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由质子化D-A型聚合物和MoS_(2)构建S型异质结实现高效光催化析氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 180-193页

作者：潘劲康张艾彩珺张莉华董鹏玉盐城工学院江苏省新型环保重点实验室江苏盐城224051 盐城工学院化学化工学院江苏盐城224051 盐城工学院机械工程学院江苏盐城224051

化石能源的过度消耗及其所引发的环境污染已经成为制约人类社会可持续发展的关键因素,因此开发绿色、可再生的能源已成为全球的迫切需求.氢能作为一种新型能源,具有能量密度高、清洁以及可持续等优点,备受研究者的关注.光催化分解水制... 详细信息

化石能源的过度消耗及其所引发的环境污染已经成为制约人类社会可持续发展的关键因素,因此开发绿色、可再生的能源已成为全球的迫切需求.氢能作为一种新型能源,具有能量密度高、清洁以及可持续等优点,备受研究者的关注.光催化分解水制氢技术能够将太阳能转化为可储存的清洁能源,被视为未来解决能源和环境问题的可行性方案.在过去几十年里,众多科学家致力于研发各种高效的析氢光催化剂,以推进光催化分解水制氢技术的实际应用.其中,S型异质结光催化剂因其快速的光生电荷转移效率和出色的氧化还原能力,被认为是提高光催化析氢性能的有效途径之一.本文以质子化、具有供体-受体(D-A)构型的PyDTDO-3共轭聚合物和二维层状MoS_(2)为原料,构建了一种S型异质结(PPMS),并将其用于光催化分解水制氢.红外光谱结果表明,质子化处理导致PyDTDO-3表面吸附了大量H^(+),使其Zeta电势降低,表面负电荷减少,更有利于MoS_(2)的吸附,进而形成具有紧密接触界面的PPMS S型异质结.在可见光照射下,PPMS-0.5%(即MoS_(2)占PyDTDO-3的质量百分数为0.5%)S型异质结的性能最佳,其光催化析氢效率达到75.4 mmol g^(–1)h^(–1),是纯PyDTDO-3的4.6倍.此外,在550 nm光激发下,PPMS-0.5%异质结的光催化析氢表观量子效率最高达到19.6%.光电流响应和电化学阻抗谱结果表明,PPMS异质结展现出了显著提升的光生电荷分离效率.通过密度泛函理论计算发现,PyDTDO-3和MoS_(2)具有不同的功函数,这导致费米能级间隙的产生,从而形成了内建电场.该内建电场有助于MoS_(2)上的电子自发转移到PyDTDO-3上,从而在PyDTDO-3与MoS_(2)的界面上产生了明显的差分电荷密度分布:PyDTDO-3表面带有负电荷,MoS_(2)表面则带有正电荷.在可见光激发下,得益于PyDTDO-3独特的D-A型结构,光生电子可以快速从供体(芘供体)的最高占据分子轨道传递到受体(DTDO受体)的最低未占据分子轨道(LUMO);随后,这些被激发的光生电子进入MoS_(2)的表面.利用飞秒瞬态吸收光谱研究动力学行为,结果表明,来自PyDTDO-3的LUMO电子转移加速了MoS_(2)价带的空穴消耗,这进一步证实了S型光生电荷分离机制.此外,与单组分PyDTDO-3和MoS_(2)相比,PPMS S型异质结具有较低的吉布斯自由能(ΔGH*,0.77 eV),表明它更有利于过渡态(H*)的形成以及分子氢在PPMS上的有效解吸.总之,PPMS S型异质结表现出促进的电荷定向迁移和增加的活性位点,共同增强了其光催化析氢性能.综上,本文首先对D-A构型的PyDTDO-3进行质子化处理,再与MoS_(2)复合,制备了具有紧密接触界面的S型PPMS异质结.该异质结结构显著促进了PyDTDO-3和MoS_(2)之间的电荷定向迁移;此外,通过引入MoS_(2)中丰富的S原子,增加了光催化析氢活性位点,从而大大提高了光催化析氢效率.本文为设计和开发新型高效的光催化析氢材料提供了新的思路和参考.

