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通过钨对镍活性位点的电子改性实现苯甲胺选择性氧化耦合制氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 146-156页

作者：屠振涛何晓洋刘璇熊登科左娟吴德礼汪建营陈作锋同济大学化学科学与工程学院上海200092 厦门理工学院材料科学与工程学院福建省功能材料与应用重点实验室福建厦门361005 同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092

苯甲腈(BN)作为精细化学品、农用化学品和药品生产的重要中间体,其制备受到研究人员的广泛关注.传统的BN化学合成涉及有机物与氰化物之间的亲核取代反应.然而,由于氰化物等剧毒化学试剂的使用,这一反应在实际应用中受到了一定的限制.最... 详细信息

苯甲腈(BN)作为精细化学品、农用化学品和药品生产的重要中间体,其制备受到研究人员的广泛关注.传统的BN化学合成涉及有机物与氰化物之间的亲核取代反应.然而,由于氰化物等剧毒化学试剂的使用,这一反应在实际应用中受到了一定的限制.最近研究发现,苯甲胺(BA)电化学氧化可为BN的生产提供一种清洁、高效、高选择性的方法.此外,与析氧反应(OER)相比,苯甲胺氧化反应(BAOR)具有明显的热力学优势;将BAOR与阴极析氢反应(HER)耦合,可提高整体电解体系的能效和经济效益.因此,开发高效双功能电催化剂用于苯甲胺氧化及耦合析氢反应具有重要的基础研究意义和实际应用价值.本文通过直接水热和高温磷化的方法,在泡沫镍基底上负载了一种W-Ni_(2)P纳米片(W-Ni_(2)P/NF),并探索了其作为双功能电催化剂在BAOR和HER的应用.实验结果显示,催化剂的纳米片结构不仅提供了充足的活性位点,还有助于离子传输.钨的掺杂显著增强了电化学传导性,改善了水吸附性,并优化了氢吸附能,进而提升了催化剂的HER性能.此外,钨的引入促进了电子从镍向钨的转移,形成了缺电子的镍区域;在W-Ni_(2)P催化的BAOR过程中,缺电子的镍活性位点与供电子的氨基(-NH2)相互作用,有效促进了氨基的吸附和活化,进一步推动了脱氢反应和C≡N键的形成.电化学测试结果表明,在1 mol L^(‒1)KOH溶液中,W-Ni_(2)P催化剂发生HER的过电位为80 mV(10 mA cm^(-2)),其性能可与商业Pt/C电极相媲美.在含有25 mmol L^(‒1)BA的1 mol L^(‒1)KOH溶液中,仅需施加1.42 V电位,W-Ni_(2)P催化剂即可达到100 mA cm^(-2)的氧化电流密度,这比OER所需电位低350 mV.此外,当组装W-Ni_(2)P/NF||W-Ni_(2)P/NF电解槽时,在1 mol L^(‒1)KOH和25 mmol L^(‒1)BA的电解液中,仅需1.41 V的电解电压即可达到10 mA cm^(-2)的电流密度,实现了阴极制氢和阳极增值BN的同时生产,且反应的法拉第效率达到95%.采用电化学原位拉曼光谱和红外光谱研究了反应的活性位点和关键中间产物.结合密度泛函理论计算,阐明了BAOR的催化机理以及反应路径,深入分析了W掺杂在优化吸附能和提高W-Ni2P电催化剂催化活性方面的优化作用.综上所述,本文成功制备了高活性、高稳定性的钨掺杂磷化镍纳米片双功能催化剂,并将其应用于两电极电解体系中,实现了阴、阳极高附加值产物(苯甲腈和氢气)的同时生成.本研究为电化学合成高价值腈化合物和制氢先进催化剂的设计、制备提供了一定的参考和借鉴.

关键词：双功能电催化剂选择性氧化苯甲腈电合成脱氢作用析氢反应

不同尺寸Li_(6.4)La_(3)Zr_(2)Ga_(0.2)O_(12)颗粒与PEO复合制备高性能柔性固态电解质

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中国稀土学报 2024年第4期42卷 742-751,I0004页

作者：卢名亮吕义玮刘志亮李栋李小成闵志宇江西理工大学材料冶金化学学部江西赣州341000 洛阳理工学院材料科学与工程学院河南洛阳471023 江西理工大学动力电池与材料重点实验室江西赣州341000

固体聚合物电解质具有良好的灵活性、低界面阻抗、易加工等特点,具有广阔的应用前景。目前,聚合物电解质存在着室温下离子输运困难和离子电导率低的问题。采用溶液铸造法制备了石榴石Li_(6.4)La_(3)Zr_(2)Ga_(0.2)O_(12)(LLZGO)/聚乙烯... 详细信息

