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Co掺杂诱导Co_(x)P-Ni_(2)P双金属位点与酸协同作用实现高效加氢脱氧

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1327-1335页

作者：司明浩王帅苟晓梅宋华东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163318

高效加氢脱氧催化剂的开发是生物油提质升级的关键。以介孔SiO_(2)为载体,在Ni_(2)P活性相基础上,通过Co掺杂制备了Co_(x)P-Ni_(2)P双金属位点与酸性位点并存的Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂(y为初始P/(Ni+Co)物质的量比),采用XRD、... 详细信息

高效加氢脱氧催化剂的开发是生物油提质升级的关键。以介孔SiO_(2)为载体,在Ni_(2)P活性相基础上,通过Co掺杂制备了Co_(x)P-Ni_(2)P双金属位点与酸性位点并存的Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂(y为初始P/(Ni+Co)物质的量比),采用XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR、NH3-TPD、Py-FTIR和TEM技术表征了催化剂的结构和化学性质,并以间甲酚为模型化合物,考察了Co掺杂以及P/M物质的量比对Ni2P/SiO_(2)催化剂加氢脱氧性能的影响。结果表明,Co的掺杂不仅新增了活性位点Co_(x)P,还优化了Ni_(2)P的电子结构,进而提高了催化剂的加氢脱氧(HDO)活性。在Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂中,P/M物质的量比为0.5的Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-0.5催化性能最好,在275℃,2 MPa,1 h的反应条件下,间甲酚转化率达到98.7%,对脱氧产物甲基环己烷(MCH)的选择性达到95.6%,且Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂上的HDO反应过程以先加氢后脱氧(HYD)路径为主。

关键词：生物油加氢脱氧磷化镍 Co掺杂间甲酚

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石墨烯/三聚氰胺海绵结构的优化及光热蒸发性能评价

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复合材料学报 2024年

作者：胡奇森张婉晴刘会娥陈爽段莹莹王静宜中国石油大学(华东)化学化工学院

为解决淡水资源危机，以还原氧化石墨烯（RGO）和三聚氰胺海绵（MS）作为负载材料和基底材料，制备出了蘑菇状结构石墨烯/三聚氰胺海绵复合光热水蒸发材料（MRMS），以减少热量损失，提高蒸发速率。对影响材料结构的因素进行研究，包括... 详细信息

为解决淡水资源危机，以还原氧化石墨烯（RGO）和三聚氰胺海绵（MS）作为负载材料和基底材料，制备出了蘑菇状结构石墨烯/三聚氰胺海绵复合光热水蒸发材料（MRMS），以减少热量损失，提高蒸发速率。对影响材料结构的因素进行研究，包括总蒸发表面积与投影地面面积的比值（EAI值）、光吸收面积与吸水面积比值（PAI值）及下部输水圆柱的高度等方面。结果显示，高度为7 mm、直径为20 mm的顶部圆柱与高度为12 mm、直径为11 mm的底部输水圆柱组合的MRMS，在一个太阳光条件下蒸发速率最高可达2.41 kg·m-2·h-1，蒸发效率高达91.53%。对最优性能材料进行表征实验、连续使用性能和抗盐性能测定，证明了材料具有稳定的连续使用能力和抗盐性能，在海水淡化方面有良好的应用前景。

关键词：太阳能海水淡化蒸发石墨烯三聚氰胺海绵结构优化

2D+3D供水的木基光热蒸发器及其性能评价

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复合材料学报 2024年

作者：孙乐汀刘会娥陈爽于洁李婷中国石油大学(华东)化学化工学院

近年来，随着经济和社会快速发展，全球淡水资源需求量不断增加，导致全球淡水资源愈加紧缺。海水淡化是目前解决淡水短缺问题最好的方式之一。为实现海水的快速蒸发，本课题制备了高度为20 mm、碳化层厚度为3 mm的脱木素轻木木基光热材... 详细信息

近年来，随着经济和社会快速发展，全球淡水资源需求量不断增加，导致全球淡水资源愈加紧缺。海水淡化是目前解决淡水短缺问题最好的方式之一。为实现海水的快速蒸发，本课题制备了高度为20 mm、碳化层厚度为3 mm的脱木素轻木木基光热材料(CDW)，通过SEM、FT-IR、Raman光谱、Uv-Vis-NIR吸收光谱等表征实验证实所制备的材料具有丰富的孔道和良好的吸光性能，有利于水的光热蒸发。构建2D+3D供水的小型光热蒸发器，采用吸水纸向光热材料供水，对所制备的CDW材料进行了光热水蒸发性能评价，所获得的平均蒸发速率为1.5310 kg/(m2·h)，较碳化原木有明显提升。通过与无供水情况下的光热实验对比，证实吸水纸能够稳定给材料提供水源；通过与材料直接接触水面的3D供水情况作对比，证实了2D+3D供水结构的优越性。

关键词：轻木蒸发太阳能碳化木材海水淡化复合材料

MOF衍生碳基材料的电催化应用及其先进表征技术

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 78-99页

作者：陈曦李明轩闫金伦张龙力中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580 中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室山东青岛266580