关键词： S型异质结质子化D-A型聚合物 MoS_(2) 光催化析氢密度泛函理论计算

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分子筛型声学增强材料的储存耐候性能

高等学校化学学报 2024年第3期45卷 21-36页

作者：孟庆华史超上海交通大学化学化工学院上海200240 盐城工学院纺织服装学院盐城224051

研究了湿度和有机物小分子等储存耐候条件对声学增强材料谐振频率偏移值的影响,探讨了由不同硅铝比分子筛组成的声学增强材料在不同湿度及有机物小分子气氛中储存后的谐振频率及偏移值的变化规律.研究结果表明,由既定硅铝比分子筛组成... 详细信息

研究了湿度和有机物小分子等储存耐候条件对声学增强材料谐振频率偏移值的影响,探讨了由不同硅铝比分子筛组成的声学增强材料在不同湿度及有机物小分子气氛中储存后的谐振频率及偏移值的变化规律.研究结果表明,由既定硅铝比分子筛组成的声学增强材料在25℃/50%相对湿度(RH)和25℃/95%RH条件下储存后,其谐振频率偏移值未发生明显变化.氮气吸附实验结果表明,25℃下氮气分子占据了较少的比表面积,水分子的存在不影响声学增强材料对氮气分子的吸附.在25℃/50%RH条件下放置后,声学增强材料在25℃/95%RH条件下吸附的水分子会逐渐脱附.声学增强材料在不同种类有机物小分子气氛中储存后,其谐振频率偏移值呈不同的变化趋势.对于尺寸较小的有机物小分子,由于存在可逆吸附,声学增强材料的谐振频率偏移值未有明显变化;对于尺寸较大或具有小尺寸端基基团的有机物小分子,由于存在嵌入式吸附,声学增强材料的谐振频率偏移值明显降低.

关键词：声学增强材料分子筛谐振频率储存耐候

磁性纳米ZnFeO/AgPO复合材料的合成及光催化降解性能

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环境科学学报 2024年

作者：颜秀花房娟唐兰勤盐城工学院化学与化工学院

磁性纳米复合材料作为一种具有回收再利用特性的新型催化剂，在环境科学领域受到了广泛的关注.本研究用水热法合成了磁性纳米ZnFe2O4/Ag3PO4复合材料.X射线衍射（XRD）、紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）和扫描电子显微镜（SEM）对合... 详细信息

磁性纳米复合材料作为一种具有回收再利用特性的新型催化剂，在环境科学领域受到了广泛的关注.本研究用水热法合成了磁性纳米ZnFe2O4/Ag3PO4复合材料.X射线衍射（XRD）、紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）和扫描电子显微镜（SEM）对合成的纳米复合材料进行了表征.同时，研究了ZnFe2O4/Ag3PO4复合材料在可见光下降解亚甲基蓝的催化性能.光催化降解结果表明，复合材料对亚甲基蓝的降解能力受ZnFe2O4与Ag3PO4的物质的量的比影响较大，当ZnFe2O4与Ag3PO4的物质的量的比为0.1:1时，所得复合材料的光催化活性最高.与纯Ag3PO4相比，ZnFe2O4/Ag3PO4具有优异的结构稳定性和循环利用性能.循环4次后，ZnFe2O4/Ag3PO4的回收率为93.1%，光照60 min对亚甲基蓝的降解率为54.5%，回收率下降了5.1%，亚甲基蓝降解率下降了8.1%，而纯的Ag3PO4样品经过4次循环使用后，回收率下降了50.2%，亚甲基蓝的降解率下降了28.7%，说明ZnFe2O4的加入，提高了复合材料的稳定性和磁回收特性.自由基捕获实验表明空穴（h+）和超氧自由基（·O2-）是亚甲基蓝降解反应中的主要活性物质.

