发反应物HCl到j_(1)=2或者OH到j_(2)=1得到了... 详细信息

本文在最近构建的F12a势能面上,对OH+HCl→Cl+H_(2)O的一系列反应物转动激发态进行了势能平均的五维含时波包计算,得到了初始态选择的反应几率和速率常数。研究发现,除了很低碰撞能量,单独激发反应物HCl到j_(1)=2或者OH到j_(2)=1得到了总反应几率的最大值.在低能区域,随着OH转动激发的增加,反应几率的共振增强迅速减小,导致250K以下的速率常数迅速下降HCl和OH同时转动激发的速率常数不是单独激发结果的简单叠加。最后,通过对(5,5)态以下初始转动态的速率常数进行玻尔兹曼平均,得到了反应的热速率常数,与实验结果基本吻合。

关键词：反应物转动激发含时波包反应几率 Feshbach共振速率常数

氮杂环卡宾催化实现的动力学拆分近期研究进展

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有机化学 2024年第2期44卷 448-480页

作者：杨爽房新强中国科学院大学福建物质结构研究所结构化学重点实验室煤制乙二醇重点实验室和分子合成卓越中心福州350100

动力学拆分是获得手性化合物的最常用方法之一.在过去的二十年里,氮杂环卡宾催化的动力学拆分得到了快速的发展,作者曾在2017年发表的综述文章中进行了一次总结.自此以后,该领域取得了一系列新的研究进展,将阐述这一研究领域自2017年年... 详细信息

动力学拆分是获得手性化合物的最常用方法之一.在过去的二十年里,氮杂环卡宾催化的动力学拆分得到了快速的发展,作者曾在2017年发表的综述文章中进行了一次总结.自此以后,该领域取得了一系列新的研究进展,将阐述这一研究领域自2017年年中至2023年的最新研究进展.

关键词：动力学拆分氮杂环卡宾不对称催化消旋体对映体富集化合物

高重复频率192~300 nm连续可调谐超短脉冲激光器

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中国激光 2024年第7期51卷 180-186页

作者：刘华刚阮开明李锦辉史斐黄见洪林文雄中国科学院福建物质结构研究所中国科学院光电材料化学与物理重点实验室福建福州350002

报道了一种高重复频率、宽波段连续可调谐的紫外/深紫外超短脉冲激光器,调谐范围为192~300 nm。该激光器采用可调谐的钛宝石锁模激光器作为基频光源,通过优化设计多级倍频/和频组合与非线性晶体角度,分三个波段进行频率上转换,分别产生... 详细信息

报道了一种高重复频率、宽波段连续可调谐的紫外/深紫外超短脉冲激光器,调谐范围为192~300 nm。该激光器采用可调谐的钛宝石锁模激光器作为基频光源,通过优化设计多级倍频/和频组合与非线性晶体角度,分三个波段进行频率上转换,分别产生了192~210 nm、210~250 nm、250~300 nm的深紫外/紫外激光,最终合成一路覆盖192~300 nm的连续可调谐超短脉冲激光,同时还获得了调谐范围为375~500 nm的紫外/可见光波段的激光输出。光束切换、晶体角度调节、群速补偿、光束指向稳定等过程的电控设计,使得激光器在整个调谐过程中可由程序控制,无需复杂的人工调节,具备了单台激光器的可操控性和实用性。

关键词：激光器非线性激光变频深紫外激光超快激光可调谐

蓝光弱吸收泵浦的Pr^(3+):YLF红光激光器性能研究

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中国激光 2024年第13期51卷 9-14页

作者：江泽茜李丙轩廖文斌张戈中国科学院福建物质结构研究所福建福州350002 闽都创新实验室福建福州350108 中国科学院福建物质结构研究所光电材料化学与物理重点实验室福建福州350002 中国科学院大学北京100049

报道了基于蓝光半导体泵浦的掺镨氟化钇锂(Pr^(3+):YLF)红光640 nm激光器,对泵浦方式、热效应等因素引入的影响进行了分析与讨论。为缓解热效应对激光器输出功率性能的影响,采取弱吸收泵浦方式,泵浦中心波长为449.3 nm,对应激光器中Pr^(... 详细信息