鉴于对清洁和可持续能源的需求,来自金属有机框架(MOFs)的纳米炭衍生物正崭露头角,成为电催化能量转化的独特催化剂。这些MOF衍生的纳米炭材料不仅保持了MOFs组成可定制和结构多样性等优势,而且在热解过程中可有效防止金属纳米颗粒和金... 详细信息

鉴于对清洁和可持续能源的需求,来自金属有机框架(MOFs)的纳米炭衍生物正崭露头角,成为电催化能量转化的独特催化剂。这些MOF衍生的纳米炭材料不仅保持了MOFs组成可定制和结构多样性等优势,而且在热解过程中可有效防止金属纳米颗粒和金属氧化物的聚集。因此,它们提高了电催化效率,改善了电导率,并在燃料电池和金属-空气电池等绿色能源技术中发挥了关键作用。该综述以MOF衍生碳基材料的炭化机制为起点,随后深入探讨了固有炭缺陷、金属和非金属原子掺杂,并研究了这些材料的合成策略。此外,全面介绍了先进的表征技术,包括原位映射和原位光谱学。最后,对MOF衍生碳基材料作为电催化剂的研究前景提供了见解。该综述的主要目标是为当前MOF衍生碳基电催化剂的状况提供更清晰的视角,鼓励更高效电催化材料的发展。

关键词：金属-有机框架材料纳米炭材料电催化先进表征方法

基于层状锌铝复合氢氧化物前驱体优化制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)气相醛加氢催化剂

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中国石油大学学报（自然科学版） 2024年第4期48卷 224-232页

作者：白鹏刘函澎陈雪娇张永辉赵振祥吴萍萍黄德鑫吴先锋张志华中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580 广东石油化工学院广东茂名525000

以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝... 详细信息

以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝的引入方式对ZnAl_(2)O_(4)尖晶石形成的影响,考察不同条件下所得催化剂的结构与反应性能之间的构效关系。结果表明:与工业催化剂相比,在辛烯醛气相加氢反应中混合法制得的催化剂与工业催化剂活性相当,产物选择性在空速1.5 h^(-1)时高于工业剂1.9%,在空速4.0 h^(-1)时高于工业剂2.5%;以偏铝酸钠作为铝源制备的ZnAl-LDH前驱物大大提高锌铝结合效率,减少非结合Al_(2)O_(3)的产生,提高产物选择性,同时实现380℃低温焙烧条件下ZnAl-LDH向ZnAl_(2)O_(4)尖晶石的转变,避免传统的高温焙烧过程中CuO的烧结。

关键词： Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 ZnAl_(2)O_(4)尖晶石 ZnAl-LDH 气相醛加氢

植物衍生多孔碳材料在超级电容器中的研究进展

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复合材料学报 2024年

作者：王园园董省身夏莹京宋华东北石油大学化学化工学院

超级电容器是一种功率密度高、充放电速率快、使用寿命长、应用范围广的储能装置。影响其性能的主要因素是电极材料，故导电性好、原料易得、成本低、环境友好的电极材料的开发是当今超级电容器的研究重点。植物衍生多孔碳材料因其满足... 详细信息

超级电容器是一种功率密度高、充放电速率快、使用寿命长、应用范围广的储能装置。影响其性能的主要因素是电极材料，故导电性好、原料易得、成本低、环境友好的电极材料的开发是当今超级电容器的研究重点。植物衍生多孔碳材料因其满足上述要求而受到广泛关注。本文按照前驱体的来源对植物衍生多孔碳材料进行了分类，介绍了近年来国内外植物衍生多孔碳材料用于超级电容器电极材料的研究成果，讨论了植物衍生多孔碳电极材料在超级电容器领域中所面临的挑战，并对植物衍生多孔碳材料的发展前景进行了展望。

关键词：植物衍生碳材料超级电容器电极材料研究进展

基于脂肪酸的双循环CO开关溶剂体系提取分离青蒿素

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精细化工 2024年

作者：陈川田云郭龙燕王娜鲁红升西南石油大学化学化工学院

以脂肪酸对黄花蒿叶中青蒿素的超声辅助提取为外循环，以聚醚胺(D230)的CO2开关为内循环，构建一种基于脂肪酸的双循环CO2开关溶剂体系。采用单因素实验和正交实验考察了液固比(mL∶g)(即每克黄花蒿叶粉末加入脂肪酸体积，下同)、超声... 详细信息

以脂肪酸对黄花蒿叶中青蒿素的超声辅助提取为外循环，以聚醚胺(D230)的CO2开关为内循环，构建一种基于脂肪酸的双循环CO2开关溶剂体系。采用单因素实验和正交实验考察了液固比(mL∶g)(即每克黄花蒿叶粉末加入脂肪酸体积，下同)、超声时间、提取温度和提取时间对青蒿素提取量的影响。采用SEM、FTIR和1HNMR对其进行了表征，探究了基于脂肪酸的双循环CO2开关溶剂体系提取分离青蒿素的机理。在以正庚酸(C7-FA)为提取溶剂、液固比(mL∶g)为20∶1、超声时间1 h、提取温度50 ℃、提取时间2.5 h的最佳条件下，青蒿素提取量为4.37 mg/g。C7-FA与D230/水溶液组成了具有CO2开关能力的双循环溶剂体系，可快速分离青蒿素并实现溶剂的回收和循环利用，第4次循环使用时青蒿素提取量为新鲜溶剂提取量的78%。范德华力和氢键是提取中的主要分子间作用力。

