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可控构建分级多孔炭载CoP纳米颗粒催化剂用于高效氧还原反应

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新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 526-537页

作者：闫晓丽王奎郝姝葳周广达杨浩伟张华郭俊杰太原理工大学材料科学与工程学院新材料界面科学与工程教育部重点实验室山西太原030024 华侨大学材料科学与工程学院福建厦门361021

为金属空气电池等热点能源器件中的阴极氧还原反应(ORR)设计低成本和高效率的无贵金属催化剂仍然是一项巨大的挑战。过渡金属磷化物(TMPs)因其可调的电子结构及优异的催化性能,有望替代贵金属催化剂。本文采用磷化策略(350℃下二次热解)... 详细信息

为金属空气电池等热点能源器件中的阴极氧还原反应(ORR)设计低成本和高效率的无贵金属催化剂仍然是一项巨大的挑战。过渡金属磷化物(TMPs)因其可调的电子结构及优异的催化性能,有望替代贵金属催化剂。本文采用磷化策略(350℃下二次热解),构建了一种在分层多孔炭框架上负载由掺氮炭壳包裹的CoP纳米颗粒催化剂(CoP@NC)。在二次热解过程中,Co纳米颗粒在NaH_(2)PO_(2)生成的PH_(3)气体下原位转化为CoP纳米颗粒,而载体的十二面体结构没有发生改变。在碱性条件下,CoP@NC电催化剂表现出优异的ORR活性,半波电位高达0.92 V,这归因于分散良好的CoP纳米颗粒与炭壳之间的协同耦合以及载体多孔结构实现的高效质量传输。此外,使用CoP@NC组装的锌-空气电池展现出1.51 V的高开路电压和210.1 mW cm^(-2)的功率密度。这项研究将有助于开发低成本和高效率的ORR电催化剂。

关键词：电催化剂 Co基催化剂金属磷化物 ORR 锌-空气电池

D-酪氨酸与多黏菌素B修饰高分子涂层的构建及其抗细菌生物被膜功能研究

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高分子学报 2024年第1期55卷 13-26页

作者：殷光明赵娜娜丁小康徐福建北京化工大学材料科学与工程学院北京100029

聚氯乙烯(PVC)医用导管在使用过程中容易形成细菌生物被膜并引发细菌感染,严重威胁患者生命健康.本研究采用酸敏感动态共价键将具有促进细菌生物被膜解散功能的D-酪氨酸、具有杀菌功能的多黏菌素B,以及具有良好生物相容性的醛化葡聚糖... 详细信息

聚氯乙烯(PVC)医用导管在使用过程中容易形成细菌生物被膜并引发细菌感染,严重威胁患者生命健康.本研究采用酸敏感动态共价键将具有促进细菌生物被膜解散功能的D-酪氨酸、具有杀菌功能的多黏菌素B,以及具有良好生物相容性的醛化葡聚糖修饰到医用导管常用的PVC材料表面,并研究其抗细菌生物被膜形成的功能.研究表明,修饰D-酪氨酸的高分子涂层能够有效抑制PVC表面细菌生物被膜的形成,结晶紫染色的结果表明具有多层交联高分子涂层修饰的PVC表面可以显著降低细菌生物被膜的生成(n=3,***p<0.001),形成的生物被膜仅为未修饰PVC片材表面形成生物被膜的7.2%.该多层交联高分子涂层可有效减少植入体周围细菌感染引发的组织炎症,为构建抗细菌生物被膜医用导管提供了一种新的策略.

关键词：细菌生物被膜 D-酪氨酸高分子涂层抗菌导管

Li_(6)Gd(BO_(3))_(3)晶体生长及热性能

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硅酸盐学报 2024年第5期52卷 1589-1596页

作者：任伊扬王鹏马云峰张明荣张春生徐家跃上海应用技术大学材料科学与工程学院上海201418 福建理工大学材料科学与工程学院福州350118 北京玻璃研究院有限公司北京101111

