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湿法脱硫中多硫离子分离方法的建立

化工进展 2024年第4期43卷 2210-2218页

作者：高康张弦陈帅军武喜明申峻王玉高牛艳霞太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 山西安弘检测技术有限公司山西太原030008

多硫离子S_(x)^(2-)是湿式催化氧化脱硫技术中H2S向单质硫转化的中间产物,在脱硫环境中,析硫反应和副盐反应存在平行竞争关系,S_(x)^(2-)的存在形态及浓度是评价两个竞争反应程度的前提条件。本文通过紫外-可见分光光度法(UV-vis)、液... 详细信息

多硫离子S_(x)^(2-)是湿式催化氧化脱硫技术中H2S向单质硫转化的中间产物,在脱硫环境中,析硫反应和副盐反应存在平行竞争关系,S_(x)^(2-)的存在形态及浓度是评价两个竞争反应程度的前提条件。本文通过紫外-可见分光光度法(UV-vis)、液相色谱-质谱仪(LC-MS)和高效液相色谱(HPLC)方法可实现对S_(x)^(2-)的存在形态及各形态浓度定量测定的目标。结果表明:UV-vis法可测定出S_(x)^(2-)的总浓度;甲基化法可将S_(x)^(2-)的各个形态进行捕捉,LC-MS和HPLC法可将各形态的甲基化多硫化物分离,且S_(x)^(2-)的硫原子数(2—10)越大保留时间越长;结合UV-vis建立的标准曲线和HPLC上各个形态S_(x)^(2-)出峰的相对强度,推算出溶液中各形态S_(x)^(2-)的绝对浓度;多硫化钠溶液主要以S_(4)^(2-)、S_(5)^(2-)、S_(6)^(2-)、S_(10)^(2-)为主,其中浓度和pH对S_(x)^(2-)的影响较小,而温度过高不利于S_(x)^(2-)的生成,从而不利于单质硫的生成。这一项工作为进一步从源头上研究副盐成因及加快析硫反应的研究奠定了基础。

关键词：多硫离子湿法脱硫硫化钠

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Ni/SiO_(2)催化剂催化2-甲基呋喃加氢性能

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精细化工 2024年第5期41卷 1060-1066,1075页

作者：方姿予张炜王金鼎种思颖张雅静王康军沈阳化工大学化学工程学院辽宁沈阳110142

以硝酸镍为镍源、酸/碱性硅溶胶为硅源,采用共沉淀法制备了2种Ni/SiO_(2)催化剂。采用固定床反应器,评价Ni/SiO_(2)催化剂对于2-甲基呋喃(2-MF)气相加氢合成2-甲基四氢呋喃(2-MTHF)的反应性能。通过XRD、N_(2)等温吸附-脱附、H_(2)-TPR... 详细信息

以硝酸镍为镍源、酸/碱性硅溶胶为硅源,采用共沉淀法制备了2种Ni/SiO_(2)催化剂。采用固定床反应器,评价Ni/SiO_(2)催化剂对于2-甲基呋喃(2-MF)气相加氢合成2-甲基四氢呋喃(2-MTHF)的反应性能。通过XRD、N_(2)等温吸附-脱附、H_(2)-TPR、NH3-TPD、XPS、FTIR和TEM对催化剂进行了表征。考察了硅溶胶的酸碱性对Ni/SiO_(2)催化剂结构及性能的影响。结果表明,以酸性硅溶胶为硅源制备的Ni/SiO_(2)催化剂以弱酸中心酸量为主且存在中强酸中心,比表面积、平均孔径大,因而该催化剂加氢活性和2-MTHF的选择性较高。Ni/SiO_(2)催化剂稳定性良好,在最优反应条件〔温度90℃、H_(2)压力2 MPa、质量空速4.4 g 2-MF/(g催化剂·h)、H_(2)与2-MF物质的量之比为4∶1〕下进行催化剂稳定性测试(200 h),2-MF的转化率达到99.8%,2-MTHF的选择性均保持在97.5%左右。

关键词： 2-甲基四氢呋喃 2-甲基呋喃共沉淀法 Ni/SiO_(2) 酸碱性催化技术

助剂Na和Zn对Fe基催化剂催化CO加氢制低碳烯烃反应性能的影响

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低碳化学与化工 2024年

作者：刘伟俎浩楠吴华帅王明义丁传敏王俊文太原理工大学化学工程与技术学院

通过Fe基催化剂催化CO2加氢直接合成低碳烯烃是实现CO2资源化利用的重要途径之一。目前Fe基催化剂的CO2加氢反应催化活性和低碳烯烃选择性仍然较低。通过模板剂-等体积浸渍两步法制备了一系列Fe基催化剂，研究了碱金属助剂Na和过渡金属... 详细信息