报道了基于蓝光半导体泵浦的掺镨氟化钇锂(Pr^(3+):YLF)红光640 nm激光器,对泵浦方式、热效应等因素引入的影响进行了分析与讨论。为缓解热效应对激光器输出功率性能的影响,采取弱吸收泵浦方式,泵浦中心波长为449.3 nm,对应激光器中Pr^(3+):YLF晶体的弱吸收峰。为研究热透镜和泵浦光束等对输出性能的影响,实验中采用不同耦合透镜组改变泵浦光束,对不同耦合比下的热透镜效应及泵浦光束与晶体的匹配程度等进行了研究,最终获得了最大输出功率为2.46 W、斜效率为36.8%的Pr^(3+):YLF红光激光器。

关键词：激光器红色激光 Pr^(3+):YLF晶体弱吸收泵浦热效应

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咪唑鎓盐基材料电催化二氧化碳还原研究进展

物理化学学报 2024年第4期40卷 131-145页

作者：张强黄远标曹荣中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国福建光电信息科学与技术创新实验室福州350108 中国科学技术大学化学与材料科学学院化学系合肥230000 中国科学院大学北京100049

随着化石能源的使用日益增加,大气中CO_(2)的浓度不断上升,给环境带来了挑战。通过催化将CO_(2)转化为高附加值化学品为解决这些问题提供了一个机会,并为燃料合成开辟了一条新的途径,最终有助于减少CO_(2)排放并实现碳中和。在众多的方... 详细信息

随着化石能源的使用日益增加,大气中CO_(2)的浓度不断上升,给环境带来了挑战。通过催化将CO_(2)转化为高附加值化学品为解决这些问题提供了一个机会,并为燃料合成开辟了一条新的途径,最终有助于减少CO_(2)排放并实现碳中和。在众多的方法中,利用可再生清洁能源进行CO_(2)电还原反应(CO_(2)RR)以其反应条件温和、反应进度可控、环境友好以及可以产生大量的附加值产品而受到重视。在此背景下,咪唑鎓基材料及其衍生物已成为CO_(2)RR的有潜力的候选材料。这些材料对CO_(2)有很强的亲和力,并且在CO_(2)RR系统中作为电解质和电催化剂都有应用。所以它们的主要优点之一是能够在催化体系中富集CO_(2),有效地抑制析氢副反应(HER),并提高CO_(2)RR产物的选择性。了解电催化条件下咪唑鎓基离子液体(Im-ILs)与CO_(2)分子之间的相互作用机制对于从分子角度深入了解为什么添加Im-ILs可以改善CO_(2)RR性能至关重要。此外在非均相电催化剂中,Im-ILs作为表面修饰基团和捕集剂,可以显著改变催化剂的表面环境和疏水性,从而促进CO_(2)RR。值得注意的是,Lehn型和金属卟啉分子催化剂中的咪唑鎓基团已被发现对这些催化剂在CO_(2)RR中的性能有影响。N-杂环卡宾(NHC)基电催化剂作为咪唑鎓与CO_(2)相互作用的活性形式之一,表现出优异的CO_(2)RR性能。将NHC基电催化剂引入多孔多相催化剂和分子催化剂中,可以稳定金属纳米颗粒,提高捕获CO_(2)的能力,从而提高CO_(2)RR活性。总之,在CO_(2)RR中使用咪唑鎓基材料对于推进CO_(2)转化,实现可持续、有效合成高附加值化学品具有巨大的前景。

关键词： CO_(2)电还原离子液体咪唑鎓盐氮杂环卡宾金属纳米颗粒

多孔玻璃粉原位生长高纯绿色发光CsPbBr_(3)量子点

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硅酸盐学报 2024年第8期52卷 2615-2622页

作者：林航吕雪杰高鹏王元生中国科学院福建物质结构研究所中国科学院光电材料化学与物理院重点实验室福州350002

钙钛矿量子点玻璃兼具量子点优异的发光特性和玻璃的物化稳定性,受到广泛关注,但其制备过程中存在组分挥发严重、晶粒尺寸和分布难以调控等问题,实验重复性往往较差。本工作中,以多孔玻璃为模板,基于原位生长的方法,制备了CsPbBr_(3)量... 详细信息