Li_(6)Gd(BO_(3))_(3)(LGBO)晶体具有优异的综合性能,是潜在的中子探测、激光和发光材料。但是,由于硼酸盐熔体粘度大、晶体易开裂,晶体生长非常困难。采用坩埚下降法生长出尺寸为φ20mm×30mm透明晶体,探讨了高黏度晶体的生长机理,研... 详细信息

Li_(6)Gd(BO_(3))_(3)(LGBO)晶体具有优异的综合性能,是潜在的中子探测、激光和发光材料。但是,由于硼酸盐熔体粘度大、晶体易开裂,晶体生长非常困难。采用坩埚下降法生长出尺寸为φ20mm×30mm透明晶体,探讨了高黏度晶体的生长机理,研究了晶体的光谱和热物理性能。35℃下晶体比热容为0.898 J/(g·K),300℃时上升到1.18 J/(g·K);30℃下和方向热膨胀系数分别为12.768×10^(-6)K^(-1)和21.146×10^(-6)K^(-1),随温度升高表现出显著的各向异性;室温下其热导率分别为2.72 W/(m·K)和2.60 W/(m·K)。较大的比热容有利于LGBO晶体在高功率状态下稳定工作。

关键词：硼酸钆锂晶体坩埚下降法晶体生长热性能

超音速火焰喷涂铁基非晶纳米晶涂层的工艺参数与性能试验

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工程科学学报 2024年第5期46卷 844-852页

作者：毕然董安平孙益民马静娴王德成中国机械科学研究总院北京100044 上海交通大学材料科学与工程学院上海200240 安徽师范大学化学与材料科学学院芜湖241000

为了进一步深入研究铁基非晶涂层的制备和性能,利用人工神经网络和多因素多水平设计对超音速火焰喷涂技术制备的铁基非晶纳米晶涂层的工艺参数和性能进行了优化,以期对铁基非晶涂层的实际应用提供参考.多因素多水平试验通过设计分析方... 详细信息

为了进一步深入研究铁基非晶涂层的制备和性能,利用人工神经网络和多因素多水平设计对超音速火焰喷涂技术制备的铁基非晶纳米晶涂层的工艺参数和性能进行了优化,以期对铁基非晶涂层的实际应用提供参考.多因素多水平试验通过设计分析方法和设计实验参数,建立神经网络模型,研究了煤油量、氧气量、送粉率和喷涂距离四项工艺参数对涂层孔隙率、硬度、结合强度和沉积效率的影响规律.采用扫描电镜、透射电镜等手段表征了粉末及涂层的显微结构和内部微观组织形貌;采用X射线衍射仪、同步热分析仪等设备对粉末和涂层成分、相组成和非晶程度进行了观察分析.验证了工艺参数优化过程的计算机模拟结果,确定了最佳喷涂工艺参数范围,进一步提升了涂层的性能.讨论了喷涂过程中孔隙形成的微观过程和非晶纳米晶对涂层性能的影响机理.研究表明各工艺参数对涂层性能是多因素互相影响的,理论上最佳喷涂工艺参数为煤油量23 L·h^(-1)、氧气量51 L·h^(-1)、送粉率72 g·min^(-1)、喷涂距离280 mm,制备出的铁基非晶涂层厚度约为270μm、孔隙率约为1.3%、结合强度约为84 MPa、硬度约为1110 HV_(0.3).涂层非晶程度在80%左右,纳米晶尺寸为3~5 nm,涂层在600℃以下不会发生晶化过程.

关键词：超音速火焰喷涂多因素多水平试验设计方法神经网络喷涂工艺参数铁基非晶纳米晶

17-4PH不锈钢激光气体渗氮层显微组织与摩擦学性能

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表面技术 2024年第7期53卷 57-63页

作者：刘礼邵磊孙岩茹崔梓烁李克伟李文生山东科技大学材料科学与工程学院山东青岛266590 西北师范大学物理与电子工程学院兰州730070

目的提高17-4PH马氏体沉淀硬化不锈钢的表面硬度及耐磨性。方法采用光纤激光器对17-4PH不锈钢进行激光气体氮化,采用不同激光功率在其表面制备渗氮层。利用光学显微镜(OM)、电子扫描显微镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)等设备分析渗氮层的显... 详细信息