关键词： ZnFe O /Ag PO 复合材料光催化降解稳定性磁性

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自修复光致变色聚氨酯复合织物的制备与性能

复合材料学报 2024年第8期41卷 4189-4199页

作者：李含郭阳白松吴焕岭林玲冒海燕盐城工学院纺织服装学院盐城224051

为提高光致变色涂层织物耐用性能,采用光致变色微胶囊(PM)与两性离子聚氨酯(ZPU)制备PM/ZPU薄膜,并热压到棉织物上得到自修复光致变色PM/ZPU复合织物。对PM/ZPU复合织物的结构和形貌进行表征,并详细探讨了PM/ZPU复合织物的光致变色性能... 详细信息

为提高光致变色涂层织物耐用性能,采用光致变色微胶囊(PM)与两性离子聚氨酯(ZPU)制备PM/ZPU薄膜,并热压到棉织物上得到自修复光致变色PM/ZPU复合织物。对PM/ZPU复合织物的结构和形貌进行表征,并详细探讨了PM/ZPU复合织物的光致变色性能、自修复及回收利用能力。结果表明:经紫外光照射后,PM/ZPU复合织物的最大吸收波长由470 nm转移到530 nm,颜色由黄橙色变为红褐色,且具有良好的耐疲劳性能;基于两性离子的动态可逆性,PM/ZPU复合织物划痕可以在80℃下完全修复,断裂的复合织物在60℃下的粘合强度达到1.47 MPa,展现了优异的自修复性能;通过简单的溶解法可将废弃织物上的涂层进行回收并再利用,重新制备PM/ZPU复合织物依然具有良好的光致变色性能。

关键词：聚氨酯光致变色自修复性能回收再利用复合织物

机器学习与斯塔克展宽法结合的等离子体电子密度诊断方法

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光谱学与光谱分析 2024年第10期44卷 2778-2784页

作者：张婷琳唐龙彭东宇汤昊姜盼盼刘博通陈传杰盐城工学院信息工程学院江苏盐城224051

电子密度是等离子体基本参数之一。H_(β)是基于斯塔克展宽的发射光谱法最常用的谱线。在大气压条件下,范德瓦尔斯展宽对H_(β)谱线加宽的贡献突出,它与等离子体的气体温度有关。为了提取斯塔克展宽,需要利用分子的转动温度预先确定气... 详细信息

电子密度是等离子体基本参数之一。H_(β)是基于斯塔克展宽的发射光谱法最常用的谱线。在大气压条件下,范德瓦尔斯展宽对H_(β)谱线加宽的贡献突出,它与等离子体的气体温度有关。为了提取斯塔克展宽,需要利用分子的转动温度预先确定气体温度,因而其结果必然存在一定的误差,从而导致在谱线的非线性参数拟合中将气体温度的误差传递给电子密度。提出了一种基于机器学习的随机森林回归模型与基于发射光谱的斯塔克展宽法相结合的电子密度光谱诊断方法。通过与传统最小二乘法的误差特性进行对比发现,该方法具有更好的鲁棒性和泛化性能,能够精确且快速地诊断电子密度。通过在气体温度中引入随机偏差,利用谱线展宽模型仿真出不同等离子体状态下的H_(β)谱线,将其作为机器学习的训练数据集。将每组带温度偏差的谱线强度分布与对应的电子密度构成样本集,对随机森林模型进行训练,使模型得到最小均方误差的超参最小叶节点和决策树数量分别为2和100。在模拟中,考虑到气体温度的诊断误差,将带温度偏差的光谱数据作为模型输入,预测出电子密度。研究表明,经训练后的随机森林模型对电子密度的预测结果与真实值之间的平均相对误差小于3%。利用气体温度误差范围为0~±10%的光谱测试集对模型进行评估,随着温度误差增大,模型预测结果比最小二乘法的结果更好。当气体温度误差为±10%时,模型预测电子密度的均方误差相比于最小二乘法降低了30%以上。在光谱数据训练集中,当训练数据集引入的偏差范围为0~±10%时,模型的预测均方误差达到最小,鲁棒性优于最小二乘法,而当训练数据集所含偏差超过±10%时,模型的预测结果较差。另外,利用训练好的随机森林模型分析H_(β)谱线所需的时间远远小于最小二乘拟合法。

关键词：发射光谱电子密度斯塔克展宽随机森林气体温度

紫外光催化辅助Ga面GaN化学机械抛光试验研究

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表面技术 2024年第6期53卷 157-167页

作者：杨友明周海胡士响夏丽琴任相璞盐城工学院机械工程学院江苏盐城224051

目的探究在紫外光催化辅助抛光过程中,相关因素对氮化镓晶片Ga面去除率(MRR)及表面粗糙度(Ra)的影响规律,提高单晶氮化镓高效率低损伤的超光滑表面质量。方法通过结合紫外光与化学机械进行抛光,采用单因素试验方案,对GaN晶片的Ga面进行... 详细信息