钙钛矿量子点玻璃兼具量子点优异的发光特性和玻璃的物化稳定性,受到广泛关注,但其制备过程中存在组分挥发严重、晶粒尺寸和分布难以调控等问题,实验重复性往往较差。本工作中,以多孔玻璃为模板,基于原位生长的方法,制备了CsPbBr_(3)量子点-多孔玻璃(简称为CPB-PG)复合材料。由于量子点生长受限于多孔玻璃的孔道,因此复合材料的组分/结构具有较好的可控性。改变多孔玻璃的热处理分相、酸浸析和碱洗工艺条件,可调控CPB-PG中析出的CsPbBr_(3)量子点的粒径分布。多孔玻璃粉浸渍于卤化物盐溶液时,Cs^(+)、Pb^(2+)、Br^(–)会吸附于孔道中;烘干溶剂后,CsPbBr_(3)析出;升温至CsPbBr_(3)熔点温度之上煅烧时,CsPbBr_(3)熔融,并在降温过程中于玻璃孔道中原位重结晶。光谱测试分析表明,随着量子点尺寸增大,样品发射峰红移;晶体缺陷有所增加,相应荧光量子效率下降;制得CPB-PG的半峰宽最窄仅为18 nm,实现了对于宽色域背光显示至关重要的高纯绿光发射(色坐标接近Rec.2020标准)。耦合绿光CPB-PG、红光K_(0.42)Cs_(0.58)Pb(Br_(1.5)I_(1.5))量子点玻璃粉、以及InGaN蓝光芯片,构建白光发光二极管(LED)原型器件;在20 mA电流驱动下,白光LED的光效30 lm/W,色温7710 K,显色指数75.8,可以覆盖约96%的Rec.2020标准色域。

关键词：钙钛矿量子点玻璃陶瓷晶化白光发光二极管发光

Er^(3+)/Yb^(3+)/Pr^(3+):SrLaGaO_(4)晶体的光谱分析及中红外发射增强

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发光学报 2024年第6期45卷 905-912页

作者：乐旭星王燕朱昭捷李坚富涂朝阳中国科学院福建物质结构研究所光电材料化学与物理重点实验室福建福州350002 中国科学院大学北京100039

采用非化学计量配比的提拉法成功生长出Er^(3+)/Yb^(3+)/Pr^(3+):SrLaGaO_(4)晶体、Er^(3+)/Yb^(3+):SrLaGaO_(4)和Er^(3+):SrLaGaO_(4)晶体并进行了详细的光谱分析,同时对纯的SrLaGaO_(4)晶体进行了热学性能分析。与Er^(3+):SrLaGaO_(4)晶体相比,Er^(3+)/Yb^(3+)/Pr^(3+):SrLaGaO_(4)晶体不仅展示了更好的吸收特性,而且还表现出较弱的近红外发射,以及优异的中红外发射;Er^(3+)/Yb^(3+)/Pr^(3+):SrLaGaO_(4)晶体中2.7μm铒激光下能级4I13/2的荧光寿命显著减少,而上能级4I11/2的寿命略微下降,成功抑制了自终止效应。此外,本工作还研究了Er^(3+)/Yb^(3+)/Pr^(3+):SrLaGaO_(4)晶体中Yb^(3+)的敏化作用和Pr^(3+)离子的去激活作用以及能量传递机制。总之,引入Yb^(3+)和Pr^(3+)有利于在Er^(3+)/Yb^(3+)/Pr^(3+):SrLaGaO_(4)晶体中实现增强的2.7μm发射,这使其成为中红外激光有前途的候选材料。

关键词： SrLaGaO_(4)晶体 Er^(3+)掺杂晶体生长中红外激光晶体光谱分析

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稀土激活的荧光热增强材料研究进展

发光学报 2024年第3期45卷 383-398页

作者：陈瑞刘瑞王鹏飞林航程遥王元生福州大学化学学院福建福州350108 中国科学院福建物质结构研究所中国科学院功能纳米材料结构设计与组装重点实验室福建福州350002 中国科学院大学福建学院福建福州350002