目的提高17-4PH马氏体沉淀硬化不锈钢的表面硬度及耐磨性。方法采用光纤激光器对17-4PH不锈钢进行激光气体氮化,采用不同激光功率在其表面制备渗氮层。利用光学显微镜(OM)、电子扫描显微镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)等设备分析渗氮层的显微组织和相组成;借助显微硬度仪测试渗氮层截面深度方向的硬度;采用多功能摩擦磨损试验机测试基体、渗氮层的摩擦学性能,并通过SEM分析磨痕形貌,揭示基体与渗氮层的磨损机制。结果在渗氮前样品组织为回火马氏体,经激光渗氮后样品表面形成了由板条马氏体组成的熔化区和回火马氏体组成的热影响区构成的渗氮层。经渗氮后,样品的硬度均得到提高。在激光功率3000 W下,渗氮层的表面硬度最高,达到了415HV0.2,约是基体硬度的1.2倍,渗氮层的硬度随着深度的增加呈下降趋势,在深度为2.6mm处其硬度与基体一致。在回火马氏体向板条马氏体转变的相变强化,以及氮原子(以固溶方式进入基体)的固溶强化作用下,提高了渗氮层的硬度。经渗氮后,样品的摩擦因数均高于基体,但渗氮后其磨损量相较于基体有所减少,在激光功率3000W下,其磨损体积最小,相较于基体减少了62%。在激光功率2500W下马氏体转变不完全,在激光功率3500W下渗氮层出现了裂纹,都降低了渗氮层的硬度,其耐磨性也随之减小,且都略低于在3000W下。磨损机制由渗氮前的以黏着磨损为主,转变为渗氮后的以磨粒磨损为主。结论在17-4PH马氏体沉淀硬化不锈钢表面进行激光渗氮后,其表面硬度和耐磨性均得到提高,在激光功率3000W下制备的渗氮层具有较高的表面硬度和优异的耐磨性。

关键词：激光气体渗氮 17-4PH马氏体沉淀硬化不锈钢显微组织表面硬度摩擦学性能

基于共价有机框架非金属位点的光催化CO_(2)还原

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 201-208页

作者：黄浩铭林清清牛青宁江淇李留义毕进红于岩福州大学材料科学与工程学院生态材料先进技术重点实验室福建福州350108 福州大学环境与安全工程学院福建福州350108

光催化CO_(2)还原制备碳基化学品,是解决能源危机的理想途径之一.以往的研究主要聚焦于金属位点催化,尽管金属催化剂具有显著的应用潜力,但其高昂的成本和金属中心易失活的问题,限制了其广泛应用.因此,模拟植物光合作用,探寻基于非金属... 详细信息