目的探究在紫外光催化辅助抛光过程中,相关因素对氮化镓晶片Ga面去除率(MRR)及表面粗糙度(Ra)的影响规律,提高单晶氮化镓高效率低损伤的超光滑表面质量。方法通过结合紫外光与化学机械进行抛光,采用单因素试验方案,对GaN晶片的Ga面进行紫外光催化辅助化学机械抛光试验,比较在无光照、光照抛光盘、光照抛光液3种抛光方式和不同TiO_(2)浓度、pH值、H_(2)O_(2)含量、抛光压力、抛光盘转速和抛光液流条件下的抛光效果。最后通过正交试验进行抛光工艺参数优化,通过测量不同条件下紫外光催化辅助化学机械抛光过程中的MRR值和Ra值,探究GaN晶片Ga面抛光效果。结果在紫外光催化辅助抛光条件下,通过对单因素试验和正交试验的抛光参数进行分析和优化,GaN晶片材料去除率可以达到698.864nm/h,通过白光干涉仪观测可以获得表面粗糙度Ra值为0.430nm的亚纳米级超光滑GaN晶体表面。结论基于紫外光催化辅助GaN晶片Ga面化学机械抛光试验,紫外光辅助化学机械的复合抛光方式能够促进GaN表面生成物Ga_(2)O_(3)快速去除,其中光照抛光液方式能够极大地提高抛光效率。紫外光催化辅助Ga面GaN化学机械抛光可以获得高效低损伤的单晶氮化镓抛光加工表面质量。

关键词：氮化镓紫外光催化抛光 MRR 表面粗糙度单因素试验正交试验

基于多尺度知识蒸馏与增量学习的滚动轴承故障诊断方法

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振动与冲击 2024年第12期43卷 276-285页

作者：夏逸飞皋军邵星王翠香盐城工学院信息工程学院江苏盐城224000 盐城工学院机械工程学院江苏盐城224000

为了缓解单任务轴承故障诊断方法在不同工况诊断时产生的灾难性遗忘问题,提出一种基于多尺度知识蒸馏与增量学习(multi-scale knowledge distillation and continual learning,CL-MSKD)的滚动轴承故障诊断方法。以一维卷积神经网络作为C... 详细信息

为了缓解单任务轴承故障诊断方法在不同工况诊断时产生的灾难性遗忘问题,提出一种基于多尺度知识蒸馏与增量学习(multi-scale knowledge distillation and continual learning,CL-MSKD)的滚动轴承故障诊断方法。以一维卷积神经网络作为CL-MSKD主要框架,余弦归一化层作为多任务共享的分类器,通过标签与特征两个尺度的知识蒸馏实现模型知识的保存与传递。CL-MSKD能够以一个统一结构的网络模型对在不同工况下的轴承故障进行诊断,通过知识压缩方法不断地学习和保存知识,最终缓解增量阶段产生的灾难性遗忘问题,提升跨工况场景下轴承故障诊断性能。试验表明,CL-MSKD能够有效缓解灾难性遗忘并保持良好的诊断效果。在任务环境差异较大的情况下,准确率指标仍能达到97.09%,与其他增量方法相比稳定性更好,精度更高。

关键词：增量学习知识蒸馏卷积神经网络轴承故障诊断共享分类器

超薄2D/2D NiPS_(3)/C_(3)N_(5)异质结的界面工程促进光催化产氢

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物理化学学报 2024年第5期40卷 45-49页

作者：胡佳伟夏楷杨奥张志豪肖雯刘超张勤芳盐城工学院材料科学与工程学院江苏盐城224051 盐城工学院江苏省生态环境材料重点实验室江苏盐城224051

探索高效水分解光催化剂具有获得氢能源的巨大潜力。调控异质结界面可以有效地促进电荷载流子的分离和太阳能的利用,从而提高光催化活性。本工作使用了一种机械混合辅助自组装方法来构建NiPS_(3)(NPS)纳米片(NSs)/C_(3)N_(5)(CN) NSs (N... 详细信息