自从尺寸依赖的上转换荧光热增强现象在稀土激活的纳米荧光材料中被发现以来,开发具有显著荧光热增强效应的稀土荧光材料俨然成为了一个研究热点。近期的探索发现荧光热增强效应在非纳米尺度稀土荧光材料体系以及非上转换发光过程中均... 详细信息

自从尺寸依赖的上转换荧光热增强现象在稀土激活的纳米荧光材料中被发现以来,开发具有显著荧光热增强效应的稀土荧光材料俨然成为了一个研究热点。近期的探索发现荧光热增强效应在非纳米尺度稀土荧光材料体系以及非上转换发光过程中均可实现,这进一步拓展了这一有趣光学现象的应用场景。本文总结和归纳了稀土激活荧光热增强材料的最新研究进展,概述了所提出的几类机理以及稀土荧光热增强材料的潜在应用场景,并展望了该类材料的研究发展方向。

关键词：稀土激活发光材料荧光热增强纳米材料上转换发光

完全暴露的碳基电极边缘-平面位点用于高效水氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 272-283页

作者：郭静雅刘炜商文喆司端惠朱超胡金文辛存存程旭升张松林宋俗禅王秀云史彦涛大连理工大学化学学院精细化工国家重点实验室智能材料前沿科学中心辽宁大连116024 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002 东南大学微机械系统教育部重点实验室东南大学纳皮米中心江苏南京210096

开发经济高效的析氧反应电催化剂对于推进可充电金属-空气电池和电解水技术的发展至关重要.一般来说,具有完整蜂窝结构的石墨碳基面是电化学惰性的,需要依赖缺陷或者掺杂结构诱导的电荷极化效应来提升催化活性.相比于基面,边缘位点具有... 详细信息

开发经济高效的析氧反应电催化剂对于推进可充电金属-空气电池和电解水技术的发展至关重要.一般来说,具有完整蜂窝结构的石墨碳基面是电化学惰性的,需要依赖缺陷或者掺杂结构诱导的电荷极化效应来提升催化活性.相比于基面,边缘位点具有特殊的局域电子态,为提升石墨碳电极的本征催化活性开辟了新的思路,然而其结构精准构筑目前仍面临极大挑战.本文以“人字形”多壁碳纳米管(H-MWCNTs)作为研究切入点,利用高温熔盐介质主导的插层剥离和截断效应,实现“边缘-平面位点”结构可控构筑,为实现高效电解水析氧反应(OER)提供了重要的结构基础.通过熔盐辅助热解方法可控制备了具有完全暴露的内外边缘平面的目标催化剂H-MWCNTs-MS,并研究其OER催化性能.在碱性介质中10 mA cm^(-2)电流密度所需过电位仅为236 mV,是目前报道的较好的非金属电催化剂.同时,H-MWCNTs-MS在10,50和100 mA cm^(-2)电流密度下均表现出较好的电化学稳定性.利用原位衰减全反射-表面增强红外吸收光谱(ATR-SEIRAS)技术研究了“边缘-平面位点”在OER过程中的结构重构过程,与理论计算分析的高能“边缘态”结果一致,并确定酮氧官能化位点为真实催化活性中心.理论计算结果表明,氧官能团修饰结构能够显著促进电荷的再分配,增强层间耦合作用,降低关键含氧中间体*OOH的形成能垒,加速OER反应动力学.此外,H-MWCNTs-MS的开放式结构极大程度提高了“边缘-平面位点”的利用率,减小的纳米管壁厚促进了层间电荷迁移,也是增强OER活性的关键要素.综上,精准构筑“边缘-平面位点”为开发高效石墨碳电极开辟了新的思路,通过原位谱学技术揭示边缘位点催化结构重构,能够进一步丰富研究者对于电催化协同效应的科学认识.

关键词：多壁碳纳米管边缘-平面位点析氧反应熔融盐电子耦合