光催化CO_(2)还原制备碳基化学品,是解决能源危机的理想途径之一.以往的研究主要聚焦于金属位点催化,尽管金属催化剂具有显著的应用潜力,但其高昂的成本和金属中心易失活的问题,限制了其广泛应用.因此,模拟植物光合作用,探寻基于非金属位点的光催化剂,为CO_(2)还原提供了新的解决思路.共价有机框架材料(COFs)作为一种新型有机晶态多孔材料,因其高度有序的结构和π共轭体系,通常表现出半导体特性.在COF中引入氮官能团,能有效增强对CO_(2)的吸附和活化能力,有望在COFs上实现非金属光催化CO_(2)还原.本文利用COF异质结材料研究了非金属位点催化CO_(2)还原过程.采用原位合成方法制备出ZnIn_(2)S_(4)@TAz-COF异质结材料.红外光谱、Raman光谱和X-射线衍射等方法证明了异质结材料的成功合成.扫描电镜和透射电镜观察显示,ZnIn_(2)S_(4)纳米片与COF形成了异质互融界面,这对后续研究电子转移路径和光催化增强机制至关重要.通过紫外-可见光漫反射光谱、紫外光电子能谱和Mott-Schottky表征,分析了复合前后样品在能带结构上发生的变化和单独组分的功函数.由此推断,当两者复合后,在费米能级差的驱动下,TAz-COF表面的电子流向ZnIn_(2)S_(4),在界面处形成内建电场,这与差分电荷计算结果相一致.进一步的原位光照X射线光电子能谱研究证实,ZnIn_(2)S_(4)@TAz-COF异质结两相之间存在电荷转移,在界面处形成由TAz-COF指向ZnIn_(2)S_(4)的内建电场.这驱动了ZnIn_(2)S_(4)导带上的光生电子与TAz-COF价带上的光生空穴定向迁移和复合,而TAz-COF导带上还原能力较强的光生电子和ZnIn_(2)S_(4)价带上氧化能力较强的光生空穴被空间分离并参与光催化反应.在以水为电子供体的光催化还原CO_(2)反应中,该异质结材料表现出较好的还原CO_(2)到CO活性和良好的稳定性,其转化效率可与部分金属催化的CO_(2)还原体系相当.密度泛函理论计算和原位光谱分析结果表明,吖嗪基团是CO_(2)分子的吸附和活化位点,吖嗪中的氮原子与CO_(2)中的碳原子的强相互作用确保了CO_(2)向COOH*中间体的转化,最终通过光生电子和质子的协助在COF表面转化为CO.综上所述,本文制备了ZnIn_(2)S_(4)@TAz-COF异质结光催化材料.在可见光照射下,该材料界面处形成的内建电场有效驱动了光生电子和空穴的定向迁移,使得COF导带上具有较强还原能力的光生电子与ZnIn_(2)S_(4)价带上具有较强氧化能力的光生空穴实现了高效的空间分离.在没有金属助催化剂和空穴牺牲剂的条件下,ZnIn_(2)S_(4)@TAz-COF复合光催化剂表现出较好的光催化CO_(2)还原活性.本工作不仅为深入理解非金属位点催化CO_(2)还原机理提供了新视角,也为设计和构建高效CO_(2)还原光催化材料提供了参考.

关键词：共价有机框架光催化二氧化碳还原异质结构非金属位点

全固态锂电池正极/电解质界面电阻:从空间电荷层模型到表征及模拟

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物理化学学报 2024年第7期40卷 21-35页

作者：王达殷晓彬吴剑芳罗亚桥施思齐上海大学材料科学与工程学院上海200444 宁德时代21C创新实验室福建宁德352100 湖南大学材料科学与工程学院长沙410082 上海大学材料基因组工程研究院上海200444

采用无机固体电解质的全固态锂电池以其高安全性和长寿命等优点,已经成为动力电池领域的重要发展方向之一。随着高室温离子电导率(大于10^(-3)S·cm^(-1))的固体电解质的涌现,锂离子在其中的迁移动力学问题不再是全固态锂电池发展的主... 详细信息

采用无机固体电解质的全固态锂电池以其高安全性和长寿命等优点,已经成为动力电池领域的重要发展方向之一。随着高室温离子电导率(大于10^(-3)S·cm^(-1))的固体电解质的涌现,锂离子在其中的迁移动力学问题不再是全固态锂电池发展的主要瓶颈。相比之下,正极和固体电解质界面处因空间电荷层等复杂效应导致的高界面电阻成为当前急需解决的难题。本文从(电)化学势及电势的基本概念出发,对描述正极和固体电解质之间化学势差异所导致的空间电荷层的理论模型进行严格推导,以揭示其影响界面电阻的物理本质。接着,本文从实验表征和理论模拟角度出发,综述了当前在观测空间电荷层状态、计算正极/固体电解质界面及其体相锂离子浓度,以及预测界面电阻等方面存在的问题。在此基础上,本文提出了融合空间电荷层模型、数值模拟以及基于实际正极和固体电解质接触处费米能级状态和位置的方法,从而定量评估界面电阻。最后,本文展望了通过优化正极/固体电解质界面来提升全固态锂电池电化学性能的未来发展趋势。通过深入理解界面电阻的物理机制,未来可以采用新的材料设计、界面工程等策略来改善全固态锂电池的性能。这些研究将有助于推动全固态锂电池技术的发展,实现更高效、更安全的能源存储解决方案。

关键词：正极固体电解质空间电荷层界面电势差界面电阻

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界面电荷传递产生双活性位点的RuO-NiO/NF高效电催化析氢电极