固体聚合物电解质具有良好的灵活性、低界面阻抗、易加工等特点,具有广阔的应用前景。目前,聚合物电解质存在着室温下离子输运困难和离子电导率低的问题。采用溶液铸造法制备了石榴石Li_(6.4)La_(3)Zr_(2)Ga_(0.2)O_(12)(LLZGO)/聚乙烯氧化物(PEO)复合聚合物电解质。通过优化LLZGO粒径,并与PEO结合,制备了高离子电导率的复合电解质。结果表明,当LLZGO粒径为0.5μm时,室温离子电导率为1.5×10^(-4)S·cm^(-1),制备的复合电解质的离子迁移数为0.343,在锂沉积/剥离试验中可稳定循环400 h。在60℃,2.7~4.0 V条件下,组装的Li/复合电解质/LiFePO_(4)电池首次放电比容量为141 mAh·g^(-1),在0.5 C倍率下,循环60次后放电比容量为121.4 mAh·g^(-1),具有良好的循环稳定性。通过优化LLZGO粒径,为提高复合电解质的界面性能、优化机械和电化学性能、开发高性能固体锂金属电池提供了一种可行的方法。

关键词：复合电解质全固态电池石榴石电解质粉离子电导率稀土

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论医药原料药废气RTO焚烧技术设计要点

湖北师范大学学报（自然科学版） 2024年第2期44卷 86-91页

作者：丁康君江苏瑞鼎环境工程有限公司江苏宜兴214216 湖北理工学院环境科学与工程学院湖北黄石435003

针对医药原料药生产废气处理技术的关键挑战,深入探讨并优化蓄热式焚烧炉(RTO)系统的设计。在安全性方面,研究提出自动化联动管理、预设监测与控制装置、废气阈值限制及安全设计准则等措施,强化了废气处理的安全与效能。为满足排放标准... 详细信息

针对医药原料药生产废气处理技术的关键挑战,深入探讨并优化蓄热式焚烧炉(RTO)系统的设计。在安全性方面,研究提出自动化联动管理、预设监测与控制装置、废气阈值限制及安全设计准则等措施,强化了废气处理的安全与效能。为满足排放标准,通过控制焚烧温度及延长烟气停留时间,确保了废气的高效处理。系统密封性通过结合金属硬密封和软或气密封手段以及优化烟气处理策略来增强。在降低能耗方面,采用高效节能材料、再生能源及废热回收等技术,显著降低了系统运行成本。针对腐蚀性问题,选用耐侵蚀材料并改进内部保温及防腐方法。针对蓄热陶瓷堵塞,引入新型防堵层和方便清理结构。同时,简化阀门结构和远程监控技术增加了维护便利性。这些技术改进方案不仅提升了RTO系统的环保、经济和运行稳定性,而且对于工业生产的可持续发展具有重要意义。

关键词：医药蓄热式焚烧炉焚烧废气治理技术要点

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抗熔滴型多元有机硅阻燃剂整理锦纶6织物的制备及其性能

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纺织学报 2024年第1期45卷 152-160页

作者：范硕杨鹏曾锦豪宋潇迪龚昱丹肖遥浙江理工大学纺织科学与工程学院(国际丝绸学院) 浙江杭州310018 江南大学化学与材料工程学院江苏无锡214122 浙江理工大学嵊州创新研究院浙江绍兴312400

为提升锦纶6织物阻燃性能,基于水解缩合反应原理,开发设计多元协效抗熔滴型含磷席夫碱基有机硅阻燃剂,并采用浸渍法对锦纶6织物进行阻燃整理。借助红外光谱、热重分析仪、微型燃烧量热仪、极限氧指数仪、扫描电镜、拉曼光谱及热裂解气... 详细信息

为提升锦纶6织物阻燃性能,基于水解缩合反应原理,开发设计多元协效抗熔滴型含磷席夫碱基有机硅阻燃剂,并采用浸渍法对锦纶6织物进行阻燃整理。借助红外光谱、热重分析仪、微型燃烧量热仪、极限氧指数仪、扫描电镜、拉曼光谱及热裂解气质联用仪等技术分别对阻燃锦纶6织物的化学结构、热稳定性、燃烧行为及其燃烧后炭化层与气相热解产物系统研究。结果表明:阻燃锦纶6织物的炭化能力及阻燃性能有效提升,其残炭率可增加至33.9%,且在火焰移开后可快速实现自熄,并未有熔滴产生;相较于锦纶6织物,阻燃锦纶6织物的热释放速率峰值(PHRR)及总释热量(THR)分别下降23.8%及20.4%,火灾安全性有效提升;经水洗20次后,阻燃锦纶6织物仍可实现自熄,其PHRR及THR值相较于锦纶6织物,仍分别下降了14.1%及13.6%。