通过Fe基催化剂催化CO2加氢直接合成低碳烯烃是实现CO2资源化利用的重要途径之一。目前Fe基催化剂的CO2加氢反应催化活性和低碳烯烃选择性仍然较低。通过模板剂-等体积浸渍两步法制备了一系列Fe基催化剂，研究了碱金属助剂Na和过渡金属助剂Zn对Fe基催化剂催化CO2加氢制低碳烯烃的反应性能及其作用机制。结果表明，在CO2加氢反应中(反应条件：t=350℃，p=2.0 MPa,V(H2):V(CO2)=3:1，空速为8000 mL/(g·h))，经助剂Zn和Na改性的Fe2Zn1-Na催化剂(n(Fe):n(Zn)=2:1,Na的负载量(质量分数)为2%)显示出最优的催化性能(CO2转化率为36.5%,CO选择性为13.6%,C2/4烯烷比为6.5)。并且80 h在线反应后，该催化剂的催化活性和产物选择性仍保持相对稳定。采用N2吸/脱附、XRD、H2-TPR、CO-TPR、CO2-TPD和XPS等对反应前后的催化剂进行了表征。表征结果显示，助剂Na可以促进Fe基催化剂在反应过程中Fe5C2相的形成和稳定存在；助剂Zn的引入使Fe基催化剂上形成了ZnFe2O4物相，同时在Na的作用下，大大提高了Fe2Zn1-Na催化剂的稳定性。与Fe-Na催化剂相比，Fe2Zn1-Na催化剂中Fe物种周围的电子云密度更强，低碳烯烃选择性更高，但诱导期略微变长。Na和Zn的添加不仅能够促进Fe基催化剂的碳化过程，还能增强催化剂的表面碱性，促进CO2在其表面的吸附，从而提高了CO2的转化率。

关键词： CO 加氢低碳烯烃 ZnFe O 助剂稳定性

多级挡板对横流鼓泡床颗粒停留时间分布影响的数值模拟

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过程工程学报 2024年

作者：屠楠王驰宇刘晓群刘家琛方嘉宾西安工程大学机电工程学院西安交通大学化学工程与技术学院

基于欧拉双流体模型耦合组分输运方程对三维横流矩形鼓泡流化床内气固两相流动行为进行了数值模拟，在挡板数1～13范围内探究了挡板形式(溢流板、底流板和侧流板)对颗粒流动状态及停留时间分布的影响规律。使用颗粒再循环率R-评估了流... 详细信息

基于欧拉双流体模型耦合组分输运方程对三维横流矩形鼓泡流化床内气固两相流动行为进行了数值模拟，在挡板数1～13范围内探究了挡板形式(溢流板、底流板和侧流板)对颗粒流动状态及停留时间分布的影响规律。使用颗粒再循环率R-评估了流化床内腔室间的颗粒输运行为。结果表明，三种挡板形式均能提高床内颗粒停留时间的均一性，减弱颗粒返混，且颗粒流动随挡板数量增加趋于平推流，增加挡板数量有利于延长颗粒平均停留时间；采用侧流板可使床内形成横向固含率梯度，而底流板则使各腔室内出现“左低右高”的局部固含率梯度，表明挡板形式影响了颗粒输运行为的驱动力；此外，溢流床具有更高的颗粒再循环率，颗粒逆流现象严重，侧流板和底流板则能更好调节腔室间的颗粒输运行为，三种挡板形式下的颗粒再循环率均随挡板数量增加呈现降低趋势，而挡板数量对底流床的颗粒再循环率影响更大。

关键词：横流鼓泡流化床竖直挡板停留时间分布颗粒输运数值模拟

富氮多孔碳纳米片的氮掺杂构型调控及其储锌性能

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化工进展 2024年第5期43卷 2673-2683页

作者：刘思宇杨卷陈培陈祖田闫斌刘育红邱介山西安交通大学化学工程与技术学院北京化工大学化学工程学院

基于多孔碳正极和锌金属负极构建的水性锌离子电容器（ZICs）具有成本低、环境友好、安全性高和长期耐用等优点，近年来受到广泛关注。本文以具有共价有机框架结构（COF）的富氮聚合物为碳源前体，通过简单的炭化自活化策略，合成了富... 详细信息