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材料工程 2024年

作者：陈慧刘雪华林燕陈松王卫国福建理工大学材料科学与工程学院

为制备高性能、低成本的少贵金属电催化析氢材料，采用化学沉淀法结合热分解法制备RuO2-NiO/NF异质结构析氢电催化剂，该电极在碱性析氢反应（HER）中表现出优异的催化活性和稳定性。通过X射线粉末衍射（XRD）、傅里叶转换红外线光谱仪... 详细信息

为制备高性能、低成本的少贵金属电催化析氢材料，采用化学沉淀法结合热分解法制备RuO2-NiO/NF异质结构析氢电催化剂，该电极在碱性析氢反应（HER）中表现出优异的催化活性和稳定性。通过X射线粉末衍射（XRD）、傅里叶转换红外线光谱仪（FT-IR）、X射线光电子能谱仪（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）表征以及密度泛函理论（DFT）计算分析，证明RuO2和NiO结合产生的异质结构界面是该催化剂性能提升的核心，该界面上发生电荷转移导致双活性位点的产生，使不同种类的吸附质在不同活性位点选择性吸附，协同促进了析氢反应的各基元反应步骤，使得该催化剂在碱性析氢反应中表现优异：10 mA·cm-2电流密度下的析氢过电位仅为52 mV，Tafel斜率为47.5 mV·dec-1，100 mV下的TOF达到0.342 s-1，且在200 mA·cm-2的电流密度下、经100 h稳定性测试后仍维持稳定电势。综上所述，本工作从界面工程角度成功构筑RuO2-NiO/NF异质结构催化剂，并对其HER机理进行了探讨，为Ni基化合物异质结构催化剂的构建及在电催化领域的应用提供了新思路。

关键词：电解水析氢异质结构催化剂密度泛函理论异质结构界面工程热分解法

CuO掺杂(Ba，Ca)(Ti，Sn)O陶瓷的结构与压电性能

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无机材料学报 2024年

作者：彭萍谭礼涛福建理工大学材料科学与工程学院

(Ba，Ca)(Ti，Sn)O3压电陶瓷具有优异的压电性能，在压电传感器、换能器领域表现出巨大的应用潜力。因其烧结温度非常高，通常在1450℃以上，导致其在实际应用中受到限制。为了降低烧结温度，本研究以(Ba0.95Ca0.05)(Ti0.90Sn0.10)O3(BC... 详细信息

(Ba，Ca)(Ti，Sn)O3压电陶瓷具有优异的压电性能，在压电传感器、换能器领域表现出巨大的应用潜力。因其烧结温度非常高，通常在1450℃以上，导致其在实际应用中受到限制。为了降低烧结温度，本研究以(Ba0.95Ca0.05)(Ti0.90Sn0.10)O3(BCTS)为基体，选择CuO作为烧结助剂，通过传统固相法制备得到BCTS-xCuO压电陶瓷。系统研究CuO含量对BCTS陶瓷的烧结温度、结构及介电、压电性能的影响规律。研究发现，加入CuO后，陶瓷主相为钙钛矿结构，存在少量杂相，可能是Ba2TiO4和Ba2Cu3O5.9。适量CuO掺杂能有效将陶瓷的烧结温度从1480 ℃降低至1360 ℃，提高压电陶瓷的相对致密度，增大陶瓷的平均晶粒尺寸。当x=0.03时陶瓷获得最高相对致密度(98.7%)和最大平均晶粒尺寸(22.5 μm)，同时获得最优异的电学性能：压电系数d33=573 pC/N，机电耦合系数kp=36%，相对介电常数εr=9467，介电损耗tanδ=0.021。与其他低温烧结的BaTiO3基陶瓷相比，本研究的x=0.03陶瓷组分在低温烧结下获得更高的d33，表现出优异的综合性能。本研究表明：CuO掺杂可有效降低(Ba，Ca)(Ti，Sn)O3陶瓷的烧结温度，提高压电性能，为其在压电器件领域的应用提供指导。

关键词：无铅压电陶瓷压电性能低温烧结