探索高效水分解光催化剂具有获得氢能源的巨大潜力。调控异质结界面可以有效地促进电荷载流子的分离和太阳能的利用,从而提高光催化活性。本工作使用了一种机械混合辅助自组装方法来构建NiPS_(3)(NPS)纳米片(NSs)/C_(3)N_(5)(CN) NSs (NPS/CN)异质结,即在二维(2D) CN NSs表面紧密沉积2D NPS NSs以形成2D/2D异质结构。在可见光下,通过在去离子水和海水中分解水生成氢气来评价样品的光催化性能。与CNNSs和NPSNSs相比,NPS/CN复合材料显示出较高的光催化产氢(PHE)活性,这是由于光捕获能力增加和异质结形成的协同作用所致。然而,过量的NPS NSs沉积在CNNSs表面会降低NPS/CN中CNNSs组分的光吸收,从而降低NPS/CN复合材料的PHE活性。这表明,NPS/CN复合材料要获得良好的光催化活性,需要两个组分之间适当的质量比。优化后的光催化剂(3-NPS/CN)具有良好的结构稳定性,在可见光下PHE效率最高,为47.71 μmol·h^(-1),是CN NSs的2385.50倍。此外,3-NPS/CN在海水中也表现出良好的PHE活性,反应速率为8.99 μmol·h^(-1)。采用光电化学、稳态光致发光(PL)、时间分辨光致发光(TR-PL)、稳态表面光电压(SPV)和时间分辨表面光电压(TPV)技术研究了不同光催化剂上的电荷分离和迁移。根据表征结果提出了一种可能的PHE机理。在NPS/CN光催化剂中,由于CN NSs和NPS NSs之间的电位差和强的界面电子耦合,光生电子从CN NSs的导带迅速迁移到NPS NSs的导带。然后,聚积在NPS NSs组份导带上的光生电子可以有效地还原质子生成氢气分子。同时,在三乙醇胺(TEOA)分子存在下,CN NSs和NPS NSs的价带上的光生空穴被消耗。本研究提供了一种简单的2D/2D异质结构光催化剂制备方法,该方法对于构建高效二维异质结光催化剂在能源领域中的应用具有重要价值。

关键词： C_(3)N_(5)纳米片 NiPS_(3)纳米片光催化产氢异质结

Cu/TiBN电接触材料的导电性及抗电弧侵蚀机理

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稀有金属材料与工程 2024年第1期53卷 188-196页

作者：张秋涛刘双宇陆萍刘梦冉刘学然张福隆 Vasilieva Tatiana Mikhailovna 盐城工学院机械工程学院江苏盐城224051 盐城工学院汽车工程学院江苏盐城224051 盐城工学院材料科学与工程学院江苏盐城224051 莫斯科物理技术学院俄罗斯莫斯科141700

采用渗硼烧结法合成了一种新型TiBN粉体材料,它兼有陶瓷性和金属性,电阻率为2.6×10^(-3)Ω·cm。以TiBN和TiN为增强相,采用粉末冶金法制备了Cu/TiBN和Cu/TiN电接触材料,研究了不同含量TiBN和TiN的电接触材料的微观结构和物理性能。结... 详细信息

采用渗硼烧结法合成了一种新型TiBN粉体材料,它兼有陶瓷性和金属性,电阻率为2.6×10^(-3)Ω·cm。以TiBN和TiN为增强相,采用粉末冶金法制备了Cu/TiBN和Cu/TiN电接触材料,研究了不同含量TiBN和TiN的电接触材料的微观结构和物理性能。结果表明,与TiN相比,TiBN增强相能明显改善Cu基电接触材料的导电性能、抗氧化性能、硬度和抗电弧侵蚀性能。当含量为5%(质量分数)时,Cu/TiBN电接触材料的抗电弧侵蚀能力最好,质量损失仅为1.5mg。电弧侵蚀时,在Cu/TiBN表面生成Ti_(x)O_(y)、B_(2)O_(3)和N_(2)等产物,这些产物能明显改善Cu/TiBN电接触材料的抗电弧侵蚀能力。新开发的Cu/TiBN电接触材料具有优异的物理性能和抗电弧侵蚀性能,在电接触行业中拥有广阔的应用前景。

关键词： TiBN导电陶瓷 Cu/TiBN电接触材料粉末冶金法抗电弧侵蚀