基于多孔碳正极和锌金属负极构建的水性锌离子电容器（ZICs）具有成本低、环境友好、安全性高和长期耐用等优点，近年来受到广泛关注。本文以具有共价有机框架结构（COF）的富氮聚合物为碳源前体，通过简单的炭化自活化策略，合成了富氮多孔碳纳米片（NPCN-x）。研究表明，基于聚合物前体丰富的COF结构特点，炭化温度对所制备碳材料的氮含量和氮掺杂构型有显著影响，且碳材料表面的吡咯氮含量与其储锌性能呈现高度线性相关。优化后的NPCN-800其吡咯氮原子分数高达2.15%，作为ZICs的正极材料，在0.5A/g的电流密度下，展现出158mAh/g的高比容量和优异的循环稳定性。结合密度泛函理论计算发现，碳材料表面的吡咯氮构型具有优异的电化学活性，能够显著增强Zn离子的化学吸脱附过程。该研究为高性能ZICs用碳基电极材料的设计构建提供了新思路。

关键词：多孔碳纳米片氮掺杂调控锌离子存储电化学优化设计

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基于数据驱动的氮杂多环含能化合物的开发研究进展

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含能材料 2024年第6期32卷 660-671页

作者：刘友海黄实张文全杨福胜中国工程物理研究院化工材料研究所四川绵阳621999 西安交通大学化学工程与技术学院陕西西安710049

含能材料的开发面临诸多挑战,传统“试错法”的研发模式会导致研发周期长,效率低。随着数据科学与人工智能技术的发展,基于数据驱动的研发模式为含能材料的发展开辟了新的路径。多环含能化合物是当前含能材料学科的研究热点,其中氮杂多... 详细信息

含能材料的开发面临诸多挑战,传统“试错法”的研发模式会导致研发周期长,效率低。随着数据科学与人工智能技术的发展,基于数据驱动的研发模式为含能材料的发展开辟了新的路径。多环含能化合物是当前含能材料学科的研究热点,其中氮杂多环骨架由于存在π电子的离域共振和较多的可修饰位点,分子结构的稳定性得到提高,同时能量基团的存在保证了分子的能量水平,使得能量与稳定性之间的固有矛盾得到很好的平衡。研究简要介绍了数据驱动开发新型含能材料的工作流程,概述了数据驱动方法用于氮杂多环含能化合物开发的最新研究进展,最后对数据驱动的方法用于新型含能材料的开发提出展望。未来的发展方向应考虑通过数据增强、治理等手段补充数据量,以提高模型预测的准确性及泛化能力;可通过建立化学反应条件和合成路径筛选的机器学习模型预测分子的可合成性,从而加速新型氮杂多环含能化合物的开发。

关键词：含能材料数据驱动氮杂多环含能化合物机器学习

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棉浆纤维素/质子型离子液体溶液的流变行为

纺织学报 2024年第5期45卷 10-18页

作者：马凯邓璐璐王学琳石国民邹光龙贵州民族大学化学工程学院贵州贵阳550025 西湖大学工学院浙江杭州310024

为实现棉浆纤维素的绿色、高效溶解,促进其高值化利用,以质子型离子液体([DBNH][Lev])为溶剂,制备了5种不同质量分数的纤维素/[DBNH][Lev]溶液;借助核磁共振技术研究了纤维素在离子液体中的溶解机制,测定了纤维素溶液在不同条件下的稳... 详细信息

为实现棉浆纤维素的绿色、高效溶解,促进其高值化利用,以质子型离子液体([DBNH][Lev])为溶剂,制备了5种不同质量分数的纤维素/[DBNH][Lev]溶液;借助核磁共振技术研究了纤维素在离子液体中的溶解机制,测定了纤维素溶液在不同条件下的稳态和动态流变行为,讨论了纤维素含量、温度和剪切速率等对均相聚合物溶液黏度的影响规律。结果表明:纤维素/[DBNH][Lev]溶液为典型的假塑性流体,对温度具有敏感性,且黏度随温度升高而降低;此外,该溶液在高频率下出现凝胶点,存在黏性流动为主的类液态向弹性形变为主的类固态转变,且温度越高转变点越向低频区移动,这为纤维素在离子液体中的流变响应提供理论基础,并对后续的纤维素加工工艺(如涂层、纺丝)提供技术指导。

关键词：棉浆纤维素质子型离子液体溶解流变行为 Cox-Merz定律黏弹性

共价有机框架基光催化剂合成过氧化氢和高价值化学品的最新进展

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 97-110页

作者：刘高雄陈润东夏兵全吴珍刘善堂 Amin Talebian-Kiakalaieh 冉景润武汉工程大学化学与环境工程学院绿色化工过程教育部重点实验室湖北武汉430074 鄂尔多斯应用技术学院化学工程学系内蒙古鄂尔多斯017000 阿德莱德大学化学工程学院阿德莱德澳大利亚

过氧化氢(H_(2)O_(2))广泛用于废水处理、燃料电池及漂白剂等领域.尽管传统生产H_(2)O_(2)的蒽醌法拥有成熟的技术基础,但存在能耗高、爆炸风险、毒气排放以及环境污染等问题.太阳能驱动的光催化合成H_(2)O_(2)作为一种绿色、无污染、... 详细信息