关键词：锦纶6织物阻燃整理阻燃剂功能纺织品多元有机硅抗熔滴

CQDs-rGO/ZnO复合材料的制备及其光催化降解甲硝唑的性能

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复合材料学报 2024年第6期41卷 3042-3052页

作者：叶红勇杨艳菊王明辉左广玲杜佳南阳理工学院生物与化学工程学院南阳473000 河南省工业微生物资源与发酵利用重点实验室南阳473000

ZnO的低可见光活性及光生载流子迁移率低且容易复合的缺点限制了其在光催化领域的实际应用。为此,本文采用超声辅助浸渍法制备了碳量子点(CQDs)-还原氧化石墨烯(rGO)/ZnO三元复合催化剂,通过XRD、SEM、TEM、X射线能量散射光谱(XEDS)、XP... 详细信息

ZnO的低可见光活性及光生载流子迁移率低且容易复合的缺点限制了其在光催化领域的实际应用。为此,本文采用超声辅助浸渍法制备了碳量子点(CQDs)-还原氧化石墨烯(rGO)/ZnO三元复合催化剂,通过XRD、SEM、TEM、X射线能量散射光谱(XEDS)、XPS、BET、UV-Vis DRS、VB-XPS、光致发光(PL)、瞬态光电流响应(TPR)及电化学阻抗(EIS)等表征手段对其晶体结构、形貌和光电性能进行了表征。以模拟抗生素废水甲硝唑(MTZ)为降解对象,考察了CQDs-rGO/ZnO复合催化剂的光催化活性。结果表明:rGO和CQDs的引入,能够优化ZnO的能带结构、增强其对可见光的吸收。rGO和CQDs的强导电性,可促进光生载流子的快速转移和分离,有效提升CQDs-rGO/ZnO复合催化剂的光催化活性。淬灭实验表明,羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O_(2)^(-))是反应过程中的主要活性物质。在CQDs复合量为1%时,CQDs-rGO/ZnO的光催化活性最好,可见光照射2.5 h,对MTZ的降解率可达87.8%。经历4次循环后,依然可以降解75.2%的MTZ,说明CQDs-rGO/ZnO复合催化剂理化性能稳定。

关键词： ZnO CQDs rGO 光催化甲硝唑

利用微液滴的风化过程理解无机盐晶体结晶动力学

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化学教育（中英文） 2024年第18期45卷 118-122页

作者：高宇毅马帅帅庞树峰张韫宏北京理工大学化学与化工学院北京102488 衢州学院化学与材料工程学院浙江衢州324000

如何测量结晶成核速率、理解晶体结晶动力学过程是晶体化学的学习难点。大气气溶胶颗粒,在高湿度条件下以液态存在,当环境相对湿度(Relative humidity,RH)降低至某个范围内时,颗粒物发生从液态到固态转变,这个过程被称作气溶胶的风化(Ef... 详细信息

如何测量结晶成核速率、理解晶体结晶动力学过程是晶体化学的学习难点。大气气溶胶颗粒,在高湿度条件下以液态存在,当环境相对湿度(Relative humidity,RH)降低至某个范围内时,颗粒物发生从液态到固态转变,这个过程被称作气溶胶的风化(Efflorescence),发生液-固相变时的RH被称为风化点(Efflorescence relative humidity,ERH),通常也被认为是雾霾转变为灰霾的临界相对湿度。本文将科研中大气气溶胶风化结晶动力学的测量方法引入本科生教学实践,介绍如何利用衰减全反射傅里叶变换红外光谱技术(ATR-FTIR)确定气溶胶微液滴集群的结晶比,并利用结晶比随环境湿度的变化获得均相和异相成核速率。利用这种方法获得气溶胶微液滴结晶成核动力学数据以及对这些数据分析理解,有助于促进晶体化学的教学工作。

关键词：微液滴结晶 ATR-FTIR 均相成核异相成核

HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)催化还原对硝基苯酚和染料污染物

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中国环境科学 2024年第1期44卷 193-201页

作者：方嘉声陈铭刁琪琪赵硕黄振庭卫昆卓琼芳东莞理工学院生态环境与建筑工程学院广东东莞523808 东莞市新污染物重点实验室广东东莞523808 山东理工大学化学化工学院山东淄博255049