关键词：脂肪酸双循环 CO 开关溶剂提取青蒿素分离技术

NiCe(x)/FLRC-TiO_(2)催化剂的制备及其加氢脱氧性能研究

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化学学报 2024年第3期82卷 287-294页

作者：张强王欢王帅王园园张梅宋华东北石油大学化学化工学院黑龙江省大庆市163318

生物质作为自然界唯一可再生的有机碳源,其转化利用具有重要意义.本工作制备了具有特殊形貌和孔道结构的放射状二氧化钛(FLRC-TiO_(2))载体,并在高加氢活性Ni基础上,引入Ce赋予催化剂酸活性位,制备了负载型金属-酸双功能NiCe(x)/FLRC-Ti... 详细信息

生物质作为自然界唯一可再生的有机碳源,其转化利用具有重要意义.本工作制备了具有特殊形貌和孔道结构的放射状二氧化钛(FLRC-TiO_(2))载体,并在高加氢活性Ni基础上,引入Ce赋予催化剂酸活性位,制备了负载型金属-酸双功能NiCe(x)/FLRC-TiO_(2)催化剂(x为Ni和Ce的原子比),并以对甲酚为模型化合物,研究了Ni/Ce比对催化剂加氢脱氧(HDO)性能的影响.结果表明,Ce的引入能够增强催化剂的酸性,增强催化剂C—OH键氢解能力,从而提高甲基环己烷(MCH)选择性.与单金属Ni/FLRC-TiO_(2)相比,双金属NiCe(1)/FLRC-TiO_(2)的目标产物MCH的选择性显著提高.在275℃、3 MPa、2.5 h的反应条件下, NiCe(1)/FLRC-TiO_(2)催化剂对对甲酚转化率为100%,脱氧产物选择性为97.9%,且MCH的选择性高达95.4%. NiCe(1)/FLRC-TiO_(2)催化剂上的HDO以hydrogenation (HYD)反应路径为主.

关键词：加氢脱氧 NiCe催化剂放射状孔道结构二氧化钛对甲酚

强钴—氧键合作用提升缺陷型Co_(2)MnO_(4)酸性析氧反应稳定性

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物理化学学报 2024年第3期40卷 48-49页

作者：谢静宜吕千喜乔韦珍卜辰宇张昱声翟雪君吕仁庆柴永明董斌中国石油大学(华东)化学化工学院重质油全国重点实验室山东青岛266580

通过实验和理论已经验证钴基氧化物是一种很有前景的析氧反应(OER)催化剂。然而,普通的钴基催化剂在酸性环境中非常不稳定,在酸性电解质中容易被腐蚀。因此,在目前的研究中,设计出能在强酸性条件下同时保持活性和稳定性的析氧催化剂是... 详细信息

通过实验和理论已经验证钴基氧化物是一种很有前景的析氧反应(OER)催化剂。然而,普通的钴基催化剂在酸性环境中非常不稳定,在酸性电解质中容易被腐蚀。因此,在目前的研究中,设计出能在强酸性条件下同时保持活性和稳定性的析氧催化剂是实现大规模工业制氢应用的一项重要挑战。因此,我们报道了通过在四氧化三钴的尖晶石晶格中引入锰(Mn)从而产生富含缺陷的催化剂(CoMn_(1)O),它在酸性电解质中具有较长的使用寿命。我们利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和能量色散光谱(EDS)元素图研究了晶相结构和化学价态。在引入锰后,由于局部晶体结构的改变,产生了大量的缺陷。此外,随着锰含量的增加,可以观察到Co 2p光谱的红移,这表明Co的总价逐渐增加,形成了更稳定的Co-O键。此外,当Mn与Co的比例达到1(CoMn_(1)O)时,目标催化剂表现出良好的OER活性,在10和50mA·cm^(-2)时,过电位分别为415和552 mV。详细的物理表征和电化学测试表明,CoMn_(1)O比不含锰的Co_(3)O_(4)(CoMn_(0)O)能稳定4倍以上的时间。这可以归因于锰的引入调节了Co的电子密度偏向O,从而形成更稳定的Co-O键。Mn可以通过延缓Co活性位点的氧化速率来促进酸性氧的进化,并进一步提升稳定性。密度泛函理论(DFT)计算进一步分析了CoMn_(1)O和CoMn_(0)O的电子结构。与CoMn_(0)O相比,CoMn_(1)O中Co 3d的d带中心(εd)向费米能级(EF)移动。这表明CoMn_(1)O通过加强与OER中间物的键合作用从而降低了反应能垒。本研究为设计非贵金属电催化剂实现高效稳定的酸性析氧提供有前景的策略。

关键词：中空结构钴锰尖晶石氧化物钴锰普鲁士蓝类似物酸性析氧反应