过氧化氢(H_(2)O_(2))广泛用于废水处理、燃料电池及漂白剂等领域.尽管传统生产H_(2)O_(2)的蒽醌法拥有成熟的技术基础,但存在能耗高、爆炸风险、毒气排放以及环境污染等问题.太阳能驱动的光催化合成H_(2)O_(2)作为一种绿色、无污染、可持续的能源转换技术,展现出替代传统的蒽醌工艺的巨大潜力.共价有机框架(COFs)作为光催化合成H_(2)O_(2)的新兴催化剂,以可调节的能带结构、宽光吸收范围及高光催化效率在克服传统无机光催化剂低转化效率方面显示出优势.通过合理的结构设计调整氧还原反应(ORR)途径,COFs可提升光催化合成H_(2)O_(2)的产率,并可同时促进高附加值化学品的合成.本文综述了基于COFs的光催化剂在H_(2)O_(2)合成及选择性氧化高价值化学品领域的最新研究进展.首先,详细讨论了COFs基光催化剂在合成H_(2)O_(2)过程中的三种主要途径:(1)单步两电子氧还原反应;(2)两步单电子氧还原反应;(3)双通道反应机制.同时,强调了牺牲剂对光催化合成H_(2)O_(2)和高附加值化学品的影响.其次,总结了多种新颖的COF基光催化剂合成策略,包括静电自组装、原位合成、蒸汽辅助工艺、孔隙划分和界面聚合等,这些策略在光催化生产H_(2)O_(2)及高价值化学品方面发挥了关键作用.接下来,深入探讨了提升COFs在H_(2)O_(2)和高价值化学品生成效率方面的策略,主要包括单原子生长、异质结构建、活性位点调节和催化环境控制等四种修饰策略.这些策略涉及材料的贵金属改性、材料相互作用促进、官能团设计以及反应界面的亲疏水性质,旨在从整体上推动COFs在光催化的可持续性和增值化学合成方向的研究与创新.最后,提出了COFs基光催化剂面临的挑战与当前进展.其中,COFs的薄膜制备和多相体系构建对于解决催化剂的分离与回收问题至关重要.同时,强调了机理表征在提升COF基光催化剂整体性能中的重要性.综上,COFs基光催化剂在合成设计、反应途径的调控以及牺牲剂的引入等方面都会对合成H_(2)O_(2)和高值化学品产生重要影响.本文旨在为构建COF基光催化剂提升整体光催化性能提供一定的参考和借鉴.

关键词：共价有机框架光催化过氧化氢合成高价值化学品设计策略

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粉煤灰矿化CO_(2)研究进展

洁净煤技术 2024年第2期30卷 300-315页

作者：张楚杰王玉高姚振朝杨江峰太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024

CO_(2)等温室气体大量排放引起了全球气候变暖等生态问题,已成为全人类生存面对的重大挑战,CO_(2)矿化是应对此挑战的关键技术之一。相对富煤、贫油、少气的能源资源禀赋格局导致中国主体能源仍以CO_(2)排放强度高的煤炭为主,其燃烧产... 详细信息

CO_(2)等温室气体大量排放引起了全球气候变暖等生态问题,已成为全人类生存面对的重大挑战,CO_(2)矿化是应对此挑战的关键技术之一。相对富煤、贫油、少气的能源资源禀赋格局导致中国主体能源仍以CO_(2)排放强度高的煤炭为主,其燃烧产生的工业固废粉煤灰也面临巨大的处理难题。相比传统矿化原料,粉煤灰因具有产量大、获取容易和运输成本低等特点受到广泛关注。粉煤灰自身可通过直接矿化和间接矿化实现CO_(2)矿化封存,在CO_(2)矿化封存的同时,可大幅降低与粉煤灰堆积或处理相关的环境风险。在碳达峰和碳中和目标下,利用粉煤灰矿化封存CO_(2)是一项应对全球变暖具有巨大潜力的高效策略。介绍了我国粉煤灰排放和利用现状,回顾了粉煤灰直接矿化和间接矿化的研究进展,对比分析了不同矿化工艺的优缺点,明晰了CO_(2)矿化过程中工艺参数对粉煤灰矿化效率的调控机理。针对粉煤灰矿化CO_(2)缺乏机制性的解释这一问题,通过介绍常用于描述CO_(2)矿化反应的缩核模型和表面覆盖模型,厘清矿化过程中气液扩散等控制矿化速率的机制。最后分析了粉煤灰矿化过程中现存的问题和未来研究方向,旨在为利用粉煤灰固废矿化CO_(2)提供借鉴。

关键词： CO_(2)矿化粉煤灰直接矿化间接矿化矿化机理