制备了HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)核壳中空管状复合催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚(4-NP)和染料(MB,MO)污染物.采用TEM,SEM,EDS,XRD,N_(2)吸脱附,XPS等方法对催化剂微观结构和物化特征进行表征.结果表明,CeO_(2)和Co_(3)O_(4)作为内外活性层较好地分散固载Au纳米颗粒,通过界面反应构筑于埃洛石纳米管中,形成CeO_(2)/Co_(3)O_(4)叠层结构封装埃洛石载金核壳复合催化剂(HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)).该催化剂分别在3.5,8和3min内可还原去除96%以上的4-NP,MB和MO污染物,其相应的一级反应动力学速率常数(0.856,0.370,1.337min^(-1))和转换频率(10.99,1.90,2.80min^(-1))均明显优于HNTs-Au@Co_(3)O_(4),HNTs@CeO_(2)-Au和HNTs@CeO_(2)@Co_(3)O_(4)对照材料.HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)催化剂连续进行6次使用后,仍保持较高的4-NP,MB和MO污染物还原转化率(91.2%,87.3%,89.5%)和结构稳定性.独特的CeO_(2)/Co_(3)O_(4)叠层结构特征和复合组分协同增强效应有效促进了高性能催化体系的构建,极大提升了Au颗粒的催化活性和稳定性,使HNTs@CeO_(2)-Au@Co_(3)O_(4)催化剂呈现较为优异的催化效能和循环使用性能.

关键词：纳米金催化剂埃洛石核壳结构对硝基苯酚染料污染物催化还原

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共价有机框架基锂硫电池隔膜的研究进展

电池 2024年第3期54卷 427-431页

作者：沈彬彬李涛湖北文理学院理工学院机械与汽车工程学院湖北襄阳441025

共价有机框架(COFs)具有比表面积高、结构明确、孔分布均匀和易于功能化等特点,是一种有前景的锂硫电池隔膜材料。总结COFs基隔膜的进展,主要包括COFs基隔膜在锂硫电池中的应用,强调COFs的多孔尺寸和高比表面积在抑制多硫化物穿梭效应... 详细信息

共价有机框架(COFs)具有比表面积高、结构明确、孔分布均匀和易于功能化等特点,是一种有前景的锂硫电池隔膜材料。总结COFs基隔膜的进展,主要包括COFs基隔膜在锂硫电池中的应用,强调COFs的多孔尺寸和高比表面积在抑制多硫化物穿梭效应和促进Li+传导方面的重要性,说明电荷中性COFs、离子型COFs及COFs基复合材料在提高锂硫电池可逆容量和循环稳定性方面的优越性。介绍COFs基隔膜面临的挑战,并对未来的发展方向进行展望。

关键词：锂硫电池共价有机框架(COFs) 功能化隔膜改性多硫化锂穿梭效应

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CE–5号高钛模拟月壤固体试件单轴受压本构模型

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岩石力学与工程学报 2024年

作者：徐桂弘唐红庞荣华任旭段莉贵州理工学院土木工程学院中国科学院地球化学研究所

采用CE–5号(嫦娥五号)模拟月壤为主要材料，通过掺入无机固化剂制作3种配合比的试验样品(YR–1,YR–2,YR–3)，采用万能伺服液压机(100k N)施加竖向荷载，获取应力–应变曲线，采用扫描电镜观测样品内部的形貌及微空洞的特征，研究月... 详细信息

采用CE–5号(嫦娥五号)模拟月壤为主要材料，通过掺入无机固化剂制作3种配合比的试验样品(YR–1,YR–2,YR–3)，采用万能伺服液压机(100k N)施加竖向荷载，获取应力–应变曲线，采用扫描电镜观测样品内部的形貌及微空洞的特征，研究月壤固化样品的破坏形态、变形性能及弹性模量等特性，通过分段分析的方法，得到CE–5模拟月壤固体样品的单轴受压本构模型。结论如下：(1)抗压强度与用水胶比及胶凝材料的用量有关，随着水胶比的降低抗压强度增大，随着固化剂用量的增大而增大。(2)固化体样品内部普遍存在较多的微空洞和微小的裂隙，当外界压力达到极限强度时，微空洞及微裂隙扩展贯通导致样品失效。(3)采用三次多项式及有理分式分别拟合应力–应变全曲线试验结果得到月壤固化体应力–应变全曲线上升段及下降段，提出月壤固化体试件分段式本构模型，模型计算结果与试验曲线吻合良好，为实现月壤工程的技术化分析提供理论基础。

关键词：土力学模拟月壤无机固化剂固化体试件